熒光檢測(cè)方法具有響應(yīng)迅速、靈敏度高和選擇性好等優(yōu)點(diǎn),已被廣泛用于水體污染物的分析與檢測(cè)領(lǐng)域。早期使用的熒光染料具有激發(fā)光譜較窄、熒光發(fā)射光譜寬且分布不對(duì)稱、易被光漂白等缺陷,隨著納米材料的飛速發(fā)展,新型的熒光納米材料由于具有較高的熒光量子產(chǎn)率、優(yōu)越的光穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn),已經(jīng)逐漸取代了傳統(tǒng)材料。盡管研究人員已經(jīng)利用熒光材料,如碲化物量子點(diǎn)、金屬納米團(tuán)簇等取得了一些研究成果,然而這些熒光材料具有化學(xué)穩(wěn)定性差、毒性大、成本高等缺點(diǎn)。因此,開發(fā)一種新型的熒光探針材料迫在眉睫。我們利用生物相容性好的殼聚糖、碳量子點(diǎn)和金屬有機(jī)框架（MOFs）材料,設(shè)計(jì)了一系列光穩(wěn)定性好、化學(xué)惰性強(qiáng)、毒性低的熒光納米材料,并成功的應(yīng)用于水體污染物的分析與檢測(cè)�；诖�,本論文的主要研究內(nèi)容如下:1、通過戊二醛與殼聚糖之間的席夫堿反應(yīng)誘導(dǎo)殼聚糖交聯(lián),合成具有非共軛結(jié)構(gòu)的熒光殼聚糖聚合物（FCPs）,并進(jìn)行了一系列分析表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該材料具有良好的水溶性和熒光穩(wěn)定性。交聯(lián)的FCPs的熒光強(qiáng)度明顯增強(qiáng)歸因于C=N鍵的n-π*過渡,而以氧化劑Cr₂O₇^2-形式... 

【文章來源】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：127 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１供體發(fā)射光譜與受體吸收光譜的光譜重疊圖Ｄ??

基于ＩＦＥ的性能良好的熒光傳感器須具有吸光團(tuán)和熒光團(tuán)，且需滿足如下條件：??（１）由于ＩＦＥ的有效性與光譜重疊的范圍有很大關(guān)系，因此吸光團(tuán)的吸收光譜??與熒光團(tuán)的激發(fā)或發(fā)射光譜具有足夠的重疊區(qū)域，如圖１．２所示；（２）吸光團(tuán)的??光吸收應(yīng)該對(duì)目標(biāo)物的濃度變化具有高靈敏性和選擇性，這是定量檢測(cè)分析物的??基本原則；（３）熒光團(tuán)的熒光強(qiáng)度對(duì)待測(cè)物沒有響應(yīng)；（４）吸光團(tuán)的光吸收和熒??光團(tuán)的熒光性能不受外界因素的干擾；（５）熒光團(tuán)的熒光強(qiáng)度不會(huì)被吸光團(tuán)所泮??滅�；冢桑疲诺臒晒夥治龇ú僮骱唵�，且不需要熒光團(tuán)與吸光團(tuán)之間通過化學(xué)鍵??連接，己在各種熒光檢測(cè)中使用。??Ａ?Ａｂｔｏｒｂｔｒ?Ｂ?Ｃ?Ａｂ＊ｏｒｂ？ｒ??…ｏｒｐｔｆｏｎ?Ａｂ．ｏｒｂ．ｒ?ＡｂＷＰｔｉ＜＞ｎ??Ｉｆ?ｉ?＼ｆ＼?／?Ａ?／ｌ?Ａ??ｇ?５?ｉ?＼?Ｉ?＼?Ｆｌｕｏｒ＃ｔ＾ｒ?Ｉ?／?Ｖ?Ｆｌｕｏｒｅｔｃｅｒ?／?＼?／?＼??｜ｓｒＴｉ?ＶＩ?！Ｊ＼ｒｆ?Ｉ?ｒ??Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ?Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ?Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ??圖１．２熒光內(nèi)濾效應(yīng)的條件：（Ａ）吸收?qǐng)F(tuán)的吸收光譜與熒光團(tuán)的激發(fā)光譜重疊；（Ｂ）吸收??團(tuán)的吸收光譜與熒光團(tuán)的發(fā)射光譜重疊；（Ｃ）吸收?qǐng)F(tuán)的吸收光譜與熒光團(tuán)的激發(fā)和發(fā)射光??譜重疊。??通常，有機(jī)熒光染料被用于檢測(cè)重金屬離子。然而，有機(jī)熒光染料的激發(fā)光??譜較窄，焚光特征譜較寬且分布不對(duì)稱，光穩(wěn)定性差，容易發(fā)生光漂白［３７］。無??機(jī)量子點(diǎn)（ＱＤｓ），石墨稀量子點(diǎn)，碳點(diǎn)，金屬有機(jī)框架材料（ＭＯＦｓ），金屬團(tuán)??族及上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米顆粒等由于具有獨(dú)特的光學(xué)性能

課題組用激光燒蝕技術(shù)合成的碳量子點(diǎn)，通過特定的有機(jī)分子ＰＥＧ１５Ｗ）Ｎ表面鈍??化修飾處理后，無論是液體或固體狀態(tài)下都有熒光。其熒光發(fā)射光譜完全覆蓋可??見光區(qū)，甚至延伸至近紅外光區(qū)，且其強(qiáng)度表現(xiàn)出了激發(fā)波長依賴性（如圖１．３??（ｂ）所示）。Ｍｏｈａｐａｔｒａ等證明了當(dāng)激發(fā)波長均為３９０ｎｍ時(shí)，隨著粒徑尺寸的??增大，熒光發(fā)射波長發(fā)生了紅移［５２］。很顯然，隨著碳量子點(diǎn)粒徑的改變，ｓｐ２雜??化軌道的碳原子性質(zhì)和數(shù)量及量子限域效應(yīng)引起的禁帶寬度也會(huì)隨之發(fā)生變化。??此外，該工作中還研宄了碳量子點(diǎn)光致發(fā)光的ｐＨ依賴性能，這可能與碳量子點(diǎn)??的表面狀態(tài)有關(guān)，這一研究結(jié)果與Ｌｉｕ等的一致［５３］。碳量子點(diǎn)表面的官能團(tuán)Ｎ－Ｈ??和０－Ｈ鍵可以形成分子內(nèi)或分子間氫鍵，從而賦予了碳量子點(diǎn)不同的表面狀態(tài)。??當(dāng)ｐＨ升高或降低時(shí)，官能團(tuán)的去質(zhì)子化或質(zhì)子化作用引起了表面狀態(tài)的變化，??從而導(dǎo)致量子點(diǎn)熒光的變化。碳量子點(diǎn)除了具有激發(fā)波長和ｐＨ依賴性外，溶劑??的極性也可以影響其熒光發(fā)射波長。當(dāng)溶劑由水變?yōu)橐叶紩r(shí)

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Biological applications of carbon dots[J]. WANG Wei,CHENG Lu,LIU WenGuang.  Science China（Chemistry）. 2014(04)



本文編號(hào)：3604602