氟摻雜氧化釩/氧化鈦催化劑制備及其低溫脫硝過程研究
發(fā)布時(shí)間:2021-11-21 08:31
以燃煤電廠煙氣脫硝為對象,采用低溫選擇性催化還原(SCR)方法,在國內(nèi)外低溫NH3-SCR脫硝過程和相應(yīng)催化劑研究的基礎(chǔ)上,針對目前低溫SCR催化劑研究思路的局限性,提出了氟摻雜催化劑的研究思路。本文較系統(tǒng)地研究了氟摻雜氧化釩/氧化鈦催化劑的制備及其在低溫SCR過程中的反應(yīng)特性,研究結(jié)果為設(shè)計(jì)新型低溫SCR催化劑提供了依據(jù)。首先,結(jié)合BET、XRD、XPS、ICP、Raman、EPR、PL、FT-IR和UV-vis DRS等技術(shù),研究了F摻雜量、F源和制備方法對催化劑結(jié)構(gòu)、表面特性和低溫SCR性能的影響。發(fā)現(xiàn)氟摻雜提高了銳鈦礦型Ti02的結(jié)晶度,增強(qiáng)了氧化釩與氧化鈦之間的相互作用,促進(jìn)了活性組分在載體表面的分散和超氧自由基的形成;在氟摻雜催化劑上,釩和鈦之間通過電荷補(bǔ)償作用形成了更多低價(jià)鈦和釩,提高了催化劑的氧化還原性能。溶膠-凝膠法較水熱法更適合制備含氟催化劑。氟對催化劑活性的促進(jìn)作用對于不同氟源具有普遍性。以(NH4)2TiF6為氟源,氟摻雜量為[F]/[Ti]=0.0135時(shí)催化活性最好;在N...
【文章來源】:南京理工大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:126 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
礴23K時(shí)將反應(yīng)混合氣由;50ppmNo+Zvo一0/002切換為500ppmNH3+450ppm’SNo+Zvol%o:的反應(yīng)物和產(chǎn)物濃度變化曲線(催化劑為Zwto/oMn從一203)1291
參比為硫酸鋇。2.1.4催化劑活性評價(jià)催化性能測試在固定床反應(yīng)器(內(nèi)徑6.8~)中進(jìn)行,實(shí)驗(yàn)流程如圖2.1所示,氣體流量由質(zhì)量流量計(jì)控制。模擬煙氣流量為 150ml/min,其組成為0.05%NO+0.06%NH3+5%02,其余為NZ。測試耐50:和HZO性能時(shí)加入0.06%502和2%或4%HZO,其中50:的流量由質(zhì)量流量計(jì)控制,HZO的加入方式是通過液體注射泵將去離子水注入預(yù)熱器(393K)中汽化實(shí)現(xiàn),限于實(shí)驗(yàn)條件,H20的體積分?jǐn)?shù)通過克拉伯龍方程估算得到。實(shí)驗(yàn)測試開始前先用模擬煙氣通入反應(yīng)器約Zh,讓催化劑吸附NO飽和
超氧自由基可以在低溫時(shí)由氧吸附于催化劑表面的色心形成〔’22](即反應(yīng)式(2一15)與反應(yīng)式(2一16)),而催化劑表面的色心或F心可以從光致發(fā)光光譜(PL)上檢測出來。圖2.10為樣品VTIFO和 VTIF1.35及其相應(yīng)載體的PL譜。圖2.10(a)中氧化欽載體在530nm處的峰表示存在帶一個(gè)電子的色心[95,96,123,,24],在負(fù)載氧化釩后,該色心仍存在(圖2.10(b)),但減少了。由于氧吸附于色心可降低樣品的發(fā)光性能1122],因此,氟摻雜樣品在53Onm處的發(fā)光峰弱于無摻雜樣品在該處的發(fā)光峰,則說明了二者對氧吸附能力的差異
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]面向NOx脫除率優(yōu)化的煙氣脫硝CFD仿真研究[J]. 袁景淇,宋善奎,金強(qiáng),李雨. 控制工程. 2009(06)
[2]SCR催化劑的組成對其脫硝性能的影響[J]. 李云濤,毛宇杰,鐘秦,曲虹霞,王娟. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2009(05)
[3]Si(001)表面硅氧團(tuán)簇原子與電子結(jié)構(gòu)的第一性原理研究[J]. 楊沖,楊春. 物理學(xué)報(bào). 2009(08)
[4]低溫NH3-SCR反應(yīng)機(jī)理及動力學(xué)研究進(jìn)展[J]. 李云濤,鐘秦. 化學(xué)進(jìn)展. 2009(06)
[5]PdxNi/C催化劑增強(qiáng)機(jī)理的密度泛函理論研究[J]. 王亮,王毅,宋樹芹,沈培康. 催化學(xué)報(bào). 2009(05)
[6]水分子在立方ZrO2(110)面吸附與解離的密度泛函理論研究[J]. 楊亞麗,陸春海,黃娟,李奕,陳文凱. 催化學(xué)報(bào). 2009(04)
[7]硼氧小分子在鉑團(tuán)簇表面吸附的密度泛函研究[J]. 劉麗,劉付軼,韓聚廣,盛六四. 中國科學(xué)院研究生院學(xué)報(bào). 2009(02)
