Fe催化過碳酸鈉技術修復苯污染地下水的研究
發(fā)布時間:2021-11-23 00:26
苯系物是重要的化工原料,是石油及石油產(chǎn)品的重要組成成分,被廣泛應用于石油、涂料、醫(yī)藥和化工等行業(yè)中。在其生產(chǎn)使用過程中,苯系物泄露使其成為污染土壤和地下水中最主要的有機污染物之一。鑒于苯系物的污染廣泛性及其對人體健康的潛在威脅,本研究以苯系物在污染土壤和地下水中最常見且毒性最大的苯為研究對象,以新型氧化劑過碳酸鈉(SPC)為核心研究苯污染地下水修復技術。課題主要研究了 Fe2+/Fe3+催化SPC體系對水溶液中苯的處理效果,針對Fe2+催化SPC體系存在的問題,采取螯合劑和還原劑優(yōu)化方案,提高體系對苯的處理能力?疾炝嘶瘜W劑投加量和水質(zhì)條件對各體系中苯降解的影響,并進一步研究了各體系對實際地下水中苯的降解能力。利用自由基探針、自由基清掃以及電子順磁共振技術(EPR)探究了各體系中存在的主要活性氧自由基及其在苯降解過程中的作用,并通過產(chǎn)物分析確定了 Fe3+催化SPC體系中苯的降解途徑。主要結(jié)論如下:1)Fe2+催化SPC體系可快速高效降解苯,當SPC和Fe2+濃度為10 mM時,苯在2 min內(nèi)即降解完全。苯去除率隨SPC和Fe2+投加量的增加而增大,但過量的SPC和Fe2+不利于體系...
【文章來源】:華東理工大學上海市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:169 頁
【學位級別】:博士
【部分圖文】:
圖3.1實驗裝置圖??Fig.?3.1?Experimental?device??3.2.3分析方法
?20??Time?(min)??圖3.9初始pH對Fe2+催化SPC體系中苯降解的影響??Fig.?3.9?The?effect?of?initial?pH?on?benzene?degradation?performance?in?Fe2'catalyzed?SPC?system??([Benzene]。=?1?mM,?[Fe2—]〇?=?3?mM,?[SPC]〇?=?3?mM,T?=?20?土?0.5°C)??40-?unadjusted??I?X\?-〇—?PH=3??/門?C)?p]|-9??f?\\?z,??i?i?I??I??V、?13———-—□??〇?-??0?60?120?180?240?300??Time?(s)??圖3.10初始pH對Fe2+催化SPC體系中HO_強度的影響??Fig.?3.10?The?effect?of?initial?pH?on?the?intensity?of?HO'?in?Fe2T-catalyzed?SPC?system??([Benzene]。=?1?mM,[Fe2l]〇?=?3?mM,[SPC]〇?=?3?mM,?T?=?20?士?0.5°C)??(2)無機陰離子對苯降解的影響??有研究表明無機陰離子對高級氧化體系中有機污染物去除有影響。"肥〇11等[53]研究??發(fā)現(xiàn)濃度為0.6?M的cr會明顯抑制直接紅81的降解
后降解停滯存在顯著差別。這是因為在Fe2+催化SPC體系中,1?min后基本沒有溶解態(tài)??Fe2+和?Fe3+?(圖?4.3d),不能催化?H202?產(chǎn)生?H0?。而在?CIA-Fe2+、OXA-Fe2+和?GA-Fe2+??催化SPC體系中,1?min后體系中仍然存有大量溶解態(tài)鐵離子(圖4.3a?4.3c),雖然Fe”??在1?min內(nèi)被迅速氧化為Fe3+,但體系中存在的大量溶解性Fe3+仍可通過一系列反應被??緩慢還原為Fe2+(式4-1?4-4)。此外,有研究指出,Fenton體系中,EDTA等螯合劑的??存在不僅改變了體系中鐵溶解度,同時改變了體系的氧化還原電位[24]。Huang等[25]也??研宄了?Fe3+-I5DDS催化H202體系中自由基的形成及雙酚A的降解,發(fā)現(xiàn)HDDS可以通??過改變體系的氧化還原電位強化Fe3+-EDDS與H202反應,從而加強體系的氧化還原過??程。因此,推測本體系中,CIA、OXA和GA的存在也改變了體系的氧化還原電位,從??而促進了?Fe2+/Fe3+循環(huán),持續(xù)催化H202產(chǎn)生H0_,維持lmin后苯的持續(xù)降解。??a?b??20?9?〇?2〇:嚴.務 ̄〇——???—1.6-??°'?-…--〇?°?--....A?CT?^6?-??B?G??I?12?I?§?12_?|?氣??...O....Fe"?1?I#??g?0.8?j?|?b?0.8-??|?ji?1??§0.4-?〇?0.4-??°?u??〇
