基于腐殖質(zhì)和水滑石的復(fù)合吸附劑的組裝與性能研究
發(fā)布時(shí)間:2022-01-26 11:18
我國生產(chǎn)生活廢水種類繁多,吸附處理作為一種快速有效的途徑,在廢水處理中得到了廣泛的應(yīng)用,因此開發(fā)新型復(fù)合吸附劑具有重要意義。本文基于腐殖質(zhì)和水滑石(LDH)的特殊性質(zhì),制備了兩種新型復(fù)合吸附劑。通過LDH晶核在共沉淀過程中的混凝以及富里酸大分子(FA)的吸附架橋作用,組裝合成了富里酸錨接水滑石多功能復(fù)合吸附劑(LDH-FA)。另外,以非生物催化腐殖化理論為基礎(chǔ),采用離子交換-焙燒-水化復(fù)原的方法合成了腐殖質(zhì)催化劑Fe3O4鑲嵌LDH,然后在兒茶酚和甘氨酸溶液體系中,通過原位催化腐殖化反應(yīng),自組裝合成了三明治結(jié)構(gòu)的類腐殖質(zhì)(HLS)負(fù)載水滑石復(fù)合吸附劑(LDH-HLS)。復(fù)合吸附劑LDH-FA的研究表明,大尺寸的FA分子錨接在LDH層板表面,LDH層間域仍然是可交換的陰離子,因此該復(fù)合吸附劑可同時(shí)吸附去除陰離子污染物和陽離子重金屬。LDH-FA對偶氮染料Orange II的吸附是離子交換過程,其吸附容量可達(dá)1.9 mmol/g。LDH-FA對四種重金屬,即放射性核素64Cu、210Pb、63...
【文章來源】:清華大學(xué)北京市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:139 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
腐植酸分子結(jié)構(gòu)模型(a)和富里酸分子結(jié)構(gòu)模型(b)
制備過程中腐殖質(zhì)與層狀硅酸鹽之間的相互作用包括配位交換、范德陽離子橋鍵等,過程不僅受腐殖質(zhì)分子大小、功能基團(tuán)影響,還受層性質(zhì)、晶體結(jié)構(gòu)以及溶液離子強(qiáng)度、pH 值、陽離子濃度等因素影衍射分析發(fā)現(xiàn)層狀硅酸鹽的晶面間距在反應(yīng)前后并未發(fā)生變化,即硅酸鹽之間的相互作用主要發(fā)生在表面[64-66]。上所述,目前腐殖質(zhì)復(fù)合材料基本是球殼模型,即以基體為核心(TiO蒙脫石、針鐵礦等),腐殖質(zhì)包覆在基體顆粒表面,在一定 pH 值下與基體表面羥基的氫鍵作用,或者與其它帶正電基團(tuán)之間的靜電吸復(fù)合材料(如圖 1-4 所示)。由于腐殖質(zhì)含有大量羧基和酚羥基等酸性合材料的等電點(diǎn)明顯降低,在很大的 pH 范圍內(nèi)帶負(fù)電,對各種帶正生靜電吸引作用,促進(jìn)了重金屬與腐殖質(zhì)之間的絡(luò)合反應(yīng)。但是球殼質(zhì)負(fù)載量不高且不能定量控制負(fù)載,表面的腐殖質(zhì)不穩(wěn)定,在實(shí)際應(yīng)容易出現(xiàn)腐殖質(zhì)易于脫落遷移而導(dǎo)致二次污染,極大地限制了腐殖料的推廣應(yīng)用。因此,開發(fā)可控制負(fù)載、穩(wěn)定性好的新型腐殖質(zhì)復(fù)合。
第 1 章 引言用可調(diào)性等特點(diǎn),使得利用 LDH 可合成多種功能層狀納米材料,可用于如吸附、催化、電化學(xué)等領(lǐng)域。關(guān)于 LDH 的研究已經(jīng)有 100 多年的歷史,牛津大學(xué) D.O′Hare教授[70-72]領(lǐng)導(dǎo)的研究小組在這方面做了深入的研究,國內(nèi)的段雪院士領(lǐng)導(dǎo)的研究小組[67,73-74]在水滑石的制備、水滑石插層組裝功能性分子、水滑石薄膜材料制備、水滑石復(fù)合材料的吸附、催化及光電性能等方面做了深入的研究,其 2013 年出版的專著《二維納米復(fù)合氫氧化物的結(jié)構(gòu)、組裝與功能》總結(jié)了國內(nèi)外學(xué)者關(guān)于二維納米復(fù)合氫氧化物各個(gè)方面的研究,利用 LDH 的層間域可變性,合成功能性分子也是近年來 LDH 研究的熱點(diǎn)之一。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]腐植物質(zhì)結(jié)構(gòu)鑒定研究方法進(jìn)展[J]. 董蓮華,覃召海,李寶珍,袁紅莉. 腐植酸. 2007(03)
