脈沖放電協(xié)同Ag改性Mn-TiO 2 /分子篩催化劑去除甲醛
發(fā)布時間：2021-10-16 19:45
為進一步提高Mn-TiO2/分子篩催化劑和等離子體協(xié)同的催化活性,增加CO2選擇性,減少O3產(chǎn)量。以5A分子篩為催化劑載體,采用浸漬法并利用Ag改性制備了Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑,并運用XRD、SEM、EDS和FT-IR等技術對催化劑進行了表征。在針-板式高壓脈沖反應器中研究了Ag的負載量與焙燒溫度對Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑的催化活性、CO2選擇性和O3的產(chǎn)量的影響。結果表明:摻雜Ag后,促進Mn價態(tài)向+4價轉變,提高了Mn-TiO2/分子篩催化劑活性;焙燒溫度為500℃時,Ag和Mn在分子篩上分布均勻,有利于Ag和Mn氧化物晶粒成長。當脈沖電壓20 k V,Ag負載量為4%時,Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑的甲醛去除率達到97.6%,O3濃度為99.4 mg·m-3,CO2選擇性為50.2%。
【文章來源】：環(huán)境工程學報. 2017,11(11)北大核心CSCD
【文章頁數(shù)】：7 頁
【部分圖文】：
實驗流程圖
NO3)2溶液中，靜置24h、干燥、焙燒后制成5%Mn-TiO2/分子篩。然后，分別浸漬在20mL按n(Mn)∶n(Ti)分別為2∶100、4∶100、6∶100配成的2%、4%、6%的AgNO3溶液中，靜置24h，干燥、焙燒后制成2%、4%和6%的Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑。1.2催化劑的活性評價圖1實驗流程圖Fig．1Flowchartofexperiment催化劑活性評價在針-板式高壓脈沖放電等離子體反應器中進行。實驗流程圖如圖1所示，高壓脈沖電源采用DYP-60(尚午科技)，電壓峰值閾值0～60kV，頻率從0～300Hz可調，上升沿約為100ns。反應器的結構示意圖如圖2所示，反應器為石英玻璃圓筒，內(nèi)徑60mm，長度150mm。高壓極采用7根均勻布置且半徑為為0.5mm的針，接地極為均勻多孔的不銹鋼板。針板間距為20mm，針針間距為20mm。采用一段式反應器將催化劑放置在放電區(qū)。模擬反應氣體通過向甲醛溶液鼓入干燥空氣產(chǎn)生，流速由質量流量計控制。利用氣相色譜儀(安捷倫GC7890A)測量放電前后甲醛、CO2和CO的濃度變化。甲醛初始濃度控制在圖2反應器的結構示意圖Fig．2Schematicdiagramofreactor270mg·m－3，氣體流量為0.5L·min－1進入到反應器中。1.3催化劑的表征催化劑的表面形態(tài)采用SEM(XL30W/TMP掃描電子顯微鏡，荷蘭飛利浦公司)表征，表面元素分布采用EDS(EDAX能譜儀EDS，美國EDAX公司)表征，物相組成、晶體結構采用XＲD(XＲD-2700射線衍射儀，丹東方圓公司)表征，表面的官能團變化、分子結構采用FT-IＲ(AVATAＲ370傅里葉紅外光譜儀，香港永先牌)表征。2結果與討論2.1Ag負載量對催化劑活性的影響2.1.1負載量對甲醛去除率的影響圖3顯示了不同的Ag負載量對甲醛去除率的影響。甲醛去除率的大小順序為4%Ag-Mn-TiO2/分子5931
環(huán)境工程學報第11卷圖3Ag負載量對甲醛去除率影響Fig．3EffectofAgloadonformaldehyderemovalrate篩＞2%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞6%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞Mn-TiO2/分子篩。在低電壓下，脈沖放電等離子體產(chǎn)生的活性自由基少，甲醛的去除主要靠催化劑的物理吸附，這里Mn-TiO2/分子篩催化劑的吸附性能高于Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑;隨著電壓的增大，等離子體產(chǎn)生的活性自由基增多，催化劑的吸附作用促進了氣-固相反應的進行，增強了等離子體與催化劑的協(xié)同作用，此時Ag-Mn-TiO2/分子篩去除率較高。當脈沖電壓達到20kV時，Ag負載量為4%時，甲醛去除率為最高的97.6%。在Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑體系中，Ag作為圖4Ag負載量對O3產(chǎn)量影響Fig．4EffectofAgloadonO3yield氧的活化劑可以促進Mn的價態(tài)向+4價轉變，MnO2的存在可以增加表面活性位，提高催化劑的活性。負載量過高會導致催化劑表面孔道堵塞，使催化劑活性降低。2.1.2負載量對O3產(chǎn)量的影響如圖4所示，O3產(chǎn)量的大小順序為6%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞2%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞Mn-TiO2/分子篩＞4%Ag-Mn-TiO2/分子篩。當脈沖電壓為20kV時，負載量為4%Ag-Mn-TiO2/分子篩產(chǎn)生O3濃度是最低99.4mg·m－3，而Mn-TiO2/分子篩產(chǎn)生O3濃度為105.4mg·m－3，兩者O3產(chǎn)量相差不大。當無催化劑時圖5Ag負載量對CO2選擇性影響Fig．5EffectofAgloadingonselectivityofCO2O3產(chǎn)量高達280.1mg·m－3，說明在等離子體協(xié)同催化劑中對O3起分解作用的主要活性組分是Mn，Ag的加入對O3產(chǎn)量的影響不大，但Ag負載量過高會影響Mn在分子篩表面的均勻分布，導致O3產(chǎn)量升高。2.1.3負載量對CO2選擇性的?
