類水滑石/碳納米管復(fù)合材料的構(gòu)建及其對(duì)雙酚A的催化降解研究
發(fā)布時(shí)間:2022-01-11 07:53
I基于硫酸根自由基(SO4-·)的高級(jí)氧化技術(shù)(AOPs)具備氧化礦化能力強(qiáng)、使用范圍廣及抗無機(jī)鹽能力強(qiáng)等特點(diǎn),在有機(jī)污染水處理和土壤修復(fù)中顯示出廣闊的應(yīng)用前景。然而,該技術(shù)的應(yīng)用推廣還需解決兩大難題:首先是不同體系SO4-·產(chǎn)生及自由基的傳遞機(jī)制尚未達(dá)成共識(shí);其次是高效活化過硫酸鹽(PS)或過一硫酸鹽(PMS)產(chǎn)生硫酸根自由基(SO4-·)的技術(shù)和催化劑仍需進(jìn)一步探索。本文利用層狀雙金屬氫氧化物/層狀混合金屬氧化物(LDH/LDO)特殊的晶體結(jié)構(gòu)及碳納米管(CNTs)獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)合成一系列具有超強(qiáng)催化性能Co Mn Al-LDH/LDO及CNTs-LDH/LDO材料,用于活化PMS降解環(huán)境內(nèi)分泌干擾物雙酚A(BPA)。運(yùn)用現(xiàn)代譜學(xué)、微束和微區(qū)技術(shù)及降解實(shí)驗(yàn),分別從材料的構(gòu)建與表征、工藝條件、活化及降解機(jī)理三方面詮釋和豐富基于SO4-·的高級(jí)氧化技術(shù)理論體系。主要研究內(nèi)容包括:(1)分別采用共沉淀法、靜態(tài)尿素法和動(dòng)態(tài)尿素法合成配比為4:1:1的Co Mn Al-LDH,并在500℃煅燒得到尖晶石結(jié)構(gòu)的Co Mn Al-LDO。SEM、FTIR、N2吸附脫附等表征手段顯示不同方法制備的...
【文章來源】:華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:138 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 層狀水滑石及其衍生物的概述
1.1.1 LDH的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)和制備方法
1.1.2 LDH及LDO在環(huán)境與能源方面的應(yīng)用
1.2 碳納米管的概述
1.2.1 碳納米管的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)
1.2.2 碳納米管的改性
1.2.3 類水滑石/碳納米管復(fù)合材料的開發(fā)與應(yīng)用
1.3 Fenton類高級(jí)氧化技術(shù)
1.3.1 傳統(tǒng)Fenton高級(jí)氧化技術(shù)
1.3.2 基于SO_4~-·高級(jí)氧化技術(shù)
1.4 研究方案
1.4.1 研究目的與意義
1.4.2 研究目標(biāo)與內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)材料、設(shè)備及分析方法
2.1 實(shí)驗(yàn)材料及設(shè)備
2.1.1 實(shí)驗(yàn)所需儀器設(shè)備
2.3 樣品表征及測試
2.3.1 X-射線衍射儀(XRD)
2.3.2 X-射線光電子能譜(XPS)
2.3.3 X-射線熒光光譜分析(XRF)
2.3.4 傅立葉紅外吸收光譜(FT-IR)
2.3.5 熱重分析(TG-DSC)
2.3.6 拉曼散射光譜(Raman)
2.3.7 形貌表征(SEM/TEM)
2.3.8 高效液相色譜(HPLC)及液相色譜-質(zhì)譜(LC-MS)聯(lián)用儀
2.3.9 氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)聯(lián)用儀
2.3.10 總碳(TOC)分析儀
2.3.11 AAS分析
2.3.12 電化學(xué)工作站
2.3.13 N_2吸附脫附儀
第三章 CoMnAl-LDH/LDO的制備、表征及其催化性能研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 材料的制備
3.2.2 材料的表征
3.2.3 吸附及催化降解實(shí)驗(yàn)
3.2.4 BPA的檢測
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 SEM分析
3.3.2 XRD分析
3.3.3 XPS分析
3.3.4 N_2吸附-脫附等溫線分析
3.3.5 FTIR分析
3.3.6 TG-DSC分析
3.3.7 XRF分析
3.3.8 材料對(duì)BPA的吸附性能研究
3.3.9 不同材料對(duì)BPA的催化降解性能研究
3.4 本章小結(jié)
第四章CoMnAl-LDO活化過一硫酸鹽降解雙酚A的性能及機(jī)理研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 材料的制備
4.2.2 材料的表征
4.2.3 吸附實(shí)驗(yàn)
4.2.4 催化降解實(shí)驗(yàn)
4.2.5 BPA及其降解中間產(chǎn)物的檢測
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 不同煅燒溫度對(duì)材料結(jié)構(gòu)及組成的影響
4.3.2 煅燒溫度對(duì)LDO吸附/催化降解BPA的影響
4.3.3 LDO/PMS體系的反應(yīng)條件對(duì)降解BPA的影響
4.3.4 LDO的循環(huán)使用及再生性能研究
4.3.5 LDO/PMS體系活性自由基的確定
4.3.6 PMS活化機(jī)理
4.3.7 BPA降解路徑
4.3.8 與其他同類體系對(duì)比
4.4 本章小結(jié)
第五章CNTs -LDO復(fù)合材料的研制及其催化性能研究
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
5.2.2 樣品制備
5.2.3 樣品表征
5.2.4 吸附和催化降解實(shí)驗(yàn)
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 材料的表征
5.3.2 催化氧化降解BPA
5.3.5 MWCNTs在CNTs-LDO活化PMS中的作用
5.4 本章小結(jié)
第六章 碳納米管的直徑對(duì)CNTs-LDH/LDO復(fù)合材料的形貌結(jié)構(gòu)及其催化性能的影響
6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)部分
