酶電催化與多相電Fenton處理難降解有機(jī)物的研究
發(fā)布時間：2022-01-11 11:28
難降解有機(jī)污染物對環(huán)境安全和人類健康構(gòu)成了極大的威脅，其有效去除一直是環(huán)境領(lǐng)域中的難點(diǎn)和熱點(diǎn)。本文以陰極電生成H2O2為基礎(chǔ)，分別結(jié)合酶催化和多相催化，研究酶-電耦合催化和多相電Fenton技術(shù)，并用于處理模擬五氯酚（PCP）廢水和實(shí)際焦化廢水。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下：構(gòu)建過氧化物酶-輔酶NADH催化H2O2/O2新體系，通過電子自旋共振波譜驗(yàn)證了體系中存在超氧陰離子自由基（·O2-）和羥基自由基（·OH），并用于處理PCP和氯苯模擬廢水，優(yōu)化參數(shù)、分析PCP降解產(chǎn)物并推測酶-輔酶催化機(jī)理。制備蒽醌改性的碳納米管/玻碳電極（EAQ/CNTs/GC）和聚吡咯/蒽醌修飾的石墨氈電極（PAQ/GF）。循環(huán)伏安測試表明蒽醌促進(jìn)氧氣兩電子還原為H2O2反應(yīng),并抑制H2O2深度還原反應(yīng)。以PAQ/GF為陰極，在隔膜電解槽中恒電位Ec =-...
【文章來源】：天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：145 頁
【學(xué)位級別】：博士
【文章目錄】：
中文摘要
abstract
前言
第一章 文獻(xiàn)綜述
1.1 生物難降解有機(jī)污染物特征及其危害
1.1.1 持久性有機(jī)污染物（POPs）概況
1.1.2 持久性有機(jī)污染物毒性及環(huán)境危害
1.2 生物難降解有機(jī)廢水的主要處理技術(shù)與進(jìn)展
1.2.1 生物強(qiáng)化技術(shù)
1.2.2 物理技術(shù)
1.2.3 化學(xué)技術(shù)
1.2.3.1 化學(xué)還原技術(shù)
1.2.3.2 高級氧化技術(shù)
1.3 電化學(xué)氧化技術(shù)處理難降解有機(jī)廢水
1.3.1 陽極氧化技術(shù)
1.3.1.1 基本原理
1.3.1.2 陽極氧化處理難降解有機(jī)廢水應(yīng)用
1.3.2 基于陰極生成過氧化氫間接電化學(xué)氧化技術(shù)
1.3.2.1 蒽醌陰極氧氣還原原理
1.3.2.2 電-Fenton 技術(shù)處理難降解有機(jī)廢水應(yīng)用
1.4 生物酶耦合電催化水處理技術(shù)
1.4.1 生物酶催化水處理技術(shù)
1.4.2 生物酶-電催化水處理技術(shù)
1.5 本論文研究思路及內(nèi)容
第二章 酶-輔酶催化H_2O_2 處理難降解有機(jī)物
2.1 前言
2.2 實(shí)驗(yàn)部分
2.2.1 材料與方法
2.2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
2.2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器與分析方法
2.2.2 酶-輔酶催化體系的UV-Vis 光譜研究
2.2.3 酶-輔酶催化體系的EPR 波譜研究
2.2.4 酶-輔酶體系催化降解五氯酚
2.2.5 酶-輔酶體系催化降解氯苯
2.3 結(jié)果與討論
2.3.1 酶-輔酶體系中HRP 的存在形態(tài)的光譜學(xué)分析
2.3.2 酶-輔酶體系中自由基產(chǎn)生的EPR 分析
2.3.3 酶-輔酶體系催化降解五氯酚
2.3.3.1 NADH 對HRP-NADH-H_2O_2 體系酶活力的影響
2.3.3.2 HRP-NADH-H_2O_2 體系中去除PCP 的影響因素
2.3.3.3 HRP-NADH-H_2O_2/O_2 體系中PCP 去除機(jī)理
2.3.4 酶-輔酶體系催化降解氯苯
2.3.4.1 不同酶體系中氯苯去除比較
2.3.4.2 不同因素對酶-輔酶體系去除氯苯影響
2.4 本章小結(jié)
第三章 蒽醌陰極電化學(xué)還原氧氣生成H_2O_2 研究
3.1 前言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 材料與儀器
3.2.1.1 主要試劑與材料
3.2.1.2 主要儀器
3.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
3.2.2.1 電極制備
3.2.2.2 分析方法
3.2.2.3 隔膜體系電化學(xué)生成過氧化氫
3.2.2.4 無隔膜體系電化學(xué)生成過氧化氫
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 EAQ/CNTs/GC 電極電催化性能
