改性硅酸鹽礦石催化臭氧氧化去除水中抗生素類污染物的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-10-25 17:51
隨著人民生活水平的不斷提高和醫(yī)藥行業(yè)的迅猛發(fā)展,水環(huán)境中抗生素的污染日益嚴(yán)重,對(duì)生態(tài)系統(tǒng)平衡和人類健康造成了威脅。常規(guī)水處理工藝對(duì)抗生素類污染物的處理能力有限,很難將其完全去除。非均相催化臭氧氧化技術(shù)具有氧化效能高、催化劑易分離、工藝簡(jiǎn)單、水處理成本較低等優(yōu)點(diǎn),對(duì)抗生素類污染物的去除具有廣闊的應(yīng)用前景。如何提高催化劑的催化活性及工藝處理效果是當(dāng)前學(xué)者們研究的重點(diǎn),而系統(tǒng)性地研究非均相催化臭氧氧化去除水中抗生素類污染物的機(jī)理對(duì)有效治理水環(huán)境中抗生素的污染至關(guān)重要。針對(duì)上述問(wèn)題,本文研制了高活性的改性硅酸鹽礦石催化劑,圍繞改性硅酸鹽礦石催化臭氧氧化去除水中檢出頻率較高的三種典型抗生素類污染物的效能及機(jī)理展開(kāi)研究。本文選擇一種天然輕質(zhì)多孔硅酸鹽礦石為載體,采用濕式浸漬法成功制備了多種金屬改性硅酸鹽礦石催化劑,通過(guò)對(duì)環(huán)丙沙星(CIP)、鹽酸四環(huán)素(TCH)和磺胺甲惡唑(SMX)的催化臭氧氧化降解效能對(duì)比,篩選出具有較高活性的催化劑,分別為錳改性硅酸鹽礦石(MnSO)、鈷改性硅酸鹽礦石(CoSO)和鐵改性硅酸鹽礦石(FeSO)催化劑,并優(yōu)化了其制備條件。利用SEM-EDS、XRD、XPS、BET...
【文章來(lái)源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:148 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 水環(huán)境中的抗生素問(wèn)題
1.1.1 抗生素的種類
1.1.2 抗生素的應(yīng)用現(xiàn)狀
1.1.3 抗生素使用中存在的問(wèn)題及危害
1.2 高級(jí)氧化技術(shù)在抗生素去除中的應(yīng)用
1.2.1 光催化氧化
1.2.2 芬頓氧化
1.2.3 電化學(xué)氧化
1.2.4 臭氧氧化
1.3 催化臭氧氧化技術(shù)在抗生素去除中的應(yīng)用
1.3.1 均相催化臭氧氧化技術(shù)
1.3.2 非均相催化臭氧氧化技術(shù)
1.4 課題研究目的、內(nèi)容及技術(shù)路線
1.4.1 研究目的
1.4.2 研究?jī)?nèi)容
1.4.3 技術(shù)路線
第2章 實(shí)驗(yàn)材料與方法
2.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 實(shí)驗(yàn)方法
2.2.1 催化劑的制備
2.2.2 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)
2.3 分析測(cè)試方法
2.3.1 臭氧濃度的檢測(cè)
2.3.2 總有機(jī)碳的檢測(cè)
2.3.3 水中無(wú)機(jī)陰離子及金屬離子的檢測(cè)
2.3.4 羥基自由基的檢測(cè)
2.3.5 目標(biāo)物及其中間產(chǎn)物的檢測(cè)
2.4 催化劑的表征方法
2.4.1 X射線衍射(XRD)
2.4.2 掃描電鏡及元素組成(SEM-EDS)
2.4.3 X射線光電子能譜(XPS)
2.4.4 比表面積、孔容和孔徑(BET)
2.4.5 傅立葉紅外光譜(FT-IR)
2.4.6 催化劑表面羥基密度及零點(diǎn)電荷
第3章 改性硅酸鹽礦石催化劑的制備與表征
3.1 改性硅酸鹽礦石催化劑的優(yōu)選
