發(fā)布時(shí)間：2021-10-16 19:45

　　為進(jìn)一步提高M(jìn)n-TiO₂/分子篩催化劑和等離子體協(xié)同的催化活性,增加CO2選擇性,減少O3產(chǎn)量。以5A分子篩為催化劑載體,采用浸漬法并利用Ag改性制備了Ag-Mn-TiO₂/分子篩催化劑,并運(yùn)用XRD、SEM、EDS和FT-IR等技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。在針-板式高壓脈沖反應(yīng)器中研究了Ag的負(fù)載量與焙燒溫度對(duì)Ag-Mn-TiO₂/分子篩催化劑的催化活性、CO2選擇性和O3的產(chǎn)量的影響。結(jié)果表明:摻雜Ag后,促進(jìn)Mn價(jià)態(tài)向+4價(jià)轉(zhuǎn)變,提高了Mn-TiO₂/分子篩催化劑活性;焙燒溫度為500℃時(shí),Ag和Mn在分子篩上分布均勻,有利于Ag和Mn氧化物晶粒成長(zhǎng)。當(dāng)脈沖電壓20 k V,Ag負(fù)載量為4%時(shí),Ag-Mn-TiO₂/分子篩催化劑的甲醛去除率達(dá)到97.6%,O3濃度為99.4 mg·m-3,CO2選擇性為50.2%。 

【文章來(lái)源】：環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2017,11(11)北大核心CSCD

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【部分圖文】：

實(shí)驗(yàn)流程圖

NO3)2溶液中，靜置24h、干燥、焙燒后制成5%Mn-TiO2/分子篩。然后，分別浸漬在20mL按n(Mn)∶n(Ti)分別為2∶100、4∶100、6∶100配成的2%、4%、6%的AgNO3溶液中，靜置24h，干燥、焙燒后制成2%、4%和6%的Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑。1.2催化劑的活性評(píng)價(jià)圖1實(shí)驗(yàn)流程圖Fig．1Flowchartofexperiment催化劑活性評(píng)價(jià)在針-板式高壓脈沖放電等離子體反應(yīng)器中進(jìn)行。實(shí)驗(yàn)流程圖如圖1所示，高壓脈沖電源采用DYP-60(尚午科技)，電壓峰值閾值0～60kV，頻率從0～300Hz可調(diào)，上升沿約為100ns。反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)示意圖如圖2所示，反應(yīng)器為石英玻璃圓筒，內(nèi)徑60mm，長(zhǎng)度150mm。高壓極采用7根均勻布置且半徑為為0.5mm的針，接地極為均勻多孔的不銹鋼板。針板間距為20mm，針針間距為20mm。采用一段式反應(yīng)器將催化劑放置在放電區(qū)。模擬反應(yīng)氣體通過(guò)向甲醛溶液鼓入干燥空氣產(chǎn)生，流速由質(zhì)量流量計(jì)控制。利用氣相色譜儀(安捷倫GC7890A)測(cè)量放電前后甲醛、CO2和CO的濃度變化。甲醛初始濃度控制在圖2反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)示意圖Fig．2Schematicdiagramofreactor270mg·m－3，氣體流量為0.5L·min－1進(jìn)入到反應(yīng)器中。1.3催化劑的表征催化劑的表面形態(tài)采用SEM(XL30W/TMP掃描電子顯微鏡，荷蘭飛利浦公司)表征，表面元素分布采用EDS(EDAX能譜儀EDS，美國(guó)EDAX公司)表征，物相組成、晶體結(jié)構(gòu)采用XＲD(XＲD-2700射線衍射儀，丹東方圓公司)表征，表面的官能團(tuán)變化、分子結(jié)構(gòu)采用FT-IＲ(AVATAＲ370傅里葉紅外光譜儀，香港永先牌)表征。2結(jié)果與討論2.1Ag負(fù)載量對(duì)催化劑活性的影響2.1.1負(fù)載量對(duì)甲醛去除率的影響圖3顯示了不同的Ag負(fù)載量對(duì)甲醛去除率的影響。甲醛去除率的大小順序?yàn)?%Ag-Mn-TiO2/分子5931

環(huán)境工程學(xué)報(bào)第11卷圖3Ag負(fù)載量對(duì)甲醛去除率影響Fig．3EffectofAgloadonformaldehyderemovalrate篩＞2%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞6%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞Mn-TiO2/分子篩。在低電壓下，脈沖放電等離子體產(chǎn)生的活性自由基少，甲醛的去除主要靠催化劑的物理吸附，這里Mn-TiO2/分子篩催化劑的吸附性能高于Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑;隨著電壓的增大，等離子體產(chǎn)生的活性自由基增多，催化劑的吸附作用促進(jìn)了氣-固相反應(yīng)的進(jìn)行，增強(qiáng)了等離子體與催化劑的協(xié)同作用，此時(shí)Ag-Mn-TiO2/分子篩去除率較高。當(dāng)脈沖電壓達(dá)到20kV時(shí)，Ag負(fù)載量為4%時(shí)，甲醛去除率為最高的97.6%。在Ag-Mn-TiO2/分子篩催化劑體系中，Ag作為圖4Ag負(fù)載量對(duì)O3產(chǎn)量影響Fig．4EffectofAgloadonO3yield氧的活化劑可以促進(jìn)Mn的價(jià)態(tài)向+4價(jià)轉(zhuǎn)變，MnO2的存在可以增加表面活性位，提高催化劑的活性。負(fù)載量過(guò)高會(huì)導(dǎo)致催化劑表面孔道堵塞，使催化劑活性降低。2.1.2負(fù)載量對(duì)O3產(chǎn)量的影響如圖4所示，O3產(chǎn)量的大小順序?yàn)?%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞2%Ag-Mn-TiO2/分子篩＞Mn-TiO2/分子篩＞4%Ag-Mn-TiO2/分子篩。當(dāng)脈沖電壓為20kV時(shí)，負(fù)載量為4%Ag-Mn-TiO2/分子篩產(chǎn)生O3濃度是最低99.4mg·m－3，而Mn-TiO2/分子篩產(chǎn)生O3濃度為105.4mg·m－3，兩者O3產(chǎn)量相差不大。當(dāng)無(wú)催化劑時(shí)圖5Ag負(fù)載量對(duì)CO2選擇性影響Fig．5EffectofAgloadingonselectivityofCO2O3產(chǎn)量高達(dá)280.1mg·m－3，說(shuō)明在等離子體協(xié)同催化劑中對(duì)O3起分解作用的主要活性組分是Mn，Ag的加入對(duì)O3產(chǎn)量的影響不大，但Ag負(fù)載量過(guò)高會(huì)影響Mn在分子篩表面的均勻分布，導(dǎo)致O3產(chǎn)量升高。2.1.3負(fù)載量對(duì)CO2選擇性的?

【參考文獻(xiàn)】：
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本文編號(hào)：3440395