【參考文獻】：
期刊論文
[1]等離子體聯(lián)合紫外光催化凈化有機廢氣關鍵技術分析[J]. 杜長明,李子明,仇榮亮,湯葉濤,劉育. 環(huán)境工程學報. 2016(10)
[2]Ag/TiO2納米催化劑的制備及性能[J]. 樊國棟,王麗娜,管園園,劉鈺維,林忱. 化工進展. 2016(03)
[3]揮發(fā)性有機物處理技術的特點與發(fā)展[J]. 李長英,陳明功,盛楠,劉啟飛,胡祖和,方敏,張濤. 化工進展. 2016(03)
[4]催化劑協(xié)同脈沖放電等離子體處理甲硫醚氣體的實驗研究[J]. 李銘書,李勝利,李東,劉欣,吳鵬飛. 高電壓技術. 2016(02)
[5]多針-板高壓脈沖放電反應器結構優(yōu)化及降解甲醛的實驗研究[J]. 董冰巖,周海金,聶亞林,張鵬,施志勇. 高電壓技術. 2016(02)
[6]脈沖放電等離子體協(xié)同Mn/TiO2-分子篩、Fe/TiO2-分子篩、Cu/TiO2-分子篩催化劑降解甲醛[J]. 董冰巖,施志勇,何俊文,王暉,周海金,張鵬,聶亞林. 化工進展. 2015(09)
[7]氣體循環(huán)條件下等離子體催化氧化吸附態(tài)苯[J]. 黨小慶,周宇翔,黃家玉,朱海瀛,秦彩虹. 環(huán)境工程學報. 2015(03)
[8]脈沖放電等離子體再生吸附AO7飽和活性碳[J]. 儲金宇,劉永杰,王慧娟,依成武. 高電壓技術. 2015(01)
[9]熱催化氧化技術法消除室內(nèi)甲醛的研究進展[J]. 崔維怡,惠繼星. 現(xiàn)代化工. 2014(12)
[10]X射線光電子能譜法研究UV254nm光催化、O3強化UV254nm光催化和真空紫外光催化降解甲醛中Pt-TiO2薄膜的表面性質（英文）[J]. 傅平豐,張彭義. 催化學報. 2014(02)
博士論文
[1]反電暈等離子體發(fā)生方法及協(xié)同催化處理揮發(fā)性有機物的研究[D]. 馮發(fā)達.浙江大學 2014
本文編號：3440395
【文章來源】：環(huán)境工程學報. 2017,11(11)北大核心CSCD
【文章頁數(shù)】：7 頁
【部分圖文】：
實驗流程圖
NO3)2溶液中，靜置24h、干燥、焙燒后制成5%Mn-TiO2/分子篩。然后，分別浸漬在20mL按n(Mn)∶n(Ti)分別為2∶100、4∶100、6∶100配成的2%、4%、6%的AgNO3溶液中，靜置24h，干燥、焙燒后制成2%、4%和6%的Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑。1.2催化劑的活性評價圖1實驗流程圖Fig．1Flowchartofexperiment催化劑活性評價在針-板式高壓脈沖放電等離子體反應器中進行。實驗流程圖如圖1所示，高壓脈沖電源采用DYP-60(尚午科技)，電壓峰值閾值0～60kV，頻率從0～300Hz可調，上升沿約為100ns。反應器的結構示意圖如圖2所示，反應器為石英玻璃圓筒，內(nèi)徑60mm，長度150mm。高壓極采用7根均勻布置且半徑為為0.5mm的針，接地極為均勻多孔的不銹鋼板。針板間距為20mm，針針間距為20mm。采用一段式反應器將催化劑放置在放電區(qū)。模擬反應氣體通過向甲醛溶液鼓入干燥空氣產(chǎn)生，流速由質量流量計控制。利用氣相色譜儀(安捷倫GC7890A)測量放電前后甲醛、CO2和CO的濃度變化。甲醛初始濃度控制在圖2反應器的結構示意圖Fig．2Schematicdiagramofreactor270mg·m－3，氣體流量為0.5L·min－1進入到反應器中。1.3催化劑的表征催化劑的表面形態(tài)采用SEM(XL30W/TMP掃描電子顯微鏡，荷蘭飛利浦公司)表征，表面元素分布采用EDS(EDAX能譜儀EDS，美國EDAX公司)表征，物相組成、晶體結構采用XＲD(XＲD-2700射線衍射儀，丹東方圓公司)表征，表面的官能團變化、分子結構采用FT-IＲ(AVATAＲ370傅里葉紅外光譜儀，香港永先牌)表征。2結果與討論2.1Ag負載量對催化劑活性的影響2.1.1負載量對甲醛去除率的影響圖3顯示了不同的Ag負載量對甲醛去除率的影響。甲醛去除率的大小順序為4%Ag-Mn-TiO2/分子5931
