雙電極同步產(chǎn)生·OH/SO 4 -· 降解苯酚體系的構(gòu)建及機(jī)制研究
發(fā)布時(shí)間:2021-11-13 04:40
電化學(xué)氧化技術(shù)因具有反應(yīng)條件溫和、反應(yīng)速度快、有機(jī)物降解徹底等優(yōu)點(diǎn),近年來(lái)在難生物降解有機(jī)物治理領(lǐng)域得到廣泛的研究和關(guān)注。然而,該技術(shù)目前還存在著諸如氧化電流效率低、氧化劑利用率不高等缺點(diǎn),很大程度地限制了電化學(xué)氧化技術(shù)在實(shí)際中的應(yīng)用。針對(duì)上述問(wèn)題,本論文建立了陰陽(yáng)極成對(duì)產(chǎn)生·OH/SO4-·的電化學(xué)間接氧化體系。該體系以氣體擴(kuò)散電極為陰極合成H2O2,同時(shí)以Pt或摻硼金剛石電極(BDD)為陽(yáng)極合成S2O82-,在此基礎(chǔ)上,利用紫外原位催化H2O2/S2O82-產(chǎn)生·OH/SO4-·,實(shí)現(xiàn)陰陽(yáng)極成對(duì)原位降解有機(jī)物污染物,成倍提高電化學(xué)氧化技術(shù)的電流效率。制備高效合成H2O2的氣體擴(kuò)散陰極。通過(guò)分析氣體擴(kuò)散陰極的電化學(xué)性能及電子轉(zhuǎn)移數(shù),揭示了陰極氧還原反應(yīng)(ORR)的催化機(jī)理。炭黑(XC-72R)催化劑的ORR催化反應(yīng)過(guò)程同時(shí)發(fā)生二電子和四電子反應(yīng),但二電子反應(yīng)合成H
【文章來(lái)源】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:141 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
電化學(xué)氧化技術(shù)原理示意圖
1-2 有機(jī)污染物在金屬氧化物電極(MOx)上的電化學(xué)氧化過(guò)程[13]cheme of the electrochemical oxidation of organic contaminants at MOxe表面電解水產(chǎn)生·OH 后,后續(xù)的反應(yīng)過(guò)程則取決于電極材料過(guò)程,可分為兩類不同的電極:活性電極和非活性電極。性電極的·OH 與陽(yáng)極氧化物發(fā)生氧化反應(yīng),氧從·OH 迅速轉(zhuǎn)移到 M有更高的氧化態(tài)的氧化物 MOx+1(式 1-6),隨后 MOx+1與有化反應(yīng)(式 1-7)。MOx/MOx+1氧化還原對(duì),也稱之為化學(xué)吸附電極轉(zhuǎn)化或選擇性氧化有機(jī)物的媒介。MOx(·OH)→MOx+1+H++e-R+MOx+1→RO+MOx活性電極成具有更高氧化性的·OH(式 1-4),也稱之為物理吸附活性氧有機(jī)物,且完全燃燒為 CO2(式 1-8)。
圖 1-3 MEO 過(guò)程的原理示意圖[9]Fig. 1-3 Principle diagram of the MEO process的徹底氧化,需要選擇具有高氧化電位的氧化1.98 V)、Co2+/Co3+(E0= 1.82 V)或者 Ce3+/Ce4+(CO2M+e→M
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]雙陽(yáng)極氧化與日光/派生過(guò)硫酸鹽氧化復(fù)合降解剛果紅[J]. 欒萬(wàn)利,張乃東,朱正江. 化工學(xué)報(bào). 2012(04)
[2]高摻雜Si/BDD薄膜電極的制備及電化學(xué)性能[J]. 陳朋,滿衛(wèi)東,呂繼磊,朱金鳳,董維,汪建華. 功能材料與器件學(xué)報(bào). 2011(03)
[3]電化學(xué)氧化技術(shù)在廢水處理中的應(yīng)用[J]. 劉艷娟,葛偉青,楊雅雯,郝玉翠. 中國(guó)資源綜合利用. 2011(06)
[4]Pd/C氣體擴(kuò)散電極用于電生成H2O2降解苯酚的研究[J]. 王輝,卞兆勇. 環(huán)境科學(xué). 2010(06)
[5]硼摻雜金剛石微電極[J]. 高成耀,常明,沈花玉,沈鋒英. 化學(xué)通報(bào). 2008(12)
[6]C/PTFE氣體擴(kuò)散電極的制備及其在電合成過(guò)氧化氫中的應(yīng)用[J]. 徐夫元,李星,祝社民,陳英文,宋天順,沈樹(shù)寶. 功能材料. 2008(10)
[7]Pd/C氣體擴(kuò)散電極用于電化學(xué)降解4-氯酚的研究[J]. 王輝,王建龍. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2007(10)
[8]新型氣體擴(kuò)散電極體系高效產(chǎn)H2O2的研究[J]. 郁青紅,周明華,雷樂(lè)成. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2006(07)
[9]成對(duì)電合成技術(shù)的新進(jìn)展[J]. 顧登平,張雪英,崔寶秋,張?jiān)?趙建玲. 精細(xì)化工. 2000(06)
[10]成對(duì)電合成技術(shù)[J]. 張宏坤,顧登平. 電化學(xué). 1999(03)
博士論文
