快速高分離液質(zhì)聯(lián)用技術(shù)在農(nóng)藥殘留檢測中的應(yīng)用
發(fā)布時間：2021-10-11 21:26
隨著亞二微米顆粒度色譜柱填料和新型液相色譜系統(tǒng)兩大核心技術(shù)的突破,液質(zhì)聯(lián)用技術(shù)進入了全新的時代。與傳統(tǒng)技術(shù)相比,新技術(shù)所具有的分析速度更快和分析靈敏度更高的優(yōu)勢將使其在未來的農(nóng)藥殘留檢測中發(fā)揮重要作用。本論文采用快速高分離液質(zhì)聯(lián)用技術(shù)（RRLC-MS）,針對3種農(nóng)藥殘留體系,從樣品前處理、色譜分離、質(zhì)譜測定及方法的有效性等方面進行了優(yōu)化和驗證,建立了5個新型檢測方法。對松花江水體和飲用水中除草劑苯噻草胺及其三種光降解代謝物殘留的固相萃取/快速高分離液相色譜-紫外/質(zhì)譜聯(lián)用（SPE/RRLC-UV/MS）和固相萃取-柱前衍生/快速高分離液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用（SPE-PCD/RRLC-MS）兩種定性和定量檢測方法進行了研究。在樣品前處理階段,考察了3種不同填料的固相萃取小柱和4種不同溶劑對4種分析物的吸附和洗脫回收性能;在樣品分離階段,分別采用等梯度和梯度洗脫方式,用快速分離高通量色譜柱Zorbax RRHT SB-C18 （50 mm×4.6 mm, 1.8μm, Agilent）進行分離;在定性和定量方法上,確定了每個分析物的保留時間和兩對特征離子為定性參數(shù),分別以紫外色譜和質(zhì)量色譜峰面...
【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】：138 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
LC-MS的粒子束接口[47]
色譜流出物經(jīng)加熱的毛細管，在其出口處噴出帶電液滴。具體流程見圖 1-2 所示。熱噴霧過程中產(chǎn)生的離子有正有負，通過選擇質(zhì)譜的極性對正負離子均可進行檢測。如果測試樣品通過單純的熱噴霧過程不能產(chǎn)生足夠的氣態(tài)離子，可以用電子束轟擊霧狀的混合體，進行化學方式的電離。熱噴霧不僅是一種接口，而且是一種軟電離技術(shù)。在熱噴霧過程中，許多極性化合物和遇熱易分解的化合物可以完整的離子形式進入氣態(tài)。在流動相含水量高時其使用效果最好，適合于反相液相色譜與質(zhì)譜的聯(lián)用，在液質(zhì)聯(lián)用初期得到了一定的應(yīng)用。熱噴霧接口技術(shù)的主要缺點是對溫度及其敏感，重現(xiàn)性差，熱不穩(wěn)定化合物會在噴霧過程中分解，現(xiàn)在已被電噴霧技術(shù)所取代[48]。
離子聚合[51]。如圖 1-3 所示，以Agilent 1100 型LC-MSD的ESI接口為例，其工作原理為：以一定流速進入內(nèi)徑為 0.1 mm的金屬毛細管噴口的樣品溶液及LC流動相，經(jīng)同軸套管通過的輔助氮氣的噴霧作用被分散成約為 1～3 μm的細小液滴。在噴口和毛細管入口之間設(shè)置的幾千伏高電壓的作用下，這些液滴由于表面電荷的不均勻分布和靜電引力而被破碎成為更細小的液滴。在加熱的干燥氮氣的作用下，液滴中的溶劑被快速蒸發(fā)，直至表面電荷增大到庫侖排斥力大于表面張力（即達到Rayleigh極限）而爆炸產(chǎn)生帶電的子液滴。子液滴中的溶劑繼續(xù)蒸發(fā)引起再次爆裂。此過程循環(huán)往復(fù)直至液滴表面形成很強的電場而將離子由液滴表面排入氣相中完成離子化過程。進入氣相的離子在高電場和真空梯度的作用下進入玻璃毛細管，經(jīng)聚焦單元聚焦被送入真空質(zhì)譜離子源進行質(zhì)譜分析[52]。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]超高效/高分離度快速/超快速液相色譜在中藥及其制劑研究中的應(yīng)用[J]. 楊義芳. 中草藥. 2008(08)