3.2 錳改性硅酸鹽礦石(MnSO)的制備與表征
3.2.1 MnSO制備條件的優(yōu)化
3.2.2 MnSO的表征
3.3 鈷改性硅酸鹽礦石(CoSO)的制備與表征
3.3.1 CoSO制備條件的優(yōu)化
3.3.2 CoSO的表征
3.4 鐵改性硅酸鹽礦石(FeSO)的制備與表征
3.4.1 FeSO制備條件優(yōu)化
3.4.2 FeSO的表征
3.5 本章小結(jié)
第4章 MnSO催化臭氧氧化水中環(huán)丙沙星的效能及機(jī)理研究
4.1 不同體系去除環(huán)丙沙星的效能評(píng)價(jià)
4.2 MnSO催化臭氧氧化去除環(huán)丙沙星的影響因素
4.2.1 催化劑投加量
4.2.2 溶液初始pH值
4.2.3 反應(yīng)水體溫度
4.2.4 不同初始濃度
4.2.5 水中常見(jiàn)無(wú)機(jī)離子
4.3 催化劑的穩(wěn)定性研究
4.4 MnSO催化臭氧氧化環(huán)丙沙星的機(jī)理探討
4.4.1 催化劑對(duì)臭氧在水中的分解與臭氧利用率
4.4.2 自由基抑制劑對(duì)環(huán)丙沙星降解效能的影響
4.4.3 MnSO催化臭氧氧化反應(yīng)體系的機(jī)理探討
4.4.4 中間產(chǎn)物的檢測(cè)與降解途徑分析
4.5 本章小結(jié)
第5章 CoSO催化臭氧氧化水中鹽酸四環(huán)素的效能及機(jī)理研究
5.1 不同體系去除鹽酸四環(huán)素的效能評(píng)價(jià)
5.2 CoSO催化臭氧氧化去除鹽酸四環(huán)素的影響因素
5.2.1 催化劑投加量
5.2.2 溶液初始pH值
5.2.3 反應(yīng)水體溫度
5.2.4 不同初始濃度
5.2.5 水中常見(jiàn)無(wú)機(jī)離子
5.3 催化劑的穩(wěn)定性研究
5.4 CoSO催化臭氧氧化鹽酸四環(huán)素的機(jī)理探討
5.4.1 催化劑對(duì)臭氧在水中的分解與臭氧利用率
5.4.2 自由基抑制劑對(duì)鹽酸四環(huán)素降解效能的影響
5.4.3 CoSO催化臭氧氧化鹽酸四環(huán)素的紫外-可見(jiàn)光譜分析
5.4.4 CoSO催化臭氧氧化反應(yīng)體系的機(jī)理探討
5.4.5 中間產(chǎn)物的檢測(cè)與降解途徑分析
5.5 本章小結(jié)
第6章 FeSO催化臭氧氧化水中磺胺甲惡唑的效能及機(jī)理研究
6.1 不同體系去除磺胺甲惡唑的效能評(píng)價(jià)
6.2 FeSO催化臭氧氧化去除磺胺甲惡唑的影響因素
6.2.1 催化劑投加量
6.2.2 溶液初始pH值
6.2.3 反應(yīng)水體溫度
6.2.4 不同初始濃度
6.2.5 水中常見(jiàn)無(wú)機(jī)離子
6.3 催化劑的穩(wěn)定性研究
6.4 FeSO催化臭氧氧化磺胺甲惡唑的機(jī)理探討
6.4.1 臭氧在水中的分解
6.4.2 自由基抑制劑對(duì)磺胺甲惡唑降解效能的影響
6.4.3 FeSO催化臭氧氧化反應(yīng)體系的機(jī)理探討
6.4.4 中間產(chǎn)物的檢測(cè)與降解途徑分析
6.5 本章小結(jié)
第7章 結(jié)論與建議
7.1 結(jié)論
7.2 建議
創(chuàng)新點(diǎn)
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)介及科研成果
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]國(guó)家食品藥品監(jiān)督管理總局發(fā)布《2013年度食品藥品監(jiān)管統(tǒng)計(jì)年報(bào)》[J]. 上海醫(yī)藥. 2015(01)
[2]關(guān)注“世界衛(wèi)生組織(WHO)抗菌藥物耐藥:2014全球監(jiān)測(cè)新報(bào)告”[J]. 蒼寧. 中國(guó)醫(yī)藥導(dǎo)刊. 2014(05)