[8]DOPA醌在Cu(100)表面吸附的密度泛函理論研究[J]. 周太剛,王伯初,陳雙扣,馮瑩柱,梁華民,楊麗君. 化學(xué)研究與應(yīng)用. 2008(06)
[9]密度泛函理論研究NO在CuCr2O4(100)表面的吸附[J]. 徐香蘭,陳文凱,王霞,陸春海,李奕. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2007(08)
[10]H2PO2-吸附在Ni(111)和Ag(111)表面的密度泛函研究[J]. 歐利輝,李則林,曾躍. 武漢大學(xué)學(xué)報(bào)(理學(xué)版). 2007(02)
本文編號:3509148
【文章來源】:南京理工大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:126 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
礴23K時(shí)將反應(yīng)混合氣由;50ppmNo+Zvo一0/002切換為500ppmNH3+450ppm’SNo+Zvol%o:的反應(yīng)物和產(chǎn)物濃度變化曲線(催化劑為Zwto/oMn從一203)1291
參比為硫酸鋇。2.1.4催化劑活性評價(jià)催化性能測試在固定床反應(yīng)器(內(nèi)徑6.8~)中進(jìn)行,實(shí)驗(yàn)流程如圖2.1所示,氣體流量由質(zhì)量流量計(jì)控制。模擬煙氣流量為 150ml/min,其組成為0.05%NO+0.06%NH3+5%02,其余為NZ。測試耐50:和HZO性能時(shí)加入0.06%502和2%或4%HZO,其中50:的流量由質(zhì)量流量計(jì)控制,HZO的加入方式是通過液體注射泵將去離子水注入預(yù)熱器(393K)中汽化實(shí)現(xiàn),限于實(shí)驗(yàn)條件,H20的體積分?jǐn)?shù)通過克拉伯龍方程估算得到。實(shí)驗(yàn)測試開始前先用模擬煙氣通入反應(yīng)器約Zh,讓催化劑吸附NO飽和
超氧自由基可以在低溫時(shí)由氧吸附于催化劑表面的色心形成〔’22](即反應(yīng)式(2一15)與反應(yīng)式(2一16)),而催化劑表面的色心或F心可以從光致發(fā)光光譜(PL)上檢測出來。圖2.10為樣品VTIFO和 VTIF1.35及其相應(yīng)載體的PL譜。圖2.10(a)中氧化欽載體在530nm處的峰表示存在帶一個(gè)電子的色心[95,96,123,,24],在負(fù)載氧化釩后,該色心仍存在(圖2.10(b)),但減少了。由于氧吸附于色心可降低樣品的發(fā)光性能1122],因此,氟摻雜樣品在53Onm處的發(fā)光峰弱于無摻雜樣品在該處的發(fā)光峰,則說明了二者對氧吸附能力的差異
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]面向NOx脫除率優(yōu)化的煙氣脫硝CFD仿真研究[J]. 袁景淇,宋善奎,金強(qiáng),李雨. 控制工程. 2009(06)
[2]SCR催化劑的組成對其脫硝性能的影響[J]. 李云濤,毛宇杰,鐘秦,曲虹霞,王娟. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2009(05)
[3]Si(001)表面硅氧團(tuán)簇原子與電子結(jié)構(gòu)的第一性原理研究[J]. 楊沖,楊春. 物理學(xué)報(bào). 2009(08)
[4]低溫NH3-SCR反應(yīng)機(jī)理及動力學(xué)研究進(jìn)展[J]. 李云濤,鐘秦. 化學(xué)進(jìn)展. 2009(06)
[5]PdxNi/C催化劑增強(qiáng)機(jī)理的密度泛函理論研究[J]. 王亮,王毅,宋樹芹,沈培康. 催化學(xué)報(bào). 2009(05)
[6]水分子在立方ZrO2(110)面吸附與解離的密度泛函理論研究[J]. 楊亞麗,陸春海,黃娟,李奕,陳文凱. 催化學(xué)報(bào). 2009(04)
[7]硼氧小分子在鉑團(tuán)簇表面吸附的密度泛函研究[J]. 劉麗,劉付軼,韓聚廣,盛六四. 中國科學(xué)院研究生院學(xué)報(bào). 2009(02)
[8]DOPA醌在Cu(100)表面吸附的密度泛函理論研究[J]. 周太剛,王伯初,陳雙扣,馮瑩柱,梁華民,楊麗君. 化學(xué)研究與應(yīng)用. 2008(06)
[9]密度泛函理論研究NO在CuCr2O4(100)表面的吸附[J]. 徐香蘭,陳文凱,王霞,陸春海,李奕. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2007(08)
[10]H2PO2-吸附在Ni(111)和Ag(111)表面的密度泛函研究[J]. 歐利輝,李則林,曾躍. 武漢大學(xué)學(xué)報(bào)(理學(xué)版). 2007(02)
本文編號:3509148
本文鏈接:http://sikaile.net/shengtaihuanjingbaohulunwen/3509148.html
最近更新
教材專著