[2]超分子結(jié)構(gòu)水楊酸根插層水滑石的組裝及結(jié)構(gòu)與性能研究[J]. 邢穎,李殿卿,任玲玲,EVANS,D.G.,段雪. 化學(xué)學(xué)報(bào). 2003(02)
本文編號:3610399
【文章來源】:清華大學(xué)北京市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:139 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
腐植酸分子結(jié)構(gòu)模型(a)和富里酸分子結(jié)構(gòu)模型(b)
制備過程中腐殖質(zhì)與層狀硅酸鹽之間的相互作用包括配位交換、范德陽離子橋鍵等,過程不僅受腐殖質(zhì)分子大小、功能基團(tuán)影響,還受層性質(zhì)、晶體結(jié)構(gòu)以及溶液離子強(qiáng)度、pH 值、陽離子濃度等因素影衍射分析發(fā)現(xiàn)層狀硅酸鹽的晶面間距在反應(yīng)前后并未發(fā)生變化,即硅酸鹽之間的相互作用主要發(fā)生在表面[64-66]。上所述,目前腐殖質(zhì)復(fù)合材料基本是球殼模型,即以基體為核心(TiO蒙脫石、針鐵礦等),腐殖質(zhì)包覆在基體顆粒表面,在一定 pH 值下與基體表面羥基的氫鍵作用,或者與其它帶正電基團(tuán)之間的靜電吸復(fù)合材料(如圖 1-4 所示)。由于腐殖質(zhì)含有大量羧基和酚羥基等酸性合材料的等電點(diǎn)明顯降低,在很大的 pH 范圍內(nèi)帶負(fù)電,對各種帶正生靜電吸引作用,促進(jìn)了重金屬與腐殖質(zhì)之間的絡(luò)合反應(yīng)。但是球殼質(zhì)負(fù)載量不高且不能定量控制負(fù)載,表面的腐殖質(zhì)不穩(wěn)定,在實(shí)際應(yīng)容易出現(xiàn)腐殖質(zhì)易于脫落遷移而導(dǎo)致二次污染,極大地限制了腐殖料的推廣應(yīng)用。因此,開發(fā)可控制負(fù)載、穩(wěn)定性好的新型腐殖質(zhì)復(fù)合。
第 1 章 引言用可調(diào)性等特點(diǎn),使得利用 LDH 可合成多種功能層狀納米材料,可用于如吸附、催化、電化學(xué)等領(lǐng)域。關(guān)于 LDH 的研究已經(jīng)有 100 多年的歷史,牛津大學(xué) D.O′Hare教授[70-72]領(lǐng)導(dǎo)的研究小組在這方面做了深入的研究,國內(nèi)的段雪院士領(lǐng)導(dǎo)的研究小組[67,73-74]在水滑石的制備、水滑石插層組裝功能性分子、水滑石薄膜材料制備、水滑石復(fù)合材料的吸附、催化及光電性能等方面做了深入的研究,其 2013 年出版的專著《二維納米復(fù)合氫氧化物的結(jié)構(gòu)、組裝與功能》總結(jié)了國內(nèi)外學(xué)者關(guān)于二維納米復(fù)合氫氧化物各個(gè)方面的研究,利用 LDH 的層間域可變性,合成功能性分子也是近年來 LDH 研究的熱點(diǎn)之一。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]腐植物質(zhì)結(jié)構(gòu)鑒定研究方法進(jìn)展[J]. 董蓮華,覃召海,李寶珍,袁紅莉. 腐植酸. 2007(03)
[2]超分子結(jié)構(gòu)水楊酸根插層水滑石的組裝及結(jié)構(gòu)與性能研究[J]. 邢穎,李殿卿,任玲玲,EVANS,D.G.,段雪. 化學(xué)學(xué)報(bào). 2003(02)
本文編號:3610399
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