[3]電化學(xué)氧化處理生物難降解有機(jī)廢水的研究進(jìn)展[J]. 施國(guó)鍵,喬俊蓮,鄭廣宏,王國(guó)強(qiáng),閆麗,楊健. 化工環(huán)保. 2009(04)
[4]蜂窩陶瓷催化臭氧化降解水中草酸的研究[J]. 趙雷,孫志忠,馬軍. 環(huán)境科學(xué). 2007(11)
[5]抗生素污染現(xiàn)狀及對(duì)環(huán)境微生態(tài)的影響[J]. 王蘭. 藥物生物技術(shù). 2006(02)
[6]抗生素在水產(chǎn)養(yǎng)殖上的應(yīng)用[J]. 馬國(guó)軍,曲秋芝,吳文化,邱嶺泉,孫大江. 水產(chǎn)學(xué)雜志. 2001(01)
博士論文
[1]g-C3N4基可見(jiàn)光催化劑降解水中典型磺胺類抗生素的研究[D]. 宋亞麗.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2018
[2]復(fù)合鐵錳硅酸鹽催化臭氧氧化水中磺胺甲惡唑的效能與機(jī)理研究[D]. 高國(guó)瀛.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2017
[3]Bi2WO6基可見(jiàn)光催化劑的制備及在連續(xù)流反應(yīng)器中降解四環(huán)素廢水的研究[D]. 鐘爽.吉林大學(xué) 2016
[4]浮石及其載羥基化鋅催化臭氧氧化對(duì)氯硝基苯的研究[D]. 袁磊.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013
[5]非均相臭氧催化氧化對(duì)氯苯酚機(jī)理研究及其工藝應(yīng)用[D]. 亓麗麗.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013
[6]過(guò)渡金屬羥基氧化物催化臭氧氧化水中痕量pCNB的研究[D]. 徐貞貞.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2009
[7]超聲強(qiáng)化臭氧/蜂窩陶瓷催化氧化去除水中有機(jī)物的研究[D]. 趙雷.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2008
碩士論文
[1]沸石負(fù)載錳氧化物催化臭氧氧化對(duì)氯苯酚研究[D]. 祁娜.大連海事大學(xué) 2016
[2]光催化-生物降解直接耦合處理TCH廢水的行為及生物響應(yīng)的研究[D]. 李婷婷.吉林大學(xué) 2016
本文編號(hào):3457900
【文章來(lái)源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:148 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 水環(huán)境中的抗生素問(wèn)題
1.1.1 抗生素的種類
1.1.2 抗生素的應(yīng)用現(xiàn)狀
1.1.3 抗生素使用中存在的問(wèn)題及危害
1.2 高級(jí)氧化技術(shù)在抗生素去除中的應(yīng)用
1.2.1 光催化氧化
1.2.2 芬頓氧化
1.2.3 電化學(xué)氧化
1.2.4 臭氧氧化
1.3 催化臭氧氧化技術(shù)在抗生素去除中的應(yīng)用
1.3.1 均相催化臭氧氧化技術(shù)
1.3.2 非均相催化臭氧氧化技術(shù)
1.4 課題研究目的、內(nèi)容及技術(shù)路線
1.4.1 研究目的
1.4.2 研究?jī)?nèi)容
1.4.3 技術(shù)路線
第2章 實(shí)驗(yàn)材料與方法
2.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 實(shí)驗(yàn)方法