[2]Sensitive determination of fenpropathrin,cyhalothrin and deltamethrin in environmental water samples using multiwalled carbon nanotubes cartridge prior to HPLC[J]. Qing Xiang Zhou~(a,*) Guo Hong Xie~b Jun Ping Xiao~c Wei Dong Wang~a Yu Jie Ding~a a School of Chemistry and Environmental Sciences,Henan Normal University,Henan Key Laboratory for Environmental Pollution Control,Key Laboratory for Yellow River and Huaihe River Water Environment and Pollution Control,Ministry of Education,Xinxiang 453007,China b College of Resources and Environment,Henan Institute of Science and Technology,Xinxiang 453003,China c Department of Chemistry,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China. Chinese Chemical Letters. 2008(01)
[3]近20年我國飲用水污染事故分析及防治對策[J]. 李麗娟,梁麗喬,劉昌明,張麗,姜德娟,李九一. 地理學報. 2007(09)
[4]農(nóng)藥殘留檢測技術(shù)的研究進展[J]. 邱建偉,徐德昌. 中國甜菜糖業(yè). 2007(03)
[5]離子阱質(zhì)譜計的研究現(xiàn)狀及其進展[J]. 李燕,梁漢東,韋妙,李良. 質(zhì)譜學報. 2006(04)
[6]液-質(zhì)聯(lián)用中大氣壓電離接口技術(shù)及其在藥物分析中的應(yīng)用[J]. 王海榮,張?zhí)m桐. 中國醫(yī)院藥學雜志. 2006(09)
[7]分散固相萃取-液相色譜-質(zhì)譜檢測蔬菜水果中氨基甲酸酯和有機磷農(nóng)藥[J]. 劉敏,端裕樹,宋苑苑,林金明. 分析化學. 2006(07)
[8]高效液相色譜法測定大豆中13種三嗪類除草劑多殘留量[J]. 祁彥,占春瑞,張新忠,楊強. 分析化學. 2006(06)
[9]固相萃取-高效液相色譜法測定環(huán)境水樣中的三嗪類化合物[J]. 李竺,陳玲,郜洪文,董麗嫻,趙建夫. 色譜. 2006(03)
[10]除蟲脲農(nóng)藥殘留的酶聯(lián)免疫測定方法[J]. 王碩,劉佳,王俊平. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學學報. 2005(06)
博士論文
[1]電噴霧質(zhì)譜及其聯(lián)用技術(shù)在藥物分析中的應(yīng)用[D]. 周慧.浙江大學 2005
本文編號：3431262
【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 985工程院校
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【學位級別】：博士
【部分圖文】：
LC-MS的粒子束接口[47]
色譜流出物經(jīng)加熱的毛細管，在其出口處噴出帶電液滴。具體流程見圖 1-2 所示。熱噴霧過程中產(chǎn)生的離子有正有負，通過選擇質(zhì)譜的極性對正負離子均可進行檢測。如果測試樣品通過單純的熱噴霧過程不能產(chǎn)生足夠的氣態(tài)離子，可以用電子束轟擊霧狀的混合體，進行化學方式的電離。熱噴霧不僅是一種接口，而且是一種軟電離技術(shù)。在熱噴霧過程中，許多極性化合物和遇熱易分解的化合物可以完整的離子形式進入氣態(tài)。在流動相含水量高時其使用效果最好，適合于反相液相色譜與質(zhì)譜的聯(lián)用，在液質(zhì)聯(lián)用初期得到了一定的應(yīng)用。熱噴霧接口技術(shù)的主要缺點是對溫度及其敏感，重現(xiàn)性差，熱不穩(wěn)定化合物會在噴霧過程中分解，現(xiàn)在已被電噴霧技術(shù)所取代[48]。
