改性TiO 2 光催化劑的制備及對(duì)萘系化合物的光降解研究
發(fā)布時(shí)間:2022-01-03 01:20
萘系染料中間體產(chǎn)品包括萘胺類、萘酚類、萘磺酸類、羥基萘磺酸類等,其生產(chǎn)廢水往往成分復(fù)雜、濃度高、毒性大、色澤深、難以生物降解,酸堿性強(qiáng),是國(guó)內(nèi)外環(huán)保界公認(rèn)的治理難題。研究開(kāi)發(fā)此類難降解有機(jī)污染物經(jīng)濟(jì)實(shí)用的處理技術(shù)對(duì)我國(guó)的萘系有機(jī)中間體生產(chǎn)有著重要的意義。近年來(lái),利用納米TiO2半導(dǎo)體粉末作為光催化劑催化降解有機(jī)物的研究已成為熱點(diǎn)。對(duì)TiO2光催化劑的研究主要集中在兩個(gè)方面,一是提高催化劑的催化活性尤其是提高催化劑在可見(jiàn)光下的光催化活性;另一方面是研究制備具有大比表面積的負(fù)載型光催化劑,解決實(shí)際操作過(guò)程中的分離和可能產(chǎn)生的二次污染問(wèn)題。本文以1-萘酚-5-磺酸(又稱L-酸)為目標(biāo)物,利用溶膠-凝膠法制備了S摻雜和Mo摻雜的S/TiO2、Mo/TiO2催化劑,探討了L-酸在紫外和可見(jiàn)光及S/TiO2作用下的降解機(jī)理和降解歷程:以粒狀活性炭為載體,制備活性炭負(fù)載的TiO2和Mo/TiO2催化劑,研究了負(fù)載型催化劑對(duì)幾種萘化合物的降解效果。主...
【文章來(lái)源】:南京理工大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:141 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
1.1電子一空穴對(duì)與常見(jiàn)的氧化一還原電對(duì)電極電勢(shì)的比較
圖2.】.2光源的光譜能量分布(a)熒光燈;(b)摘蛇燈;(c)高壓汞燈Fig.2.l.2energydistributionofPhotosouree(a)fluoreseentl剮的P;(b)halogenlajrnP;(c)highPressuremercuryl別的P.7.1懸浮態(tài)催化劑光催化降解有機(jī)物一定濃度的有機(jī)物溶液體積為200mL,加入0.49催化劑,采用磁力攪拌使應(yīng)液與催化劑充分混合,以25OW的高壓汞燈或150W摘銘鹵素?zé)艋?0W的光燈為光源,光源距液面的距離為10cm,每間隔一定時(shí)間取樣一次,經(jīng)高速
土離子(La3十、ce3+和Nd3+)改性的石伍光催化劑,認(rèn)為T(mén)i仇摻雜離子進(jìn)入晶格導(dǎo)致電荷不平衡,加速光生載流子的分離。半導(dǎo)體光催化過(guò)程存在三種電子躍遷,如圖2.2.2.3所示13BI,他們分別是半導(dǎo)體的價(jià)帶到導(dǎo)帶的躍遷、施體能級(jí)向?qū)У能S遷以及價(jià)帶向受體能級(jí)的躍遷。在第一種躍遷中光子的能量用來(lái)生成電子·空穴對(duì),也成為半導(dǎo)體的本征吸收。后兩種為雜質(zhì)吸收,能量被雜質(zhì)中心或晶體結(jié)構(gòu)中的缺陷所吸收,光子的能量消耗在載流子從雜質(zhì)中心的主要能級(jí)相繼發(fā)生的能級(jí)的躍遷或雜質(zhì)中心的電離中。住ObEvb圖2.2.2.3半導(dǎo)體光催化光致躍遷示意圖1.本征躍遷;2.價(jià)帶向受體能級(jí)的躍遷;3.施體能級(jí)向?qū)кS遷;4和5.熱作用’一卜的躍遷 Fig.2.2.2.3Schematicfig劃限ofsemiconductorPhotOC汕勿StPhototransition 1.Intrinsietransition;2.介即 sitionofvaiencebandtoacCePto叮3.T住 Insitionofdonerene卿 leveltotheeonductingband;4and5.介朋 sitionunderthermaiSCtions.金屬離子摻雜對(duì)腸氏光催化活性的影響應(yīng)表現(xiàn)在光生電子或空穴產(chǎn)生、捕獲、復(fù)合以及遷移的整個(gè)全過(guò)程。金屬離子摻雜可在半導(dǎo)體表面引入缺陷位置或改變結(jié)晶度,既可以成為光生電子或空穴的陷阱而延長(zhǎng)它們的壽命,也可能成為復(fù)合中心而加快復(fù)合過(guò)程。電子或空穴的捕獲可表示為如下:電子捕獲M,++e幾崢M加一爭(zhēng)(2.3)空穴捕獲M,‘+h耘。M加+,)+(2.4)式 (2.3)中光生電子捕獲的條件是M吻砂.