6.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
6.2.2 樣品的制備
6.2.3 樣品的表征
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 材料的表征
6.3.2 BPA的去除
6.4 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
7.1 主要結(jié)論
7.2 特色和創(chuàng)新性
7.3 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件
本文編號(hào):3582411
【文章來源】:華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:138 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
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摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 層狀水滑石及其衍生物的概述
1.1.1 LDH的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)和制備方法
1.1.2 LDH及LDO在環(huán)境與能源方面的應(yīng)用
1.2 碳納米管的概述
1.2.1 碳納米管的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)
1.2.2 碳納米管的改性
1.2.3 類水滑石/碳納米管復(fù)合材料的開發(fā)與應(yīng)用
1.3 Fenton類高級(jí)氧化技術(shù)
1.3.1 傳統(tǒng)Fenton高級(jí)氧化技術(shù)
1.3.2 基于SO_4~-·高級(jí)氧化技術(shù)
1.4 研究方案
1.4.1 研究目的與意義
1.4.2 研究目標(biāo)與內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)材料、設(shè)備及分析方法
2.1 實(shí)驗(yàn)材料及設(shè)備
2.1.1 實(shí)驗(yàn)所需儀器設(shè)備
2.3 樣品表征及測試
2.3.1 X-射線衍射儀(XRD)
2.3.2 X-射線光電子能譜(XPS)
2.3.3 X-射線熒光光譜分析(XRF)
2.3.4 傅立葉紅外吸收光譜(FT-IR)
2.3.5 熱重分析(TG-DSC)
2.3.6 拉曼散射光譜(Raman)
2.3.7 形貌表征(SEM/TEM)
2.3.8 高效液相色譜(HPLC)及液相色譜-質(zhì)譜(LC-MS)聯(lián)用儀
2.3.9 氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)聯(lián)用儀
2.3.10 總碳(TOC)分析儀
2.3.11 AAS分析
2.3.12 電化學(xué)工作站
2.3.13 N_2吸附脫附儀
第三章 CoMnAl-LDH/LDO的制備、表征及其催化性能研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 材料的制備
3.2.2 材料的表征
3.2.3 吸附及催化降解實(shí)驗(yàn)
3.2.4 BPA的檢測
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 SEM分析
3.3.2 XRD分析
3.3.3 XPS分析
3.3.4 N_2吸附-脫附等溫線分析
3.3.5 FTIR分析
3.3.6 TG-DSC分析
3.3.7 XRF分析
3.3.8 材料對(duì)BPA的吸附性能研究
3.3.9 不同材料對(duì)BPA的催化降解性能研究
3.4 本章小結(jié)
第四章CoMnAl-LDO活化過一硫酸鹽降解雙酚A的性能及機(jī)理研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 材料的制備
4.2.2 材料的表征
4.2.3 吸附實(shí)驗(yàn)
4.2.4 催化降解實(shí)驗(yàn)
4.2.5 BPA及其降解中間產(chǎn)物的檢測
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 不同煅燒溫度對(duì)材料結(jié)構(gòu)及組成的影響
4.3.2 煅燒溫度對(duì)LDO吸附/催化降解BPA的影響
4.3.3 LDO/PMS體系的反應(yīng)條件對(duì)降解BPA的影響
4.3.4 LDO的循環(huán)使用及再生性能研究
4.3.5 LDO/PMS體系活性自由基的確定
4.3.6 PMS活化機(jī)理
4.3.7 BPA降解路徑
4.3.8 與其他同類體系對(duì)比
4.4 本章小結(jié)
第五章CNTs -LDO復(fù)合材料的研制及其催化性能研究
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
5.2.2 樣品制備
5.2.3 樣品表征
5.2.4 吸附和催化降解實(shí)驗(yàn)
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 材料的表征
5.3.2 催化氧化降解BPA
5.3.5 MWCNTs在CNTs-LDO活化PMS中的作用
5.4 本章小結(jié)
第六章 碳納米管的直徑對(duì)CNTs-LDH/LDO復(fù)合材料的形貌結(jié)構(gòu)及其催化性能的影響
6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)部分
6.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
6.2.2 樣品的制備
6.2.3 樣品的表征
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 材料的表征
6.3.2 BPA的去除
6.4 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
7.1 主要結(jié)論
7.2 特色和創(chuàng)新性
7.3 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
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