形穩(wěn)陽(yáng)極Ti/IrO 2 -Ta 2 O 5 電Fenton法催化降解含酚廢水
發(fā)布時(shí)間:2021-11-25 15:53
針對(duì)電芬頓(Fenton)降解含酚廢水時(shí),鐵陽(yáng)極Fe易溶解從而影響降解效率的問(wèn)題,采用形穩(wěn)陽(yáng)極Ti/IrO2-Ta2O5進(jìn)行電Fenton降解含酚廢水的研究。采用高效液相去譜法推測(cè)了Ti/IrO2-Ta2O5陽(yáng)極和Fe陽(yáng)極電Fenton降解苯酚的中間產(chǎn)物和降解過(guò)程。結(jié)果表明,FeSO4·7H2O投加量0.1 g·L-1,H2O2投加量2.94 mmol·L-1,初始pH值3.5,電壓5.0 V,降解時(shí)間2 min,苯酚和化學(xué)需氧量(COD)去除率分別達(dá)94.14%和40.74%。在相同初始pH值、電壓和降解時(shí)間下,使用鐵陽(yáng)極,苯酚和COD的去除率分別為40.74%和26.41%。相比Fe陽(yáng)極電Fenton過(guò)程,Ti/IrO2-Ta2O5陽(yáng)極電Fenton過(guò)程降解...
【文章來(lái)源】:含能材料. 2017,25(10)北大核心EICSCD
【文章頁(yè)數(shù)】:7 頁(yè)
【部分圖文】:
FeSO4·7H2O投加量對(duì)廢水降解效果的影響
高璟,閆俊娟,劉有智,郭志遠(yuǎn),管張斌酚廢水,研究當(dāng)電解電壓為5V、反應(yīng)時(shí)間為2min、pH值為3.5,F(xiàn)eSO4·7H2O投加量為0.1g·L-1時(shí),H2O2投加量對(duì)廢水降解效果的影響。同時(shí)與相同條件下不投加FeSO4·7H2O時(shí)的Fe陽(yáng)極對(duì)廢水降解效果進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果如圖3所示。圖3H2O2投加量對(duì)廢水降解效果的影響Fig.3EffectofdosageofH2O2onthedegradationefficiencyofwastewater由圖3可知,無(wú)論使用Ti/IrO2-Ta2O5陽(yáng)極還是Fe陽(yáng)極,當(dāng)H2O2的投加量增加時(shí),苯酚和COD的去除率均隨之先增大后趨于平緩。這是因?yàn)楫?dāng)H2O2的投加量較低時(shí),·OH的生成量較少;當(dāng)H2O2的投加量增加時(shí),產(chǎn)生的·OH的量隨之增加,對(duì)苯酚和中間產(chǎn)物的去除率隨之增加。因此,苯酚和COD的去除率也隨之增加;但當(dāng)H2O2投加量過(guò)高時(shí),產(chǎn)生大量·OH的同時(shí),大量的Fe2+被氧化成為Fe3+,此時(shí)Fe2+的含量減少,則氧化態(tài)物質(zhì)(主要是·OH和Fe3+)和還原態(tài)物質(zhì)(主要是Fe2+)的比值增大。由能斯特方程[9]可知,此比值的增大會(huì)導(dǎo)致氧化還原電位值的增大,能耗升高。同時(shí)過(guò)量的H2O2也會(huì)作為·OH的捕捉劑從而造成新生成的·OH淬滅,見(jiàn)式(6)。隨著反應(yīng)不斷進(jìn)行,反應(yīng)逐漸達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡。因此,苯酚和COD的去除率不再增加,而是趨于不變。·OH+H2O2→H2O+HO2·(6)但在相同的H2O2的投加量時(shí),使用Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極相比Fe作陽(yáng)極可獲得較高的苯酚和COD去除率。如當(dāng)H2O2的投加量為2.94mmol·L-1時(shí),使用Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極時(shí)的苯酚和COD去除率分別為94.1%和40.7%,比使用Fe作陽(yáng)極時(shí)的35.6%和20.8%分
l·L-1時(shí),苯酚和COD的去除率較高且增大變緩。因此,適宜的H2O2投加量為2.94mmol·L-1。3.3pH值對(duì)廢水降解效果的影響當(dāng)含酚廢水濃度100mg·L-1、電解電壓為5V、反應(yīng)時(shí)間為2min,Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極電Fenton反應(yīng)時(shí),H2O2投加量為2.94mmol·L-1、FeSO4·7H2O投加量為0.1g·L-1,F(xiàn)e電極作陽(yáng)極時(shí)的H2O2投加量為7.84mmol·L-1時(shí),考察Ti/IrO2-Ta2O5陽(yáng)極和Fe陽(yáng)極電Fenton降解廢水過(guò)程中,初始pH值對(duì)廢水降解效果的影響,結(jié)果如圖4所示。圖4初始pH值對(duì)廢水降解效果的影響Fig.4EffectofinitialpHonthedegradationefficiencyofwastewater由圖4可知,無(wú)論使用Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極還是Fe作陽(yáng)極,酸性條件下的廢水處理效果較好。