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Fenton及電-Fenton處理難降解有機(jī)廢水技術(shù)[J]. 劉鳳喜,李志東,李娜,張洪林,劉丹,酒井裕司. 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2008(02)
[2]燃燒合成鐵摻雜TiO2納米晶的染料敏化光催化性能[J]. 趙尹,李春忠,劉秀紅. 無(wú)機(jī)材料學(xué)報(bào). 2007(06)
[3]渣油懸浮床加氫分散型Mo催化劑硫化程度的XPS分析[J]. 劉東,張繼昌,趙英男,闕國(guó)和. 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2007(05)
[4]具可見(jiàn)光活性的氮摻雜二氧化鈦光催化劑[J]. 方曉明,張正國(guó),陳清林. 化學(xué)進(jìn)展. 2007(09)
[5]有機(jī)化工廢水治理及資源化技術(shù)新進(jìn)展[J]. 張全興. 中國(guó)農(nóng)藥. 2007(04)
[6]焦化廢水生物處理尾水中殘余有機(jī)污染物的活性炭吸附及其機(jī)理[J]. 張小璇,任源,韋朝海,陳金貴. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2007(07)
[7]紫外線光源及其在光化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用[J]. 姚從璞. 中國(guó)照明電器. 2007(04)
[8]天然礦物負(fù)載納米TiO2研究進(jìn)展[J]. 王慧,張建,宋洪昌. 鈦工業(yè)進(jìn)展. 2007(01)
[9]B/Fe2O3共摻雜納米TiO2可見(jiàn)光下的催化性能[J]. 李立清,劉宗耀,唐新村,唐琳,郭三霞,李海龍,何益波. 中國(guó)有色金屬學(xué)報(bào). 2006(12)
[10]可見(jiàn)光響應(yīng)的氯摻雜TiO2的制備、表征及其光催化活性[J]. 陳恒,龍明策,徐俊,蔡偉民. 催化學(xué)報(bào). 2006(10)
博士論文
[1]TiO2的摻雜改性及光催化研究[D]. 江宏富.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2006
[2]稀土改性TiO2光催化氧化苯類有機(jī)廢氣研究[D]. 洪偉.華南理工大學(xué) 2003
本文編號(hào):3565272
【文章來(lái)源】:南京理工大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:141 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
1.1電子一空穴對(duì)與常見(jiàn)的氧化一還原電對(duì)電極電勢(shì)的比較
圖2.】.2光源的光譜能量分布(a)熒光燈;(b)摘蛇燈;(c)高壓汞燈Fig.2.l.2energydistributionofPhotosouree(a)fluoreseentl剮的P;(b)halogenlajrnP;(c)highPressuremercuryl別的P.7.1懸浮態(tài)催化劑光催化降解有機(jī)物一定濃度的有機(jī)物溶液體積為200mL,加入0.49催化劑,采用磁力攪拌使應(yīng)液與催化劑充分混合,以25OW的高壓汞燈或150W摘銘鹵素?zé)艋?0W的光燈為光源,光源距液面的距離為10cm,每間隔一定時(shí)間取樣一次,經(jīng)高速