【參考文獻】:
期刊論文
[1]中國工業(yè)污染場地修復發(fā)展狀況分析[J]. 王艷偉,李書鵬,康紹果,韋云霄,楊樂巍. 環(huán)境工程. 2017(10)
[2]我國地下水污染現(xiàn)狀及修復技術進展[J]. 陶靜,李鐵純,刁全平. 鞍山師范學院學報. 2017(04)
[3]復合型高錳酸鉀緩釋體原位修復土壤中三氯乙烯的中試實驗[J]. 劉春驍,李云琴,周真明,李飛,鄒景,苑寶玲. 華僑大學學報(自然科學版). 2017(04)
[4]微波強化過碳酸鈉降解鄰苯二甲酸二丁酯的研究[J]. 彭遠鋒,林親鐵,曾令澤,何晉勇,劉千鈞,尹光彩,王孝武. 環(huán)境科學與技術. 2017(01)
[5]發(fā)達國家地下水修復技術現(xiàn)狀及對我國的啟示[J]. 文一,趙丹. 環(huán)境保護科學. 2016(05)
[6]Fenton試劑快速氧化處理事故場地地下水中的硝基苯[J]. 張丹,張旭,李廣賀. 環(huán)境工程學報. 2016(07)
[7]多相抽提和原位化學氧化聯(lián)合修復技術應用——某有機復合污染場地地下水修復工程案例[J]. 張晶,張峰,馬烈. 環(huán)境保護科學. 2016(03)
[8]碳酸氫鹽活化的過氧化氫:一種有機廢水處理的新技術(英文)[J]. Ali Jawad,陳朱琦,尹國川. 催化學報. 2016(06)
[9]Enhancement of Fenton oxidation for removing organic matter from hypersaline solution by accelerating ferric system with hydroxylamine hydrochloride and benzoquinone[J]. Siwei Peng,Weijun Zhang,Jie He,Xiaofang Yang,Dongsheng Wang,Guisheng Zeng. Journal of Environmental Sciences. 2016(03)
[10]化學氧化技術在地下水修復中的應用[J]. 尹貞,廖書林,馬強,張進鋒,李月中,王慶國. 環(huán)境工程學報. 2015(10)
博士論文
[1]地下水中苯類有機污染的原位反應帶修復技術研究[D]. 孫威.吉林大學 2012
碩士論文
[1]齊魯石化公司地下水石油污染現(xiàn)狀及污染模擬研究[D]. 高慶然.蘇州大學 2007
本文編號:3512742
【文章來源】:華東理工大學上海市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:169 頁
【學位級別】:博士
【部分圖文】:
圖3.1實驗裝置圖??Fig.?3.1?Experimental?device??3.2.3分析方法
?20??Time?(min)??圖3.9初始pH對Fe2+催化SPC體系中苯降解的影響??Fig.?3.9?The?effect?of?initial?pH?on?benzene?degradation?performance?in?Fe2'catalyzed?SPC?system??([Benzene]。=?1?mM,?[Fe2—]〇?=?3?mM,?[SPC]〇?=?3?mM,T?=?20?土?0.5°C)??40-?unadjusted??I?X\?-〇—?PH=3??/門?C)?p]|-9??f?\\?z,??i?i?I??I??V、?13———-—□??〇?-??0?60?120?180?240?300??Time?(s)??圖3.10初始pH對Fe2+催化SPC體系中HO_強度的影響??Fig.?3.10?The?effect?of?initial?pH?on?the?intensity?of?HO'?in?Fe2T-catalyzed?SPC?system??([Benzene]。=?1?mM,[Fe2l]〇?=?3?mM,[SPC]〇?=?3?mM,?T?=?20?士?0.5°C)??(2)無機陰離子對苯降解的影響??有研究表明無機陰離子對高級氧化體系中有機污染物去除有影響。"肥〇11等[53]研究??發(fā)現(xiàn)濃度為0.6?M的cr會明顯抑制直接紅81的降解