[1]摻硼金剛石薄膜微電極陣列的性質(zhì)及其測(cè)定水體COD的方法研究[D]. 張衛(wèi).上海交通大學(xué) 2009
碩士論文
[1]陰陽(yáng)極同步產(chǎn)過(guò)氧化氫和過(guò)硫酸銨研究[D]. 宋浩然.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2014
[2]改進(jìn)氧陰極還原法原位生產(chǎn)過(guò)氧化氫研究[D]. 王志韓.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013
本文編號(hào):3492340
【文章來(lái)源】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:141 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
電化學(xué)氧化技術(shù)原理示意圖
1-2 有機(jī)污染物在金屬氧化物電極(MOx)上的電化學(xué)氧化過(guò)程[13]cheme of the electrochemical oxidation of organic contaminants at MOxe表面電解水產(chǎn)生·OH 后,后續(xù)的反應(yīng)過(guò)程則取決于電極材料過(guò)程,可分為兩類不同的電極:活性電極和非活性電極。性電極的·OH 與陽(yáng)極氧化物發(fā)生氧化反應(yīng),氧從·OH 迅速轉(zhuǎn)移到 M有更高的氧化態(tài)的氧化物 MOx+1(式 1-6),隨后 MOx+1與有化反應(yīng)(式 1-7)。MOx/MOx+1氧化還原對(duì),也稱之為化學(xué)吸附電極轉(zhuǎn)化或選擇性氧化有機(jī)物的媒介。MOx(·OH)→MOx+1+H++e-R+MOx+1→RO+MOx活性電極成具有更高氧化性的·OH(式 1-4),也稱之為物理吸附活性氧有機(jī)物,且完全燃燒為 CO2(式 1-8)。
圖 1-3 MEO 過(guò)程的原理示意圖[9]Fig. 1-3 Principle diagram of the MEO process的徹底氧化,需要選擇具有高氧化電位的氧化1.98 V)、Co2+/Co3+(E0= 1.82 V)或者 Ce3+/Ce4+(CO2M+e→M
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]雙陽(yáng)極氧化與日光/派生過(guò)硫酸鹽氧化復(fù)合降解剛果紅[J]. 欒萬(wàn)利,張乃東,朱正江. 化工學(xué)報(bào). 2012(04)
[2]高摻雜Si/BDD薄膜電極的制備及電化學(xué)性能[J]. 陳朋,滿衛(wèi)東,呂繼磊,朱金鳳,董維,汪建華. 功能材料與器件學(xué)報(bào). 2011(03)
[3]電化學(xué)氧化技術(shù)在廢水處理中的應(yīng)用[J]. 劉艷娟,葛偉青,楊雅雯,郝玉翠. 中國(guó)資源綜合利用. 2011(06)
[4]Pd/C氣體擴(kuò)散電極用于電生成H2O2降解苯酚的研究[J]. 王輝,卞兆勇. 環(huán)境科學(xué). 2010(06)
[5]硼摻雜金剛石微電極[J]. 高成耀,常明,沈花玉,沈鋒英. 化學(xué)通報(bào). 2008(12)
[6]C/PTFE氣體擴(kuò)散電極的制備及其在電合成過(guò)氧化氫中的應(yīng)用[J]. 徐夫元,李星,祝社民,陳英文,宋天順,沈樹(shù)寶. 功能材料. 2008(10)
[7]Pd/C氣體擴(kuò)散電極用于電化學(xué)降解4-氯酚的研究[J]. 王輝,王建龍. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2007(10)
[8]新型氣體擴(kuò)散電極體系高效產(chǎn)H2O2的研究[J]. 郁青紅,周明華,雷樂(lè)成. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2006(07)
[9]成對(duì)電合成技術(shù)的新進(jìn)展[J]. 顧登平,張雪英,崔寶秋,張?jiān)?趙建玲. 精細(xì)化工. 2000(06)
[10]成對(duì)電合成技術(shù)[J]. 張宏坤,顧登平. 電化學(xué). 1999(03)
博士論文
[1]摻硼金剛石薄膜微電極陣列的性質(zhì)及其測(cè)定水體COD的方法研究[D]. 張衛(wèi).上海交通大學(xué) 2009
碩士論文
[1]陰陽(yáng)極同步產(chǎn)過(guò)氧化氫和過(guò)硫酸銨研究[D]. 宋浩然.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2014
[2]改進(jìn)氧陰極還原法原位生產(chǎn)過(guò)氧化氫研究[D]. 王志韓.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013
本文編號(hào):3492340
本文鏈接:http://sikaile.net/shengtaihuanjingbaohulunwen/3492340.html
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