采用偕胺肟改性聚丙烯腈（PAN）非織造布作為載體材料,將其與Cu²⁺和Fe³⁺的混合溶液進行反應制備雙金屬負載PAN非織造布催化劑。采用XPS和UV-Vis對催化劑的分子結構進行了表征,然后考察了其在甲醛氣體氧化降解反應中的催化作用。結果表明,Cu²⁺和Fe³⁺均是通過與偕胺肟基團中的羥基和氨基的配位作用負載于PAN非織造布上,而且兩種金屬離子可能通過配體發(fā)生了相互作用。此外,與Fe³⁺的單金屬催化劑相比,適量摻雜Cu²⁺能夠有效提高催化體系在甲醛降解反應中的催化活性,尤其有利于其在暗反應時催化降解甲醛氣體,這主要歸因于Cu²⁺/Cu⁺價態(tài)轉化促進了強氧化性中間體Fe（Ⅳ）=O的生成。 

【文章來源】：材料導報. 2017,31(16)北大核心EICSCD

【文章頁數】：5 頁

【部分圖文】：

圖１甲醛催化降解裝置Ｆｉｇ．１Ｆｏｒｍａｌｄｅｈｙｄｅｐｈｏｔｏｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｄｅｖｉｃｅ

［１６－１７］。與兩種單金屬催化劑不同的是，ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ２（譜線（ｅ））在可見光區(qū)并沒有歸因于Ｃｕ２＋或Ｆｅ３＋的明顯吸收峰存在，但是其光響應范圍幾乎遍及整個紫外可見光區(qū)，這與聯吡啶鐵銅雙金屬負載ＰＡＮ紗線配合物的光吸收曲線相似［８］。這也進一步證實了ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ２中Ｃｕ２＋和Ｆｅ３＋之間存在明顯的相互作用，使其ＬＭＣＴ及ｄ－ｄ電子躍遷吸收受到相互影響，最終表現為其譜線上兩種金屬離子的特征吸收峰減弱甚至消失。圖４ＡＯ－ｎＰＡＮ及其金屬配合物的ＵＶ－Ｖｉｓ吸收光譜Ｆｉｇ．４ＵＶ－ＶｉｓｓｐｅｃｔｒａｏｆＡＯ－ｎＰＡＮａｎｄｉｔｓｃｏｏｒｄｉｎａｔｉｏｎｃｏｍｐｌｅｘｅｓ２．３ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ光催化活性評價將表１中所制備的３種ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ作為光催化劑應用于甲醛的氧化降解反應，并將其活性與Ｆｅ－ｎＰＡＮ、Ｃｕ－ｎＰＡＮ兩種單金屬催化劑進行比較，結果如圖５所示。圖５不同催化劑對甲醛降解效果的比較Ｆｉｇ．５Ｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｃｏｍｐａｒｉｓｏｎａｍｏｎｇｄｉｆｆｅｒｅｎｔｃａｔａｌｙｓｔｓ由圖５可以看出，Ｆｅ－ｎＰＡＮ存在時，甲醛的降解率隨著反應時間的延長不斷增加，并在７０ｍｉｎ后達到７０％，說明Ｆｅ－ｎＰＡＮ能夠有效催化甲醛的氧化降解反應，其活性物質為具有高氧化電位的Ｆｅ（Ⅳ）＝Ｏ中間體［１３］，反應過程如式（２）所示。在可見光照射下，催化劑中的Ｆｅ３＋能夠和Ｏ２結合形成Ｆｅ（Ⅳ）＝Ｏ［１８－１９］，并與吸附在偕胺肟纖維表面

ＬＭＣＴ及ｄ－ｄ電子躍遷吸收受到相互影響，最終表現為其譜線上兩種金屬離子的特征吸收峰減弱甚至消失。圖４ＡＯ－ｎＰＡＮ及其金屬配合物的ＵＶ－Ｖｉｓ吸收光譜Ｆｉｇ．４ＵＶ－ＶｉｓｓｐｅｃｔｒａｏｆＡＯ－ｎＰＡＮａｎｄｉｔｓｃｏｏｒｄｉｎａｔｉｏｎｃｏｍｐｌｅｘｅｓ２．３ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ光催化活性評價將表１中所制備的３種ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ作為光催化劑應用于甲醛的氧化降解反應，并將其活性與Ｆｅ－ｎＰＡＮ、Ｃｕ－ｎＰＡＮ兩種單金屬催化劑進行比較，結果如圖５所示。圖５不同催化劑對甲醛降解效果的比較Ｆｉｇ．５Ｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｃｏｍｐａｒｉｓｏｎａｍｏｎｇｄｉｆｆｅｒｅｎｔｃａｔａｌｙｓｔｓ由圖５可以看出，Ｆｅ－ｎＰＡＮ存在時，甲醛的降解率隨著反應時間的延長不斷增加，并在７０ｍｉｎ后達到７０％，說明Ｆｅ－ｎＰＡＮ能夠有效催化甲醛的氧化降解反應，其活性物質為具有高氧化電位的Ｆｅ（Ⅳ）＝Ｏ中間體［１３］，反應過程如式（２）所示。在可見光照射下，催化劑中的Ｆｅ３＋能夠和Ｏ２結合形成Ｆｅ（Ⅳ）＝Ｏ［１８－１９］，并與吸附在偕胺肟纖維表面的甲醛分子接觸，后者在Ｆｅ（Ⅳ）＝Ｏ的強氧化作用下最終降解為二氧化碳和水等小分子物質。Ｃｕ－ｎＰＡＮ存在時，７０ｍｉｎ后甲醛降解率只有不足４０％，這主要歸因于催化劑對甲醛氣體的有限吸附，說明負載于ｎＰＡＮ上的Ｃｕ２＋本身對甲醛的氧化降解反應并沒有明顯的催化作用。圖５還顯示，３種ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ均能夠有效催化甲醛的氧化降解反應，而且其催


本文編號：3578682