后降解停滯存在顯著差別。這是因為在Fe2+催化SPC體系中,1?min后基本沒有溶解態(tài)??Fe2+和?Fe3+?(圖?4.3d),不能催化?H202?產(chǎn)生?H0?。而在?CIA-Fe2+、OXA-Fe2+和?GA-Fe2+??催化SPC體系中,1?min后體系中仍然存有大量溶解態(tài)鐵離子(圖4.3a?4.3c),雖然Fe”??在1?min內(nèi)被迅速氧化為Fe3+,但體系中存在的大量溶解性Fe3+仍可通過一系列反應被??緩慢還原為Fe2+(式4-1?4-4)。此外,有研究指出,Fenton體系中,EDTA等螯合劑的??存在不僅改變了體系中鐵溶解度,同時改變了體系的氧化還原電位[24]。Huang等[25]也??研宄了?Fe3+-I5DDS催化H202體系中自由基的形成及雙酚A的降解,發(fā)現(xiàn)HDDS可以通??過改變體系的氧化還原電位強化Fe3+-EDDS與H202反應,從而加強體系的氧化還原過??程。因此,推測本體系中,CIA、OXA和GA的存在也改變了體系的氧化還原電位,從??而促進了?Fe2+/Fe3+循環(huán),持續(xù)催化H202產(chǎn)生H0_,維持lmin后苯的持續(xù)降解。??a?b??20?9?〇?2〇:嚴.務 ̄〇——???—1.6-??°'?-…--〇?°?--....A?CT?^6?-??B?G??I?12?I?§?12_?|?氣??...O....Fe"?1?I#??g?0.8?j?|?b?0.8-??|?ji?1??§0.4-?〇?0.4-??°?u??〇
【參考文獻】:
期刊論文
[1]中國工業(yè)污染場地修復發(fā)展狀況分析[J]. 王艷偉,李書鵬,康紹果,韋云霄,楊樂巍. 環(huán)境工程. 2017(10)
[2]我國地下水污染現(xiàn)狀及修復技術進展[J]. 陶靜,李鐵純,刁全平. 鞍山師范學院學報. 2017(04)
[3]復合型高錳酸鉀緩釋體原位修復土壤中三氯乙烯的中試實驗[J]. 劉春驍,李云琴,周真明,李飛,鄒景,苑寶玲. 華僑大學學報(自然科學版). 2017(04)
[4]微波強化過碳酸鈉降解鄰苯二甲酸二丁酯的研究[J]. 彭遠鋒,林親鐵,曾令澤,何晉勇,劉千鈞,尹光彩,王孝武. 環(huán)境科學與技術. 2017(01)
[5]發(fā)達國家地下水修復技術現(xiàn)狀及對我國的啟示[J]. 文一,趙丹. 環(huán)境保護科學. 2016(05)
[6]Fenton試劑快速氧化處理事故場地地下水中的硝基苯[J]. 張丹,張旭,李廣賀. 環(huán)境工程學報. 2016(07)
[7]多相抽提和原位化學氧化聯(lián)合修復技術應用——某有機復合污染場地地下水修復工程案例[J]. 張晶,張峰,馬烈. 環(huán)境保護科學. 2016(03)
[8]碳酸氫鹽活化的過氧化氫:一種有機廢水處理的新技術(英文)[J]. Ali Jawad,陳朱琦,尹國川. 催化學報. 2016(06)
[9]Enhancement of Fenton oxidation for removing organic matter from hypersaline solution by accelerating ferric system with hydroxylamine hydrochloride and benzoquinone[J]. Siwei Peng,Weijun Zhang,Jie He,Xiaofang Yang,Dongsheng Wang,Guisheng Zeng. Journal of Environmental Sciences. 2016(03)
[10]化學氧化技術在地下水修復中的應用[J]. 尹貞,廖書林,馬強,張進鋒,李月中,王慶國. 環(huán)境工程學報. 2015(10)
博士論文
[1]地下水中苯類有機污染的原位反應帶修復技術研究[D]. 孫威.吉林大學 2012
碩士論文
[1]齊魯石化公司地下水石油污染現(xiàn)狀及污染模擬研究[D]. 高慶然.蘇州大學 2007
本文編號:3512742
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