羰基硫（COS）是一種廣泛存在于工業(yè)原料氣和尾氣中的具有代表性的有機(jī)硫。它不僅容易導(dǎo)致工業(yè)催化劑的中毒,還是大氣硫酸鹽氣溶膠的主要來源之一,因此有必要發(fā)展COS的深度凈化技術(shù)。本論文采用了量子化學(xué)計算和實驗相結(jié)合的研究方法,設(shè)計并制備脫硫材料,用于COS的深度凈化。論文首先研究了單一金屬氧化物上脫除COS的表面活性中心：然后基于密度泛函理論,研究了不同的改性方法對單一金屬氧化物電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控作用,以及對其表面活性中心性質(zhì)的影響,找到了提高材料脫硫性能的有效途徑；最后根據(jù)理論計算的結(jié)果,制備了一系列復(fù)合金屬氧化物,得到了理想的脫硫效果,并提出了一種增強材料深度凈化COS性能的機(jī)理,為脫硫材料的設(shè)計和制備指明方向。本論文得到的主要結(jié)果和規(guī)律性認(rèn)識如下：1、NiO對COS具有較好的脫除效果,Ni原子向外提供電子的能力（即Lewis堿性強度）越強,對COS的吸附／轉(zhuǎn)化能力越高;羥基可以與吸附在Ni原子上的CO發(fā)生反應(yīng),生成CO2和H20,可以有效降低凈化材料表面的“積碳效應(yīng)”,從而提高凈化材料的硫容。2、理論計算表明：A1原子體相摻雜可以有效地提高NiO表面Lewis堿性強度。實驗結(jié)果表明：以... 

【文章來源】：北京科技大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：136 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

圖２－２?Ｇｅｏ巧ｅ提出的協(xié)調(diào)機(jī)理??－

ｉ??Ｗａｎｇ?Ｊ．等ＩＩＷ將插層Ｌ氨基蔽的水滑石進(jìn)行剝層，將剝層的心氨基酸的??水沿石納米片與選擇性催化活性中也妍進(jìn)行配位（圖２￣４），然后將制備得到??機(jī)配位心氨基酸水滑石納米片催化劑應(yīng)用于不對稱巧丙醇環(huán)氧化的催化反應(yīng)??中；并且發(fā)現(xiàn)在此催化體系下，環(huán)氧化反應(yīng)速率接近均相催化體系速率，成??功實現(xiàn)了多相催化過程的類均相催化效果。??ｌｏｐ?ｖｉｅｗ?ｏｆ?ＺｎＡＩ?ＬＤＨｓ?ｌａｙｅｒ?｜?ｓｉｄｅ?ｖｉｅｗ?ｏｆ?ｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｌｉｇａｎｄｓ??Ｉ?Ｉ??Ｉ?ｒＶ?３?Ｒ?＝?ｏｈ??／ＯＨ?；??９?Ｉ?ｄｅｌａｍｉｎａｔｅｄ?．１??？?ＩｈＣＯＮＨ＾?ｏｒ?Ｈ．０?＊?ｆ?！逆??ａ?ｂ?ｈｅｔｅｒｏｇｅｎｅｏｕｓ?ｌｉｇａｎｄｓ?ｃ?ｃｏｌｌｏｉｄａｌ?ｌｉｇａｎｄｓ??圖２－４祝配位心氨基巧ＬＤＨｓ納米片催化劑應(yīng)用于不對稱巧丙醇環(huán)ｍ??化反應(yīng)的示意圖??（２）吸附和離子交換??由于具有較大的內(nèi)表面積Ｌ：Ｊｌ及特有的離子交換性能和結(jié)構(gòu)記憶功能，??ＨＴＬＣｓ和ＨＴＯ作為吸附和離子交換村料具有容量大、密度大、體巧小、耐??窩溫、耐福射等優(yōu)點。如采用ＨＴＬＣｓ與精制的成品油接觸，可Ｗ高效的去除??油中的硫元素；使用ＨＴＬＣｓ可ｔＪｌ去除燃煤熱電廠的煙道氣中有害的硫，其中??吸附劑可Ｗ在離溫下加熱再生，重復(fù)利用；ＨＴＬＣｓ在水處理中也具有廣泛的??應(yīng)用，可Ｗ用于處理印染、電鏈、冶金、采礦、核工業(yè)等巧業(yè)產(chǎn)生的廢水，??在處理過程中，不需要特別的設(shè)備，具有費用低，對環(huán)境友好，吸附劑可Ｗ??再生等優(yōu)點［６２’＾’９２’＾－１〇８］。隨著〔〇２帶來越來越嚴(yán)重的全球溫室效應(yīng)

３．４．１材料化巧性巧評化方法??凈化材料的脫硫性能評價是在固定床反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行的，所使用的固定床??反應(yīng)器規(guī)格為（Ｄ８ｍｍｘ２００ｍｍ，其體實驗裝置化圖３－２。實驗所需要的反應(yīng)氣??通過質(zhì)量流量計控制流量，在不鑄鋼混合罐內(nèi)混合均勻后進(jìn)入凈化材料床層，??凈化材料床層溫度由循環(huán)水浴精確控溫，從反應(yīng)器出來的氣體通過六通閥與??氣相色譜儀相連，由北京東西分析ＧＣ４０００Ａ氣相色譜儀（ＦＰＤ檢測器，毛??細(xì)柱）在線分析出口氣體中ＣＯＳ和Ｈ２Ｓ濃度，出口?Ｃ〇２濃度由上海天美??ＧＣ－７９００氣相色譜儀（ＦＩＤ檢測器，填充往）在線檢測。??－２３－??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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本文編號：3580187