環(huán)境工程學報第11卷圖3Ag負載量對甲醛去除率影響Fig．3EffectofAgloadonformaldehyderemovalrate篩＞2%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞6%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞Mn-TiO2/分子篩。在低電壓下，脈沖放電等離子體產(chǎn)生的活性自由基少，甲醛的去除主要靠催化劑的物理吸附，這里Mn-TiO2/分子篩催化劑的吸附性能高于Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑;隨著電壓的增大，等離子體產(chǎn)生的活性自由基增多，催化劑的吸附作用促進了氣-固相反應的進行，增強了等離子體與催化劑的協(xié)同作用，此時Ag-Mn-TiO2/分子篩去除率較高。當脈沖電壓達到20kV時，Ag負載量為4%時，甲醛去除率為最高的97.6%。在Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑體系中，Ag作為圖4Ag負載量對O3產(chǎn)量影響Fig．4EffectofAgloadonO3yield氧的活化劑可以促進Mn的價態(tài)向+4價轉變，MnO2的存在可以增加表面活性位，提高催化劑的活性。負載量過高會導致催化劑表面孔道堵塞，使催化劑活性降低。2.1.2負載量對O3產(chǎn)量的影響如圖4所示，O3產(chǎn)量的大小順序為6%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞2%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞Mn-TiO2/分子篩＞4%Ag-Mn-TiO2/分子篩。當脈沖電壓為20kV時，負載量為4%Ag-Mn-TiO2/分子篩產(chǎn)生O3濃度是最低99.4mg·m－3，而Mn-TiO2/分子篩產(chǎn)生O3濃度為105.4mg·m－3，兩者O3產(chǎn)量相差不大。當無催化劑時圖5Ag負載量對CO2選擇性影響Fig．5EffectofAgloadingonselectivityofCO2O3產(chǎn)量高達280.1mg·m－3，說明在等離子體協(xié)同催化劑中對O3起分解作用的主要活性組分是Mn，Ag的加入對O3產(chǎn)量的影響不大，但Ag負載量過高會影響Mn在分子篩表面的均勻分布，導致O3產(chǎn)量升高。2.1.3負載量對CO2選擇性的?
【參考文獻】：
期刊論文
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[5]多針-板高壓脈沖放電反應器結構優(yōu)化及降解甲醛的實驗研究[J]. 董冰巖,周海金,聶亞林,張鵬,施志勇. 高電壓技術. 2016(02)
[6]脈沖放電等離子體協(xié)同Mn/TiO2-分子篩、Fe/TiO2-分子篩、Cu/TiO2-分子篩催化劑降解甲醛[J]. 董冰巖,施志勇,何俊文,王暉,周海金,張鵬,聶亞林. 化工進展. 2015(09)
[7]氣體循環(huán)條件下等離子體催化氧化吸附態(tài)苯[J]. 黨小慶,周宇翔,黃家玉,朱海瀛,秦彩虹. 環(huán)境工程學報. 2015(03)
[8]脈沖放電等離子體再生吸附AO7飽和活性碳[J]. 儲金宇,劉永杰,王慧娟,依成武. 高電壓技術. 2015(01)
[9]熱催化氧化技術法消除室內(nèi)甲醛的研究進展[J]. 崔維怡,惠繼星. 現(xiàn)代化工. 2014(12)
[10]X射線光電子能譜法研究UV254nm光催化、O3強化UV254nm光催化和真空紫外光催化降解甲醛中Pt-TiO2薄膜的表面性質（英文）[J]. 傅平豐,張彭義. 催化學報. 2014(02)
博士論文
[1]反電暈等離子體發(fā)生方法及協(xié)同催化處理揮發(fā)性有機物的研究[D]. 馮發(fā)達.浙江大學 2014
本文編號：3440395
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