3.3.1.1 CNTs/GC 電極對氧氣和過氧化氫的電還原活性
3.3.1.2 EAQ/CNTs/GC 電極的電化學(xué)活性
3.3.1.3 EAQ/ CNTs/GC 電極對氧氣還原的電化學(xué)活性
3.3.2 PAQ/GF 電極電催化性能
3.3.2.1 PAQ/GF 電極的SEM 表征
3.3.2.2 PAQ/GF 電極的電化學(xué)活性
3.3.2.3 PAQ/GF 電極對氧氣還原為過氧化氫的催化活性
3.3.3 隔膜電解槽PAQ/GF 電極電生成過氧化氫
3.3.4 無隔膜電解槽PAQ/GF 電極電生成過氧化氫
3.4 本章小結(jié)
第四章 酶-輔酶-電耦合催化去除五氯酚初步研究
4.1 前言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 材料與方法
4.2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
4.2.1.2 酶電極的制備
4.2.1.3 分析方法
4.2.2 酶電極的催化活性
4.2.3 酶-電耦合催化氧化降解五氯酚
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 酶電極對過氧化氫的催化活性
4.3.2 酶電極對氧氣的催化活性
4.3.3 酶電極電生成過氧化氫
4.3.4 酶電催化處理五氯酚模擬廢水研究
4.3.4.1 不同酶電極對PCP 去除的影響
4.3.4.2 陰極電位對PCP 去除的影響
4.3.4.3 陽極氧化和陰極酶電催化降解PCP 溶液光譜分析
4.3.4.4 陽極氧化和陰極酶電催化氧化降解產(chǎn)物GC-MS 分析
4.3.4.5 酶-電耦合催化氧化機(jī)理推測
4.4 本章小結(jié)
第五章 多相Fenton 體系產(chǎn)羥自由基機(jī)理及苯酚降解研究
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 材料與儀器
5.2.1.1 主要試劑與材料
3.2.1.2 儀器與設(shè)備
5.2.2 試驗(yàn)方法
5.2.2.1 催化劑制備方法
5.2.2.2 催化劑表征方法
5.2.2.3 過氧化氫濃度測定
5.2.2.4 對氯苯甲酸和苯酚濃度測定
5.2.2.5 羥自由基濃度測定
5.2.2.6 自旋捕獲-EPR 波譜分析自由基種類
5.2.2.7 多相Fenton-like 體系對苯酚和TOC 的去除
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 催化劑表征
5.3.1.1 SEM 表征
5.3.1.2 N2 吸附/脫附測定催化劑表面特征
5.3.1.3 XRD 表征
5.3.1.4 FT-IR 表征
5.3.1.5 DR-UV-Vis 光譜表征
5.3.1.6 TEM 表征
5.3.1.7 XPS 表征
5.3.2 過渡金屬負(fù)載Y 型分子篩催化活性
5.3.2.1 活性組分對H_2O_2 分解速率和pCBA 降解速率的影響
5.3.2.2 溫度對Cu-Y 催化活性的影響
5.3.2.3 非均相催化體系中DMPO-OH 加合物的EPR 波譜
5.3.2.4 雙金屬負(fù)載Y 型分子篩催化活性
5.3.3 銅負(fù)載MCM-41 介孔分子篩催化活性
5.3.3.1 不同制備方法對催化劑分解過氧化氫活性影響
5.3.3.2 不同制備方法對催化劑降解pCBA 活性影響
5.3.3.3 不同制備方法對催化劑銅離子溶出影響
5.3.3.4 催化劑用量對H_2O_2 分解速率和pCBA 去除速率的影響
5.3.3.5 催化劑的穩(wěn)定性
5.3.3.6 非均相Fenton 體系中羥自由基產(chǎn)生機(jī)理探討
5.3.4 多相Fenton 體系應(yīng)用于苯酚廢水降解的研究
5.4 本章小結(jié)
第六章 多相電Fenton 技術(shù)處理焦化廢水的研究
6.1 前言
6.2 實(shí)驗(yàn)部分
6.2.1 材料與方法
6.2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
6.2.1.2 試驗(yàn)儀器與分析方法
6.2.2 陽極氧化-陰極電Fenton 處理焦化廢水實(shí)驗(yàn)研究
6.2.3 多相電Fenton 反應(yīng)器處理焦化廢水試驗(yàn)研究
6.2.4 多相電Fenton 反應(yīng)器處理焦化廢水中試研究
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 陽極氧化-陰極電Fenton 處理焦化廢水實(shí)驗(yàn)研究
6.3.1.1 電流密度的影響
6.3.1.2 電解時間的影響
6.3.1.3 pH 和Fe2+濃度的影響
