揮發(fā)性有機(jī)化合物（VOCs）被認(rèn)定為空氣污染物的主要貢獻(xiàn)者之一,對環(huán)境以及人類健康危害很大。催化氧化法是最有效的VOCs脫除技術(shù),而該方法的核心是催化劑的選擇。用于VOCs催化氧化的催化劑主要分為兩種:負(fù)載型貴金屬催化劑和非貴金屬氧化物催化劑,而負(fù)載型貴金屬催化劑則被證明是更加有效的催化劑。出于穩(wěn)定性和經(jīng)濟(jì)性考慮,Pd經(jīng)常被用作活性組分。對于負(fù)載型催化劑,載體的基本性質(zhì)會顯著地影響催化性能。對于Pd和Pt催化劑,傳統(tǒng)的Al₂O₃、ZrO₂、CeO₂、SiO₂和TiO₂等單一氧化物載體因本身存在某些缺陷而限制了其應(yīng)用。復(fù)合氧化物因其能夠在克服單一氧化物自身缺點(diǎn)的同時,保留各個氧化物的優(yōu)勢而得到廣泛關(guān)注。隨著能源危機(jī)的日益加劇,乙醇燃料被廣泛用作汽油的添加劑或者替代品,然而,尾氣中未燃燒的乙醇和不完全燃燒產(chǎn)物乙醛仍具有危害性。實(shí)驗(yàn)室之前研究了載體組成對Pd/Al₂O₃-TiO₂催化劑乙醇氧化性能... 

【文章來源】：太原理工大學(xué)山西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：142 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

乙醇氧化反應(yīng)活性評價裝置流程簡圖

從圖中可以看出，除了 Pd/Al100 樣品以外，過 90%。通過對比還可以發(fā)現(xiàn)，除了 Pd/Al10性稍低以外，其余催化劑沒有表現(xiàn)出明顯的活l2O3-TiO2催化劑比純 Al2O3和 TiO2負(fù)載的 Pd 催反應(yīng)中，以復(fù)合氧化物為載體的催化劑的性能。

催化劑之間有區(qū)別而且存在某些特殊的現(xiàn)象。因此，圖3-2 展示了不同催化劑在某些具體溫度時的乙醇轉(zhuǎn)化率隨 TiO2含量的變化曲線。該結(jié)果比較清晰的展示了在相同溫度下 TiO2含量對催化性能的影響。圖中出現(xiàn)了雙峰現(xiàn)象，即 Pd/AlTi20 和 Pd/AlTi80 催化劑的活性高于其余的催化劑。另外一個有趣的現(xiàn)象是，兩側(cè)的圖形呈現(xiàn)出對稱的形狀，即在 150 和 175℃時，TiO2含量較低的催化劑(Pd/AlTi(X)(X<50))比 TiO2含量高的催化劑(Pd/AlTi(100-X))的活性好；但是在 200 和 225℃時，規(guī)律卻是相反的，TiO2含量高的催化劑(Pd/AlTi(100-X) (X<50))表現(xiàn)的更好。圖 3-2 不同催化劑在特定溫度下的乙醇轉(zhuǎn)化率變化曲線Fig.3-2 Ethanol conversion for different catalysts at some special temperatures乙醇分子在貴金屬催化劑表面的氧化反應(yīng)普遍認(rèn)為遵循 L-H 機(jī)理[10]，其中乙醇分子經(jīng)過多次的脫氫和最終的加氧反應(yīng)生成二氧化碳，而在未完全氧化之前，反應(yīng)存在其他副產(chǎn)物，實(shí)驗(yàn)檢測到的副產(chǎn)物包括一氧化碳、甲烷、乙醛和乙酸乙酯。從圖 3-3 中可以看出，幾種副產(chǎn)物產(chǎn)率的變化趨勢相似，均是隨著溫度的升高先增大后減小，區(qū)別在于各種物質(zhì)生成的溫度區(qū)間不同。其中，一氧化碳從 175℃時開始少量產(chǎn)生，200℃達(dá)到最大

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
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碩士論文
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本文編號：3562844