2.2.1 催化劑的制備
2.2.2 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)
2.3 分析測(cè)試方法
2.3.1 臭氧濃度的檢測(cè)
2.3.2 總有機(jī)碳的檢測(cè)
2.3.3 水中無(wú)機(jī)陰離子及金屬離子的檢測(cè)
2.3.4 羥基自由基的檢測(cè)
2.3.5 目標(biāo)物及其中間產(chǎn)物的檢測(cè)
2.4 催化劑的表征方法
2.4.1 X射線衍射(XRD)
2.4.2 掃描電鏡及元素組成(SEM-EDS)
2.4.3 X射線光電子能譜(XPS)
2.4.4 比表面積、孔容和孔徑(BET)
2.4.5 傅立葉紅外光譜(FT-IR)
2.4.6 催化劑表面羥基密度及零點(diǎn)電荷
第3章 改性硅酸鹽礦石催化劑的制備與表征
3.1 改性硅酸鹽礦石催化劑的優(yōu)選
3.2 錳改性硅酸鹽礦石(MnSO)的制備與表征
3.2.1 MnSO制備條件的優(yōu)化
3.2.2 MnSO的表征
3.3 鈷改性硅酸鹽礦石(CoSO)的制備與表征
3.3.1 CoSO制備條件的優(yōu)化
3.3.2 CoSO的表征
3.4 鐵改性硅酸鹽礦石(FeSO)的制備與表征
3.4.1 FeSO制備條件優(yōu)化
3.4.2 FeSO的表征
3.5 本章小結(jié)
第4章 MnSO催化臭氧氧化水中環(huán)丙沙星的效能及機(jī)理研究
4.1 不同體系去除環(huán)丙沙星的效能評(píng)價(jià)
4.2 MnSO催化臭氧氧化去除環(huán)丙沙星的影響因素
4.2.1 催化劑投加量
4.2.2 溶液初始pH值
4.2.3 反應(yīng)水體溫度
4.2.4 不同初始濃度
4.2.5 水中常見(jiàn)無(wú)機(jī)離子
4.3 催化劑的穩(wěn)定性研究
4.4 MnSO催化臭氧氧化環(huán)丙沙星的機(jī)理探討
4.4.1 催化劑對(duì)臭氧在水中的分解與臭氧利用率
4.4.2 自由基抑制劑對(duì)環(huán)丙沙星降解效能的影響
4.4.3 MnSO催化臭氧氧化反應(yīng)體系的機(jī)理探討
4.4.4 中間產(chǎn)物的檢測(cè)與降解途徑分析
4.5 本章小結(jié)
第5章 CoSO催化臭氧氧化水中鹽酸四環(huán)素的效能及機(jī)理研究
5.1 不同體系去除鹽酸四環(huán)素的效能評(píng)價(jià)
5.2 CoSO催化臭氧氧化去除鹽酸四環(huán)素的影響因素
5.2.1 催化劑投加量
5.2.2 溶液初始pH值
5.2.3 反應(yīng)水體溫度
5.2.4 不同初始濃度
5.2.5 水中常見(jiàn)無(wú)機(jī)離子
5.3 催化劑的穩(wěn)定性研究
5.4 CoSO催化臭氧氧化鹽酸四環(huán)素的機(jī)理探討
5.4.1 催化劑對(duì)臭氧在水中的分解與臭氧利用率
5.4.2 自由基抑制劑對(duì)鹽酸四環(huán)素降解效能的影響
5.4.3 CoSO催化臭氧氧化鹽酸四環(huán)素的紫外-可見(jiàn)光譜分析
5.4.4 CoSO催化臭氧氧化反應(yīng)體系的機(jī)理探討
5.4.5 中間產(chǎn)物的檢測(cè)與降解途徑分析
5.5 本章小結(jié)
第6章 FeSO催化臭氧氧化水中磺胺甲惡唑的效能及機(jī)理研究
6.1 不同體系去除磺胺甲惡唑的效能評(píng)價(jià)
6.2 FeSO催化臭氧氧化去除磺胺甲惡唑的影響因素
6.2.1 催化劑投加量
6.2.2 溶液初始pH值
6.2.3 反應(yīng)水體溫度
6.2.4 不同初始濃度
6.2.5 水中常見(jiàn)無(wú)機(jī)離子
6.3 催化劑的穩(wěn)定性研究
6.4 FeSO催化臭氧氧化磺胺甲惡唑的機(jī)理探討
6.4.1 臭氧在水中的分解
6.4.2 自由基抑制劑對(duì)磺胺甲惡唑降解效能的影響