6.3.1.4 陽極-陰極連續(xù)反應(yīng)裝置對焦化廢水的降解
6.3.1.5 不同電化學(xué)體系對生化進(jìn)水有機(jī)物去除機(jī)理
6.3.2 多相電Fenton 反應(yīng)器處理焦化廢水的試驗(yàn)研究
6.3.2.1 電解時間對COD 去除和電流效率的影響
6.3.2.2 pH 對COD 去除和出水pH 的影響
6.3.2.3 初始COD 濃度對COD 去除和電流效率的影響
6.3.2.4 電流密度對COD 去除和電流效率的影響
6.3.2.5 廢水中有機(jī)組分分析
6.3.2.6 廢水毒性和生物可降解性分析
6.3.2.7 多相電Fenton 反應(yīng)機(jī)理研究
6.3.3 多相電Fenton 反應(yīng)器處理焦化廢水中試研究
6.3.3.1 焦化廢水深度處理中試工藝流程
6.3.3.2 電催化處理焦化廢水工藝參數(shù)優(yōu)化
6.3.3.3 電催化處理后焦化廢水水質(zhì)評價
6.3.3.4 電催化深度處理焦化廢水工程可行性評價
6.4 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 展望
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和參加科研情況
致謝
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]高級氧化-BAF深度處理焦化廢水[J]. 李豪,汪曉軍,王開演. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù). 2010(11)
[2]焦化廢水處理技術(shù)的研究現(xiàn)狀與進(jìn)展[J]. 潘碌亭,吳錦峰. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù). 2010(10)
[3]三維電極反應(yīng)器用于焦化廢水深度處理及回用[J]. 趙立功,商策,閔磊,婁廣亮. 中國給水排水. 2010(15)
[4]混凝氣浮在焦化廢水生化尾水深度處理中的應(yīng)用[J]. 劉劍平,趙娜,肖林,徐焱. 工業(yè)水處理. 2010(07)
[5]焦化廢水高級氧化處理技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 樊紅梅,鄧洪秀. 沈陽工程學(xué)院學(xué)報(自然科學(xué)版). 2010(03)
[6]焦化廢水生物處理尾水的活性炭吸附及條件優(yōu)化研究[J]. 帥偉,吳艷林,胡蕓,吳超飛,韋朝海. 環(huán)境工程學(xué)報. 2010(06)
[7]Fe2+/NaClO深度處理焦化廢水的研究[J]. 蔣輝,范迪,王娟. 環(huán)境科學(xué)與管理. 2010(04)
[8]超濾-納濾對焦化廢水深度處理的試驗(yàn)研究[J]. 聞曉今,周正,魏鋼,張寧. 水處理技術(shù). 2010(03)
[9]Fenton氧化-活性炭吸附耦合處理焦化廢水生化尾水的研究[J]. 涂勇,張洪玲,張龍,劉廣兵,許明,張敏健. 污染防治技術(shù). 2010 (01)
[10]鐵碳內(nèi)電解法深度處理焦化廢水的研究[J]. 范可,李飛飛,張祥. 科技情報開發(fā)與經(jīng)濟(jì). 2009(35)
博士論文
[1]摻雜蒽醌/聚吡咯膜電極的電催化氧還原性能及應(yīng)用研究[D]. 張國權(quán).大連理工大學(xué) 2008
本文編號：3582702
【文章來源】：天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：145 頁
【學(xué)位級別】：博士
【文章目錄】：
中文摘要
abstract
前言
第一章 文獻(xiàn)綜述
1.1 生物難降解有機(jī)污染物特征及其危害
1.1.1 持久性有機(jī)污染物（POPs）概況
1.1.2 持久性有機(jī)污染物毒性及環(huán)境危害
1.2 生物難降解有機(jī)廢水的主要處理技術(shù)與進(jìn)展
1.2.1 生物強(qiáng)化技術(shù)
1.2.2 物理技術(shù)
1.2.3 化學(xué)技術(shù)
1.2.3.1 化學(xué)還原技術(shù)
1.2.3.2 高級氧化技術(shù)
1.3 電化學(xué)氧化技術(shù)處理難降解有機(jī)廢水
1.3.1 陽極氧化技術(shù)
1.3.1.1 基本原理
1.3.1.2 陽極氧化處理難降解有機(jī)廢水應(yīng)用
1.3.2 基于陰極生成過氧化氫間接電化學(xué)氧化技術(shù)
1.3.2.1 蒽醌陰極氧氣還原原理
1.3.2.2 電-Fenton 技術(shù)處理難降解有機(jī)廢水應(yīng)用
