非熱等離子體催化技術(shù)處理?yè)]發(fā)性有機(jī)物（VOCs）具有反應(yīng)速度快、可在常溫常壓下反應(yīng)等優(yōu)點(diǎn),在VOCs處理方面具有非常廣闊的應(yīng)用前景。但是,非熱等離子體催化技術(shù)仍然存在能耗大、選擇性低和受水蒸氣影響大等問(wèn)題。此外,由于等離子體催化體系的復(fù)雜性,對(duì)于其氧化降解VOCs反應(yīng)過(guò)程中的物質(zhì)變化、污染物的分解過(guò)程研究不是很清晰,從而影響了等離子體催化技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用。因此,本研究采用水熱法和浸漬法對(duì)MCM-41介孔分子篩進(jìn)行改性,開(kāi)展了等離子體催化氧化甲苯氣體的研究,探討了活性組分含量和改性方式對(duì)甲苯降解性能的影響,并深入研究了不同改性方式合成的催化劑性能差異的原因。針對(duì)等離子體催化反應(yīng)中存在的能耗仍然偏高和受水蒸氣影響較大的問(wèn)題,提出并開(kāi)展了吸附存儲(chǔ)-原位銷(xiāo)毀法催化氧化甲苯的研究,考察了催化劑對(duì)甲苯的吸附性能和在吸附存儲(chǔ)-原位銷(xiāo)毀體系中對(duì)甲苯的降解性能,并對(duì)吸附存儲(chǔ)-原位銷(xiāo)毀法和傳統(tǒng)連續(xù)降解法催化降解甲苯進(jìn)行了對(duì)比研究。此外,采用氣相色譜-質(zhì)譜連用（GC-MS）,原位紅外光譜（In-situ FTIR）以及飛行時(shí)間質(zhì)譜（TOF-MS）等手段對(duì)反應(yīng)過(guò)程的中間產(chǎn)物進(jìn)行了詳細(xì)分析,并結(jié)合降解過(guò)程對(duì)催化反... 

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

非熱等離子體耦合催化示意圖

如圖1-2 所示。圖 1-2 一段式反應(yīng)系統(tǒng)催化劑常用裝填方式Fig. 1-2. The most common catalyst insertion methods are summarized for IPCconfiguration大量研究表明，非熱等離子體耦合催化系統(tǒng)中等離子體與催化劑的合理集成可產(chǎn)生明顯的協(xié)同作用，能耗僅是單獨(dú)使用催化劑時(shí)的 20%左右[38]。Kim 等[39,40]比較了幾種常用等離子體反應(yīng)器對(duì)苯的降解效果，研究表明使用 Ag/TiO2催化劑耦合等離子體催化降解苯的降解效果更好且在相同的能量密度下 CO2選擇性大大提高，反應(yīng)過(guò)程中無(wú)固相氣溶膠的生成；非熱等離子體催化體系中催化劑的作用使有機(jī)氣體降解的效率不再取決于污染物的停留時(shí)間，而僅與非熱等離子體產(chǎn)生的能量密度有關(guān)，而反應(yīng)動(dòng)力學(xué)則由一級(jí)動(dòng)力學(xué)向零級(jí)動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)變。Harling 等[41]研究了等離子體結(jié)合不同的催化劑在 19-600 ℃的溫度下對(duì) VOCs 凈化效果的影響。結(jié)果顯示無(wú)論何種溫度下，等離子體都有助于催化反應(yīng)的進(jìn)行，且溫度越低活化效果越明顯。Lu 等[42]使用浸漬法合成了

圖 1-3 吸附存儲(chǔ)-原位銷(xiāo)毀催化體系示意圖Fig.1-3. The schematic of adsorption-discharge plasma system.1.3.2 吸附存儲(chǔ)-原位銷(xiāo)毀體系處理 VOCs 研究現(xiàn)狀國(guó)內(nèi)外大量的關(guān)于吸附存儲(chǔ)-原位銷(xiāo)毀處理 VOCs 的研究表明，相對(duì)于傳統(tǒng)的等離子體催化體系，吸附存儲(chǔ)-原位銷(xiāo)毀體系可以大大的降低反應(yīng)能耗、提高礦化率以及減少水蒸氣對(duì)處理效率的影響等。Wang 等[88]使用吸附存儲(chǔ)-原位再生方式降解低濃度甲苯，作者制備了一系列的金屬負(fù)載的催化劑(Ag/HZSM-5,Mn/HZSM-5, Ce/HZSM-5, Ag-Mn/HZSM-5)，研究表明，由于 Ag 的特殊的軌道特征導(dǎo)致了 Ag 負(fù)載的催化劑有著較高的甲苯吸附能力(Ag/HZSM-5, Ag-Mn/HZSM-5) ，幾種催化劑對(duì)甲苯的降解能力順序?yàn)椋?Ag-Mn/HZSM-5 >Mn/HZSM-5 >Ag/HZSM-5 > Ce-Mn/HZSM-5 >Ce/HZSM-5，其甲苯降解能力與催化劑的吸附能力相一致。此外，MnOx中的晶格氧在甲苯的催化氧化中起著較

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
[1]等離子體催化低溫脫除氮氧化物和苯的研究[D]. 范紅玉.大連理工大學(xué) 2009



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