6.4.3 FeSO催化臭氧氧化反應(yīng)體系的機(jī)理探討
6.4.4 中間產(chǎn)物的檢測(cè)與降解途徑分析
6.5 本章小結(jié)
第7章 結(jié)論與建議
7.1 結(jié)論
7.2 建議
創(chuàng)新點(diǎn)
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)介及科研成果
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]國(guó)家食品藥品監(jiān)督管理總局發(fā)布《2013年度食品藥品監(jiān)管統(tǒng)計(jì)年報(bào)》[J]. 上海醫(yī)藥. 2015(01)
[2]關(guān)注“世界衛(wèi)生組織(WHO)抗菌藥物耐藥:2014全球監(jiān)測(cè)新報(bào)告”[J]. 蒼寧. 中國(guó)醫(yī)藥導(dǎo)刊. 2014(05)
[3]電化學(xué)氧化處理生物難降解有機(jī)廢水的研究進(jìn)展[J]. 施國(guó)鍵,喬俊蓮,鄭廣宏,王國(guó)強(qiáng),閆麗,楊健. 化工環(huán)保. 2009(04)
[4]蜂窩陶瓷催化臭氧化降解水中草酸的研究[J]. 趙雷,孫志忠,馬軍. 環(huán)境科學(xué). 2007(11)
[5]抗生素污染現(xiàn)狀及對(duì)環(huán)境微生態(tài)的影響[J]. 王蘭. 藥物生物技術(shù). 2006(02)
[6]抗生素在水產(chǎn)養(yǎng)殖上的應(yīng)用[J]. 馬國(guó)軍,曲秋芝,吳文化,邱嶺泉,孫大江. 水產(chǎn)學(xué)雜志. 2001(01)
博士論文
[1]g-C3N4基可見(jiàn)光催化劑降解水中典型磺胺類抗生素的研究[D]. 宋亞麗.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2018
[2]復(fù)合鐵錳硅酸鹽催化臭氧氧化水中磺胺甲惡唑的效能與機(jī)理研究[D]. 高國(guó)瀛.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2017
[3]Bi2WO6基可見(jiàn)光催化劑的制備及在連續(xù)流反應(yīng)器中降解四環(huán)素廢水的研究[D]. 鐘爽.吉林大學(xué) 2016
[4]浮石及其載羥基化鋅催化臭氧氧化對(duì)氯硝基苯的研究[D]. 袁磊.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013
[5]非均相臭氧催化氧化對(duì)氯苯酚機(jī)理研究及其工藝應(yīng)用[D]. 亓麗麗.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013
[6]過(guò)渡金屬羥基氧化物催化臭氧氧化水中痕量pCNB的研究[D]. 徐貞貞.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2009
[7]超聲強(qiáng)化臭氧/蜂窩陶瓷催化氧化去除水中有機(jī)物的研究[D]. 趙雷.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2008
碩士論文
[1]沸石負(fù)載錳氧化物催化臭氧氧化對(duì)氯苯酚研究[D]. 祁娜.大連海事大學(xué) 2016
[2]光催化-生物降解直接耦合處理TCH廢水的行為及生物響應(yīng)的研究[D]. 李婷婷.吉林大學(xué) 2016
本文編號(hào):3457900
本文鏈接:http://sikaile.net/shengtaihuanjingbaohulunwen/3457900.html
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