1.4 生物酶耦合電催化水處理技術(shù)
1.4.1 生物酶催化水處理技術(shù)
1.4.2 生物酶-電催化水處理技術(shù)
1.5 本論文研究思路及內(nèi)容
第二章 酶-輔酶催化H_2O_2 處理難降解有機(jī)物
2.1 前言
2.2 實(shí)驗(yàn)部分
2.2.1 材料與方法
2.2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
2.2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器與分析方法
2.2.2 酶-輔酶催化體系的UV-Vis 光譜研究
2.2.3 酶-輔酶催化體系的EPR 波譜研究
2.2.4 酶-輔酶體系催化降解五氯酚
2.2.5 酶-輔酶體系催化降解氯苯
2.3 結(jié)果與討論
2.3.1 酶-輔酶體系中HRP 的存在形態(tài)的光譜學(xué)分析
2.3.2 酶-輔酶體系中自由基產(chǎn)生的EPR 分析
2.3.3 酶-輔酶體系催化降解五氯酚
2.3.3.1 NADH 對HRP-NADH-H_2O_2 體系酶活力的影響
2.3.3.2 HRP-NADH-H_2O_2 體系中去除PCP 的影響因素
2.3.3.3 HRP-NADH-H_2O_2/O_2 體系中PCP 去除機(jī)理
2.3.4 酶-輔酶體系催化降解氯苯
2.3.4.1 不同酶體系中氯苯去除比較
2.3.4.2 不同因素對酶-輔酶體系去除氯苯影響
2.4 本章小結(jié)
第三章 蒽醌陰極電化學(xué)還原氧氣生成H_2O_2 研究
3.1 前言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 材料與儀器
3.2.1.1 主要試劑與材料
3.2.1.2 主要儀器
3.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
3.2.2.1 電極制備
3.2.2.2 分析方法
3.2.2.3 隔膜體系電化學(xué)生成過氧化氫
3.2.2.4 無隔膜體系電化學(xué)生成過氧化氫
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 EAQ/CNTs/GC 電極電催化性能
3.3.1.1 CNTs/GC 電極對氧氣和過氧化氫的電還原活性
3.3.1.2 EAQ/CNTs/GC 電極的電化學(xué)活性
3.3.1.3 EAQ/ CNTs/GC 電極對氧氣還原的電化學(xué)活性
3.3.2 PAQ/GF 電極電催化性能
3.3.2.1 PAQ/GF 電極的SEM 表征
3.3.2.2 PAQ/GF 電極的電化學(xué)活性
3.3.2.3 PAQ/GF 電極對氧氣還原為過氧化氫的催化活性
3.3.3 隔膜電解槽PAQ/GF 電極電生成過氧化氫
3.3.4 無隔膜電解槽PAQ/GF 電極電生成過氧化氫
3.4 本章小結(jié)
第四章 酶-輔酶-電耦合催化去除五氯酚初步研究
4.1 前言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 材料與方法
4.2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
4.2.1.2 酶電極的制備
4.2.1.3 分析方法
4.2.2 酶電極的催化活性
4.2.3 酶-電耦合催化氧化降解五氯酚
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 酶電極對過氧化氫的催化活性
4.3.2 酶電極對氧氣的催化活性
4.3.3 酶電極電生成過氧化氫
4.3.4 酶電催化處理五氯酚模擬廢水研究
4.3.4.1 不同酶電極對PCP 去除的影響
4.3.4.2 陰極電位對PCP 去除的影響
4.3.4.3 陽極氧化和陰極酶電催化降解PCP 溶液光譜分析
4.3.4.4 陽極氧化和陰極酶電催化氧化降解產(chǎn)物GC-MS 分析
4.3.4.5 酶-電耦合催化氧化機(jī)理推測
4.4 本章小結(jié)
第五章 多相Fenton 體系產(chǎn)羥自由基機(jī)理及苯酚降解研究
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 材料與儀器
5.2.1.1 主要試劑與材料
3.2.1.2 儀器與設(shè)備
5.2.2 試驗(yàn)方法
5.2.2.1 催化劑制備方法
5.2.2.2 催化劑表征方法
5.2.2.3 過氧化氫濃度測定
5.2.2.4 對氯苯甲酸和苯酚濃度測定
5.2.2.5 羥自由基濃度測定
5.2.2.6 自旋捕獲-EPR 波譜分析自由基種類
5.2.2.7 多相Fenton-like 體系對苯酚和TOC 的去除
