揮發(fā)性有機物（VOCs）是大氣中主要的污染物之一,催化氧化技術(shù)是目前被公認的最具應(yīng)用前景的VOCs減排技術(shù)之一,具有處理效率高、能耗低以及無二次污染等特點。該技術(shù)的核心在于高性能催化材料的開發(fā)。與單一組分的金屬氧化物催化材料相比,復(fù)合金屬氧化物表現(xiàn)出了更好的催化性能和應(yīng)用前景。有鑒于此,本論文基于一種新興的納米材料制備技術(shù)——連續(xù)式超（亞）臨界水納米材料制備技術(shù)（簡稱CHFS）進行了高性能復(fù)合金屬氧化物催化材料的制備研究,并探究了CHFS技術(shù)對產(chǎn)物性質(zhì)以及對VOCs催化氧化性能的影響,以期為CHFS技術(shù)的應(yīng)用推廣和VOCs高效催化材料的開發(fā)提供實驗基礎(chǔ)和理論依據(jù)。本文首先利用CHFS技術(shù)制得了Ce0.6Zr0.3La0.05Y0.05O2/AlOOH復(fù)合載體材料,并與共沉淀法比較,考察了不同制備方法對材料的形貌以及熱穩(wěn)定性的影響。研究發(fā)現(xiàn),CHFS法能使鈰基顆粒較為均勻地分散在A1載體表面,從而有效提高了載體的熱穩(wěn)定性�；谠撦d體,本文分別利用CHFS法和浸漬法進行了貴金屬Pd的負載。結(jié)果表明,相比于浸漬法,CHFS法能更顯著地提高Pd在載體表面的分散度,并增強Pd與鈰基顆粒間的相互作... 

【文章來源】：浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：121 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
主要樣品代碼說明
第1章 緒論
    1.1 揮發(fā)性有機物(VOCs)的排放與治理現(xiàn)狀
    1.2 課題目標與研究內(nèi)容
第2章 文獻綜述
    2.1 VOCs催化氧化材料的研究進展
        2.1.1 貴金屬催化劑
        2.1.2 過渡(稀土)金屬氧化物催化劑
        2.1.3 鈣鈦礦類催化劑
    2.2 催化劑的傳統(tǒng)制備技術(shù)
        2.2.1 固相法
        2.2.2 液相法
        2.2.3 氣相法
    2.3 超(亞)臨界水納米材料制備技術(shù)概述
        2.3.1 超(亞)臨界水的定義及性質(zhì)
        2.3.2 超(亞)臨界水合成納米材料的原理
        2.3.3 連續(xù)式超(亞)臨界水納米材料制備技術(shù)(CHFS)的研究進展
    2.4 小結(jié)與展望
第3章 實驗材料、裝置與分析測試方法
    3.1 試劑與儀器
        3.1.1 試劑與材料
        3.1.2 主要實驗儀器
    3.2 連續(xù)式超(亞)臨界水納米材料制備系統(tǒng)(CHFS)
        3.2.1 CHFS系統(tǒng)的構(gòu)成及制備流程
        3.2.2 混合反應(yīng)器
    3.3 催化材料的表征方法
        3.3.1 X射線衍射
        3.3.2 電感耦合等離子體
        3.3.3 X射線光電子能譜
        3.3.4 高分辨掃描透射電鏡
        3.3.5 比表面積和孔徑分布測定
        3.3.6 H_2/CO化學(xué)吸附
        3.3.7 熱重分析
        3.3.8 程序升溫還原
        3.3.9 氧氣程序升溫脫附
    3.4 甲苯催化氧化活性測試
        3.4.1 實驗裝置
        3.4.2 氣相組分測定及活性評價
    3.5 甲烷催化氧化活性測試
        3.5.1 實驗裝置
        3.5.2 氣相組分測定及活性評價
第4章 CHFS法制備Pd摻雜的鈰基復(fù)合金屬氧化物及其催化氧化性能的研究
    4.1 Ce_(0.6)Zr_(0.3)La_(0.05)Y_(0.05)O_2/AlOOH的制備及其熱穩(wěn)定性
        4.1.1 材料的制備及老化過程
        4.1.2 物相及晶體結(jié)構(gòu)分析
        4.1.3 材料元素分布分析
        4.1.4 老化前后的形貌分析
        4.1.5 比表面積分析
        4.1.6 氧化還原能力分析
    4.2 Pd/Ce_(0.6)Zr_(0.3)La_(0.05)Y_(0.05)O_2/AlOOH的制備及性質(zhì)
        4.2.1 Pd的負載方法
        4.2.2 物相及比表面積分析
        4.2.3 Pd表面分散度比較
        4.2.4 氧化還原能力分析
        4.2.5 Pd元素價態(tài)分析
        4.2.6 甲苯的催化氧化活性及熱穩(wěn)定性
    4.3 本章小結(jié)
第5章 CHFS法制備負載型鈣鈦礦LaCoO_3/MgO及其催化氧化特性的研究
    5.1 材料的制備
        5.1.1 制備方法
        5.1.2 載體和焙燒溫度的選擇
    5.2 LaCoO_3/MgO的性質(zhì)及其催化氧化性能
        5.2.1 物相分析
        5.2.2 晶體結(jié)構(gòu)分析
        5.2.3 形貌分析
        5.2.4 比表面積分析
        5.2.5 載體不同負載方式的分析
        5.2.6 氧化還原能力分析
        5.2.7 材料氧物種分析
        5.2.8 甲苯和甲烷的催化氧化活性及熱穩(wěn)定性
    5.3 本章小結(jié)
第6章 LaCoO_3/MgO的摻雜改性及其催化氧化性能的研究
    6.1 材料的制備
    6.2 元素的篩選與優(yōu)化
        6.2.1 元素的篩選
        6.2.2 摻雜量的優(yōu)化
    6.3 Ca和Mg摻雜對La_(0.9)Ca_(0.1)CoO_3/MgO材料性質(zhì)及催化氧化性能的影響
        6.3.1 前驅(qū)體物相和形貌分析
        6.3.2 晶體成相分析
        6.3.3 化學(xué)組分及晶體結(jié)構(gòu)分析
        6.3.4 元素價態(tài)分析
        6.3.5 材料氧物種分析
        6.3.6 氧化還原能力分析
        6.3.7 甲苯的催化氧化及其反應(yīng)動力學(xué)
        6.3.8 甲烷的催化氧化及其反應(yīng)動力學(xué)
    6.4 本章小結(jié)
第7章 CHFS法一步快速制備鈣鈦礦氧化物及其催化氧化性能的研究
    7.1 材料的制備
        7.1.1 制備方法
        7.1.2 混合反應(yīng)器的比較
        7.1.3 鈣鈦礦氧化物的選擇
        7.1.4 反應(yīng)溫度的影響
        7.1.5 停留時間的影響
        7.1.6 雙氧水濃度的影響
        7.1.7 堿濃度的影響
    7.2 CHFS法一步制備LaMn03的材料性質(zhì)及其催化氧化性能
        7.2.1 物相與比表面積分析
        7.2.2 元素價態(tài)分析
        7.2.3 材料氧物種分析
        7.2.4 氧化還原能力分析
        7.2.5 甲苯催化氧化活性
    7.3 本章小結(jié)
第8章 結(jié)論與展望
    8.1 主要結(jié)論
    8.2 對未來工作的建議
參考文獻
論文創(chuàng)新點
作者簡歷



本文編號：3596796