這是因?yàn)樗嵝詶l件下有利于電Fenton反應(yīng)進(jìn)行并生成H2O2和·OH,從而有利于有機(jī)物的降解,如式(7)和(8)所示[19-20];但pH值過(guò)小時(shí),F(xiàn)e2+難以再生,F(xiàn)enton鏈反應(yīng)受到影響,見(jiàn)式(9)[20],·OH的生成量減少,導(dǎo)致苯酚和COD的去除率較低。當(dāng)使用Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極,pH值為3.5時(shí),苯酚和COD的去除率較高,分別為94.14%和40.74%。因此,適宜的pH值為3.5。當(dāng)使用Fe作陽(yáng)極,pH值為2時(shí),苯酚和COD的去除率較高,分別為85.04%和39.78%。由此可知,Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極對(duì)苯酚和COD的去除率相比Fe作陽(yáng)極分別提高10.71%和2.41%,并且H2O2投加量?jī)H為Fe陽(yáng)極的3/8,所需的pH值較高,調(diào)節(jié)pH值所耗酸性試劑較少,并且無(wú)868ChineseJournalofEnergeticMaterials,Vol.25,No.10,2017(866-872)含能材料www.energetic-materials.org.cn
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]超重力-電催化耦合法降解含酚廢水[J]. 劉引娣,劉有智,高璟,李皓月. 化工進(jìn)展. 2015(07)
[2]多孔載體負(fù)載型Fenton催化劑降解酚類污染物的研究進(jìn)展[J]. 徐小妹,潘順龍,李健生,孫秀云,沈錦優(yōu),韓衛(wèi)清,王連軍. 化工進(jìn)展. 2014(06)
[3]Treatment of Phenol Wastewater Using High Gravity Electrochemical Reactor with Multi-concentric Cylindrical Electrodes[J]. Gao Jing1,2; Liu Youzhi2; Chang Lingfei2 (1. College of Chemistry and Chemical Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024; 2. Research Center of Shanxi Province for High Gravity Chemical Engineering and Technology, North University of China, Taiyuan 030051). China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2012(02)
[4]燒結(jié)溫度對(duì)Ti/IrO2-Ta2O5納米氧化物陽(yáng)極微觀結(jié)構(gòu)和電催化性能的影響(英文)[J]. 辛永磊,許立坤,王均濤,李相波. 稀有金屬材料與工程. 2010(11)
碩士論文
[1]EF法降解苯酚及中間產(chǎn)物的高效液相色譜分析[D]. 馬旭莉.太原理工大學(xué) 2003
本文編號(hào):3518460
【文章來(lái)源】:含能材料. 2017,25(10)北大核心EICSCD
【文章頁(yè)數(shù)】:7 頁(yè)
【部分圖文】:
FeSO4·7H2O投加量對(duì)廢水降解效果的影響
高璟,閆俊娟,劉有智,郭志遠(yuǎn),管張斌酚廢水,研究當(dāng)電解電壓為5V、反應(yīng)時(shí)間為2min、pH值為3.5,F(xiàn)eSO4·7H2O投加量為0.1g·L-1時(shí),H2O2投加量對(duì)廢水降解效果的影響。同時(shí)與相同條件下不投加FeSO4·7H2O時(shí)的Fe陽(yáng)極對(duì)廢水降解效果進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果如圖3所示。圖3H2O2投加量對(duì)廢水降解效果的影響Fig.3EffectofdosageofH2O2onthedegradationefficiencyofwastewater由圖3可知,無(wú)論使用Ti/IrO2-Ta2O5陽(yáng)極還是Fe陽(yáng)極,當(dāng)H2O2的投加量增加時(shí),苯酚和COD的去除率均隨之先增大后趨于平緩。這是因?yàn)楫?dāng)H2O2的投加量較低時(shí),·OH的生成量較少;當(dāng)H2O2的投加量增加時(shí),產(chǎn)生的·OH的量隨之增加,對(duì)苯酚和中間產(chǎn)物的去除率隨之增加。因此,苯酚和COD的去除率也隨之增加;但當(dāng)H2O2投加量過(guò)高時(shí),產(chǎn)生大量·OH的同時(shí),大量的Fe2+被氧化成為Fe3+,此時(shí)Fe2+的含量減少,則氧化態(tài)物質(zhì)(主要是·OH和Fe3+)和還原態(tài)物質(zhì)(主要是Fe2+)的比值增大。由能斯特方程[9]可知,此比值的增大會(huì)導(dǎo)致氧化還原電位值的增大,能耗升高。同時(shí)過(guò)量的H2O2也會(huì)作為·OH的捕捉劑從而造成新生成的·OH淬滅,見(jiàn)式(6)。隨著反應(yīng)不斷進(jìn)行,反應(yīng)逐漸達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡。因此,苯酚和COD的去除率不再增加,而是趨于不變。·OH+H2O2→H2O+HO2·(6)但在相同的H2O2的投加量時(shí),使用Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極相比Fe作陽(yáng)極可獲得較高的苯酚和COD去除率。如當(dāng)H2O2的投加量為2.94mmol·L-1時(shí),使用Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極時(shí)的苯酚和COD去除率分別為94.1%和40.7%,比使用Fe作陽(yáng)極時(shí)的35.6%和20.8%分