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 催化劑表征
5.3.1.1 SEM 表征
5.3.1.2 N2 吸附/脫附測定催化劑表面特征
5.3.1.3 XRD 表征
5.3.1.4 FT-IR 表征
5.3.1.5 DR-UV-Vis 光譜表征
5.3.1.6 TEM 表征
5.3.1.7 XPS 表征
5.3.2 過渡金屬負(fù)載Y 型分子篩催化活性
5.3.2.1 活性組分對H_2O_2 分解速率和pCBA 降解速率的影響
5.3.2.2 溫度對Cu-Y 催化活性的影響
5.3.2.3 非均相催化體系中DMPO-OH 加合物的EPR 波譜
5.3.2.4 雙金屬負(fù)載Y 型分子篩催化活性
5.3.3 銅負(fù)載MCM-41 介孔分子篩催化活性
5.3.3.1 不同制備方法對催化劑分解過氧化氫活性影響
5.3.3.2 不同制備方法對催化劑降解pCBA 活性影響
5.3.3.3 不同制備方法對催化劑銅離子溶出影響
5.3.3.4 催化劑用量對H_2O_2 分解速率和pCBA 去除速率的影響
5.3.3.5 催化劑的穩(wěn)定性
5.3.3.6 非均相Fenton 體系中羥自由基產(chǎn)生機(jī)理探討
5.3.4 多相Fenton 體系應(yīng)用于苯酚廢水降解的研究
5.4 本章小結(jié)
第六章 多相電Fenton 技術(shù)處理焦化廢水的研究
6.1 前言
6.2 實(shí)驗(yàn)部分
6.2.1 材料與方法
6.2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
6.2.1.2 試驗(yàn)儀器與分析方法
6.2.2 陽極氧化-陰極電Fenton 處理焦化廢水實(shí)驗(yàn)研究
6.2.3 多相電Fenton 反應(yīng)器處理焦化廢水試驗(yàn)研究
6.2.4 多相電Fenton 反應(yīng)器處理焦化廢水中試研究
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 陽極氧化-陰極電Fenton 處理焦化廢水實(shí)驗(yàn)研究
6.3.1.1 電流密度的影響
6.3.1.2 電解時間的影響
6.3.1.3 pH 和Fe2+濃度的影響
6.3.1.4 陽極-陰極連續(xù)反應(yīng)裝置對焦化廢水的降解
6.3.1.5 不同電化學(xué)體系對生化進(jìn)水有機(jī)物去除機(jī)理
6.3.2 多相電Fenton 反應(yīng)器處理焦化廢水的試驗(yàn)研究
6.3.2.1 電解時間對COD 去除和電流效率的影響
6.3.2.2 pH 對COD 去除和出水pH 的影響
6.3.2.3 初始COD 濃度對COD 去除和電流效率的影響
6.3.2.4 電流密度對COD 去除和電流效率的影響
6.3.2.5 廢水中有機(jī)組分分析
6.3.2.6 廢水毒性和生物可降解性分析
6.3.2.7 多相電Fenton 反應(yīng)機(jī)理研究
6.3.3 多相電Fenton 反應(yīng)器處理焦化廢水中試研究
6.3.3.1 焦化廢水深度處理中試工藝流程
6.3.3.2 電催化處理焦化廢水工藝參數(shù)優(yōu)化
6.3.3.3 電催化處理后焦化廢水水質(zhì)評價
6.3.3.4 電催化深度處理焦化廢水工程可行性評價
6.4 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 展望
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和參加科研情況
致謝
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]高級氧化-BAF深度處理焦化廢水[J]. 李豪,汪曉軍,王開演. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù). 2010(11)
[2]焦化廢水處理技術(shù)的研究現(xiàn)狀與進(jìn)展[J]. 潘碌亭,吳錦峰. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù). 2010(10)
[3]三維電極反應(yīng)器用于焦化廢水深度處理及回用[J]. 趙立功,商策,閔磊,婁廣亮. 中國給水排水. 2010(15)
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博士論文
[1]摻雜蒽醌/聚吡咯膜電極的電催化氧還原性能及應(yīng)用研究[D]. 張國權(quán).大連理工大學(xué) 2008
本文編號：3582702
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