光催化氧化技術是目前最具潛力且廣受關注的廢水處理技術之一,具有工藝簡單、高效節(jié)能、降解徹底、不產生二次污染等優(yōu)點。但是,以Ti02為典型代表的寬帶隙光催化劑不能被可見光激發(fā),從而限制了其在廢水處理領域中的應用。因此,窄化帶隙提高光催化效率就成為光催化領域內所要解決的核心問題�；诖�,本文從寬帶隙半導體體相/表面摻雜結構調控與光電催化過程協(xié)同的視角研究了提高光催化性能的策略,詳細的工作及研究成果如下:1、以Ti（S04）2和LiBr為原料,采用固相熱分解法成功制備了 Li-Ti02/S042-納米粒子,并以對其進行了 TEM、XRD、IR、DLS、XPS和UV-vis（DRS）表征。結果表明,增加鋰摻雜量可以減小TiO2納米顆粒的尺寸,并且可調控氧化鈦表面硫、氧功能團的數(shù)量和結構。當Li+:Ti4+摩爾摻雜比為0.0125時,Li-TiO2/SO42-光催化劑的紫外光催化活性最高,而且不同的鋰摻雜量對MB降解效率均有明顯提高。施加負偏壓后可見光電催化降解MB的去除效果明顯優(yōu)于可見光催化�；贔ranz-Keldysh效應和表面硫酸化,Li-TiO2/SO42-較P25顯示出了更好的光電協(xié)... 

【文章來源】：合肥工業(yè)大學安徽省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：150 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．３半導體顆粒中的載流子動力學特征示意圖

對光催化過程、形貌、結構等方面進行了研宄，沒有涉及對氧化鈦表面結構的功??能化構筑，并實現(xiàn)對光生載流子分離過程的強化。??光生載流子的分離是光催化過程中重要的環(huán)節(jié)，載流子壽命很大程度上決定??了光生空穴和光生電子能否到達材料表面并與表面基團反應轉化。為了實現(xiàn)這一??目的，表面貴金屬負載［２Ｍ７］、表面硫酸化［２８＿３１］、導電聚合物復合［３２＿３５］等構筑界面??導電層實現(xiàn)正電性空穴和負電性電子轉移的技術策略被大量應用。其中氧化鈦表??面硫酸化改性是較為容易實現(xiàn)的一種表面構筑方法，其表面能夠形成Ｂｒｏｎｓｔｅｄ和??Ｌｅｗｉｓ位點可以增大光吸收強度，還可以加速光生載流子遷移并抑制載流子復合，??具有操作簡單，易于實現(xiàn)顆粒表面均勻化改性，原料易得，成本低等優(yōu)勢。對于??表面硫酸化促進光催化反應而言，Ｇｏｍｅｚ認為光催化效率的提高得益于配位水導??致的Ｓ＝０鍵極化，如圖２．１所示。此外，硫酸中的Ｓ６＋取代氧化鈦中的Ｔｉ４＋形成摻??雜硫，使得氧化鈦的激發(fā)光擴展到了可見光區(qū)［３７］。盡管在氧化鈦摻雜和表面處理??的研宄方面做了大量工作并取得了很多成果，但單一的摻雜或者表面改性處理都??很難有效提高氧化鈦的光催效率。因此，如何實現(xiàn)鋰摻雜與硫酸化表面之間的??構效協(xié)同提高氧化鈦的光催化性能就成為本文的研究出發(fā)點之一。??０??

２．３分析與討論??２．３．１?ＸＲＤ?分析??圖２．３為Ｐ２５和Ｌｉ－Ｔｉ０２／Ｓ０４２，催化劑的ＸＲＤ圖。從圖２．３?（ａ）中可以看出，??鋰摻雜氧化鈦納米晶體的主要晶體結構為銳鈦礦相，與銳鈦礦相氧化鈦的衍射峰??相一致。Ｐ２５?Ｔｉ０２的ＸＲＤ譜圖中則出現(xiàn)了?２７．４１°和３６．０８°兩個金紅石相衍射峰。??所制備的Ｌｉ－Ｔｉ０２／Ｓ０４２？光催化劑衍射峰強度很大，表明其結晶度良好。圖２．３?（ｂ）為??銳鈦礦相在２５．３°衍射峰的變化趨勢。由圖２．３?（ｂ）可見，２５．３°衍射峰強度隨著摻鋰??量的增加逐漸減小，而衍射峰寬度逐漸增加。根據德拜－謝樂公式，Ｐ２５、Ｕ０．０１ＳＴ、??３０??

【參考文獻】：
期刊論文
[1]Co3O4/BiVO4復合陽極活化過一硫酸鹽強化光電催化降解雙酚A[J]. 李蔣,王雁,張秀芳,趙旭.  環(huán)境科學. 2018(08)
[2]A comparative study of physicochemical and photocatalytic properties of visible light responsive Fe,Gd and P single and tri-doped TiO2 nanomaterials[J]. Seyed Mohsen Adyani,Mohammad Ghorbani.  Journal of Rare Earths. 2018(01)
[3]固體酸催化劑SO42-/C-TiO2-CeO2的制備與表征[J]. 汪楊,熊道陵,張建平,劉昆明,張輝,李洋.  精細化工. 2017(01)
[4]可見光響應SO42-/Ce-TiO2的光譜特征及催化性能[J]. 馬惠言,劉正江,程琳,楊桔材,張前程.  光譜學與光譜分析. 2016(04)
[5]圓形片狀納米復合材料Ag/ZnO-ZrO2微波輔助合成與多模式光催化羅丹明B[J]. 高宇,李莉,易春雄,王雙,宋強,張劍琦.  無機化學學報. 2016(03)
[6]B摻雜量對TiO2納米粉體的結構與光催化性能影響研究[J]. 王竹梅,劉波,謝志翔,李月明,沈宗洋,左建林.  人工晶體學報. 2016(01)
[7]弱恒定電場對鐵氮共摻二氧化鈦納米顆粒光催化滅活HL60細胞實驗的影響研究[J]. 何其昀,盧凱棋,陳麗,艾保全,肖化,熊建文.  激光生物學報. 2015(02)
[8]納米Ag/ZnO微波輔助合成與微波增強光催化羅丹明B[J]. 李莉,張秀麗,李恩帥,于巖,段喜鑫,趙麗杰,白麗明,趙月紅.  化學研究與應用. 2014(10)
[9]電場對TiO2光催化降解亞甲藍的影響研究[J]. 于潔玫,劉宗明,黃太仲,韓吉田,種道皇.  稀有金屬材料與工程. 2014(08)
[10]微波助離子液體中鋅和氮共摻雜TiO2催化劑的制備及微波強化光催化活性[J]. 孫婧,蔣文建,張桂琴,畢先鈞.  分子催化. 2013(06)



本文編號：3511384