l·L-1時(shí),苯酚和COD的去除率較高且增大變緩。因此,適宜的H2O2投加量為2.94mmol·L-1。3.3pH值對(duì)廢水降解效果的影響當(dāng)含酚廢水濃度100mg·L-1、電解電壓為5V、反應(yīng)時(shí)間為2min,Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極電Fenton反應(yīng)時(shí),H2O2投加量為2.94mmol·L-1、FeSO4·7H2O投加量為0.1g·L-1,F(xiàn)e電極作陽(yáng)極時(shí)的H2O2投加量為7.84mmol·L-1時(shí),考察Ti/IrO2-Ta2O5陽(yáng)極和Fe陽(yáng)極電Fenton降解廢水過(guò)程中,初始pH值對(duì)廢水降解效果的影響,結(jié)果如圖4所示。圖4初始pH值對(duì)廢水降解效果的影響Fig.4EffectofinitialpHonthedegradationefficiencyofwastewater由圖4可知,無(wú)論使用Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極還是Fe作陽(yáng)極,酸性條件下的廢水處理效果較好。這是因?yàn)樗嵝詶l件下有利于電Fenton反應(yīng)進(jìn)行并生成H2O2和·OH,從而有利于有機(jī)物的降解,如式(7)和(8)所示[19-20];但pH值過(guò)小時(shí),F(xiàn)e2+難以再生,F(xiàn)enton鏈反應(yīng)受到影響,見(jiàn)式(9)[20],·OH的生成量減少,導(dǎo)致苯酚和COD的去除率較低。當(dāng)使用Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極,pH值為3.5時(shí),苯酚和COD的去除率較高,分別為94.14%和40.74%。因此,適宜的pH值為3.5。當(dāng)使用Fe作陽(yáng)極,pH值為2時(shí),苯酚和COD的去除率較高,分別為85.04%和39.78%。由此可知,Ti/IrO2-Ta2O5作陽(yáng)極對(duì)苯酚和COD的去除率相比Fe作陽(yáng)極分別提高10.71%和2.41%,并且H2O2投加量?jī)H為Fe陽(yáng)極的3/8,所需的pH值較高,調(diào)節(jié)pH值所耗酸性試劑較少,并且無(wú)868ChineseJournalofEnergeticMaterials,Vol.25,No.10,2017(866-872)含能材料www.energetic-materials.org.cn
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]超重力-電催化耦合法降解含酚廢水[J]. 劉引娣,劉有智,高璟,李皓月. 化工進(jìn)展. 2015(07)
[2]多孔載體負(fù)載型Fenton催化劑降解酚類污染物的研究進(jìn)展[J]. 徐小妹,潘順龍,李健生,孫秀云,沈錦優(yōu),韓衛(wèi)清,王連軍. 化工進(jìn)展. 2014(06)
[3]Treatment of Phenol Wastewater Using High Gravity Electrochemical Reactor with Multi-concentric Cylindrical Electrodes[J]. Gao Jing1,2; Liu Youzhi2; Chang Lingfei2 (1. College of Chemistry and Chemical Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024; 2. Research Center of Shanxi Province for High Gravity Chemical Engineering and Technology, North University of China, Taiyuan 030051). China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2012(02)
[4]燒結(jié)溫度對(duì)Ti/IrO2-Ta2O5納米氧化物陽(yáng)極微觀結(jié)構(gòu)和電催化性能的影響(英文)[J]. 辛永磊,許立坤,王均濤,李相波. 稀有金屬材料與工程. 2010(11)
碩士論文
[1]EF法降解苯酚及中間產(chǎn)物的高效液相色譜分析[D]. 馬旭莉.太原理工大學(xué) 2003
本文編號(hào):3518460
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