離子聚合[51]。如圖 1-3 所示，以Agilent 1100 型LC-MSD的ESI接口為例，其工作原理為：以一定流速進入內(nèi)徑為 0.1 mm的金屬毛細管噴口的樣品溶液及LC流動相，經(jīng)同軸套管通過的輔助氮氣的噴霧作用被分散成約為 1～3 μm的細小液滴。在噴口和毛細管入口之間設(shè)置的幾千伏高電壓的作用下，這些液滴由于表面電荷的不均勻分布和靜電引力而被破碎成為更細小的液滴。在加熱的干燥氮氣的作用下，液滴中的溶劑被快速蒸發(fā)，直至表面電荷增大到庫侖排斥力大于表面張力（即達到Rayleigh極限）而爆炸產(chǎn)生帶電的子液滴。子液滴中的溶劑繼續(xù)蒸發(fā)引起再次爆裂。此過程循環(huán)往復(fù)直至液滴表面形成很強的電場而將離子由液滴表面排入氣相中完成離子化過程。進入氣相的離子在高電場和真空梯度的作用下進入玻璃毛細管，經(jīng)聚焦單元聚焦被送入真空質(zhì)譜離子源進行質(zhì)譜分析[52]。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]超高效/高分離度快速/超快速液相色譜在中藥及其制劑研究中的應(yīng)用[J]. 楊義芳. 中草藥. 2008(08)
[2]Sensitive determination of fenpropathrin,cyhalothrin and deltamethrin in environmental water samples using multiwalled carbon nanotubes cartridge prior to HPLC[J]. Qing Xiang Zhou~(a,*) Guo Hong Xie~b Jun Ping Xiao~c Wei Dong Wang~a Yu Jie Ding~a a School of Chemistry and Environmental Sciences,Henan Normal University,Henan Key Laboratory for Environmental Pollution Control,Key Laboratory for Yellow River and Huaihe River Water Environment and Pollution Control,Ministry of Education,Xinxiang 453007,China b College of Resources and Environment,Henan Institute of Science and Technology,Xinxiang 453003,China c Department of Chemistry,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China. Chinese Chemical Letters. 2008(01)
[3]近20年我國飲用水污染事故分析及防治對策[J]. 李麗娟,梁麗喬,劉昌明,張麗,姜德娟,李九一. 地理學報. 2007(09)
[4]農(nóng)藥殘留檢測技術(shù)的研究進展[J]. 邱建偉,徐德昌. 中國甜菜糖業(yè). 2007(03)
[5]離子阱質(zhì)譜計的研究現(xiàn)狀及其進展[J]. 李燕,梁漢東,韋妙,李良. 質(zhì)譜學報. 2006(04)
[6]液-質(zhì)聯(lián)用中大氣壓電離接口技術(shù)及其在藥物分析中的應(yīng)用[J]. 王海榮,張?zhí)m桐. 中國醫(yī)院藥學雜志. 2006(09)
[7]分散固相萃取-液相色譜-質(zhì)譜檢測蔬菜水果中氨基甲酸酯和有機磷農(nóng)藥[J]. 劉敏,端裕樹,宋苑苑,林金明. 分析化學. 2006(07)
[8]高效液相色譜法測定大豆中13種三嗪類除草劑多殘留量[J]. 祁彥,占春瑞,張新忠,楊強. 分析化學. 2006(06)
[9]固相萃取-高效液相色譜法測定環(huán)境水樣中的三嗪類化合物[J]. 李竺,陳玲,郜洪文,董麗嫻,趙建夫. 色譜. 2006(03)
[10]除蟲脲農(nóng)藥殘留的酶聯(lián)免疫測定方法[J]. 王碩,劉佳,王俊平. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學學報. 2005(06)
博士論文
[1]電噴霧質(zhì)譜及其聯(lián)用技術(shù)在藥物分析中的應(yīng)用[D]. 周慧.浙江大學 2005
本文編號：3431262
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