土離子(La3十、ce3+和Nd3+)改性的石伍光催化劑,認(rèn)為T(mén)i仇摻雜離子進(jìn)入晶格導(dǎo)致電荷不平衡,加速光生載流子的分離。半導(dǎo)體光催化過(guò)程存在三種電子躍遷,如圖2.2.2.3所示13BI,他們分別是半導(dǎo)體的價(jià)帶到導(dǎo)帶的躍遷、施體能級(jí)向?qū)У能S遷以及價(jià)帶向受體能級(jí)的躍遷。在第一種躍遷中光子的能量用來(lái)生成電子·空穴對(duì),也成為半導(dǎo)體的本征吸收。后兩種為雜質(zhì)吸收,能量被雜質(zhì)中心或晶體結(jié)構(gòu)中的缺陷所吸收,光子的能量消耗在載流子從雜質(zhì)中心的主要能級(jí)相繼發(fā)生的能級(jí)的躍遷或雜質(zhì)中心的電離中。住ObEvb圖2.2.2.3半導(dǎo)體光催化光致躍遷示意圖1.本征躍遷;2.價(jià)帶向受體能級(jí)的躍遷;3.施體能級(jí)向?qū)кS遷;4和5.熱作用’一卜的躍遷 Fig.2.2.2.3Schematicfig劃限ofsemiconductorPhotOC汕勿StPhototransition 1.Intrinsietransition;2.介即 sitionofvaiencebandtoacCePto叮3.T住 Insitionofdonerene卿 leveltotheeonductingband;4and5.介朋 sitionunderthermaiSCtions.金屬離子摻雜對(duì)腸氏光催化活性的影響應(yīng)表現(xiàn)在光生電子或空穴產(chǎn)生、捕獲、復(fù)合以及遷移的整個(gè)全過(guò)程。金屬離子摻雜可在半導(dǎo)體表面引入缺陷位置或改變結(jié)晶度,既可以成為光生電子或空穴的陷阱而延長(zhǎng)它們的壽命,也可能成為復(fù)合中心而加快復(fù)合過(guò)程。電子或空穴的捕獲可表示為如下:電子捕獲M,++e幾崢M加一爭(zhēng)(2.3)空穴捕獲M,‘+h耘。M加+,)+(2.4)式 (2.3)中光生電子捕獲的條件是M吻砂.
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Fenton及電-Fenton處理難降解有機(jī)廢水技術(shù)[J]. 劉鳳喜,李志東,李娜,張洪林,劉丹,酒井裕司. 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2008(02)
[2]燃燒合成鐵摻雜TiO2納米晶的染料敏化光催化性能[J]. 趙尹,李春忠,劉秀紅. 無(wú)機(jī)材料學(xué)報(bào). 2007(06)
[3]渣油懸浮床加氫分散型Mo催化劑硫化程度的XPS分析[J]. 劉東,張繼昌,趙英男,闕國(guó)和. 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2007(05)
[4]具可見(jiàn)光活性的氮摻雜二氧化鈦光催化劑[J]. 方曉明,張正國(guó),陳清林. 化學(xué)進(jìn)展. 2007(09)
[5]有機(jī)化工廢水治理及資源化技術(shù)新進(jìn)展[J]. 張全興. 中國(guó)農(nóng)藥. 2007(04)
[6]焦化廢水生物處理尾水中殘余有機(jī)污染物的活性炭吸附及其機(jī)理[J]. 張小璇,任源,韋朝海,陳金貴. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2007(07)
[7]紫外線光源及其在光化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用[J]. 姚從璞. 中國(guó)照明電器. 2007(04)
[8]天然礦物負(fù)載納米TiO2研究進(jìn)展[J]. 王慧,張建,宋洪昌. 鈦工業(yè)進(jìn)展. 2007(01)
[9]B/Fe2O3共摻雜納米TiO2可見(jiàn)光下的催化性能[J]. 李立清,劉宗耀,唐新村,唐琳,郭三霞,李海龍,何益波. 中國(guó)有色金屬學(xué)報(bào). 2006(12)
[10]可見(jiàn)光響應(yīng)的氯摻雜TiO2的制備、表征及其光催化活性[J]. 陳恒,龍明策,徐俊,蔡偉民. 催化學(xué)報(bào). 2006(10)
博士論文
[1]TiO2的摻雜改性及光催化研究[D]. 江宏富.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2006
[2]稀土改性TiO2光催化氧化苯類有機(jī)廢氣研究[D]. 洪偉.華南理工大學(xué) 2003
本文編號(hào):3565272
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