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基于石墨烯材料吸附/光催化去除水體中有機(jī)污染物的應(yīng)用及機(jī)理研究

發(fā)布時(shí)間:2021-10-10 12:53
  隨著工業(yè)與經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,環(huán)境污染問題日趨嚴(yán)重,尤其是水體中有機(jī)物污染。吸附和光催化技術(shù)在有機(jī)廢水處理領(lǐng)域具有極大的應(yīng)用前景,開發(fā)具有良好吸附性能和可見光催化活性的材料是實(shí)現(xiàn)有機(jī)物去除的關(guān)鍵。石墨烯作為由單層碳原子以sp2雜化形式構(gòu)成的二維蜂窩狀晶體碳材料,具有獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),引起了在廢水處理應(yīng)用領(lǐng)域的研究熱潮。石墨烯基材料主要包括氧化石墨烯、還原氧化石墨烯、石墨烯基改性材料、石墨烯基復(fù)合材料等。石墨烯基吸附劑能夠有效去除廢水中的有機(jī)物污染物,但石墨烯的化學(xué)制備過程中大量有毒/劇毒藥劑的使用,容易引起二次污染,同時(shí)石墨烯在廢水處理過程中極易團(tuán)聚,導(dǎo)致比表面積急劇下降,吸附傳質(zhì)效率明顯降低,且回收困難。石墨烯作為一種零帶隙半導(dǎo)體,具有優(yōu)異的電荷傳導(dǎo)與分離性能,且石墨烯良好的有機(jī)物吸附性能為其作為光催化反應(yīng)體系的高性能載體創(chuàng)造了前提。本研究基于石墨烯的特殊結(jié)構(gòu)與性質(zhì),試圖將石墨烯基材料應(yīng)用于有機(jī)廢水的吸附/光催化處理,為其在廢水處理的工程應(yīng)用奠定理論研究基礎(chǔ)�?紤]到實(shí)際應(yīng)用需要大規(guī)模制備石墨烯基材料的要求,本研究所用的氧化石墨烯、還原氧化石墨烯均采用化學(xué)法制備。針... 

【文章來源】:湖南大學(xué)湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:177 頁

【學(xué)位級別】:博士

【部分圖文】:

基于石墨烯材料吸附/光催化去除水體中有機(jī)污染物的應(yīng)用及機(jī)理研究


半導(dǎo)體光催化反應(yīng)原理示意圖

石墨,零維,富勒烯,碳納米管


圖 1. 2 石墨烯、零維富勒烯、一維碳納米管和三維的石墨之間的關(guān)系Figure 1.2 Relations between graphene, 0D buckyballs, 1D nanotubes and 3D graphit.3.2 石墨烯的制備為了得到結(jié)構(gòu)與性能優(yōu)異的石墨烯,科研工作者們研究了多種合成方法。,石墨烯的諸多制備方法仍處于完善與優(yōu)化階段,其中主要的制備方法包括剝離法、氧化還原法、化學(xué)氣相沉積法以及晶體外延生長法等,表 1.1 重點(diǎn)

示意圖,氧化還原法,示意圖,氧化程度


Brodie 法和 Staudenmaier 法都可以通過調(diào)節(jié)氧化時(shí)間來控制產(chǎn)物的氧化程度,但反應(yīng)效率低,需經(jīng)過多次氧化處理才能提高產(chǎn)物的氧化程度,需要很長的反應(yīng)時(shí)間,且反應(yīng)過程中有 KClO3的參與,極易產(chǎn)生 Cl2、ClO2等有害氣體。Hummers 與 Brodie 法和 Staudenmaier 法不同,反應(yīng)中舍棄了 KClO3,以H2SO4 KMnO4作為反應(yīng)溶液,經(jīng)低溫、中溫、高溫三個(gè)反應(yīng)階段將石墨氧化,杜絕了有毒氣體的產(chǎn)生,安全性較高、且反應(yīng)裝置簡單、反應(yīng)時(shí)間大大縮短,反應(yīng)產(chǎn)物的氧化程度較高,因而成為了制備氧化石墨比較廣泛采用的一種方法。在后續(xù)的研究中,研究者對 Hummers 法進(jìn)行了改進(jìn),以獲得性能較好的制備產(chǎn)物[82]。還原階段是去除氧化石墨烯表面的含氧官能團(tuán),恢復(fù) π π 共軛結(jié)構(gòu)的過程,常用的還原方法主要有化學(xué)還原法、光電化學(xué)還原法、熱還原法、溶劑熱還原法等。其中,化學(xué)還原法反應(yīng)條件比較溫和,在室溫或低溫條件下就能進(jìn)行,具有對設(shè)備要求簡單、操作性強(qiáng)、成本低等特點(diǎn)。一般常用的化學(xué)還原劑主要有水合肼、硼氫化鈉、對苯醌、硫化氫、抗壞血酸、強(qiáng)堿等[76, 83-85],但大部分的還原劑都是劇毒/有毒化學(xué)藥劑,因此開發(fā)綠色的氧化 還原制備方法仍是研究的重點(diǎn)與難點(diǎn)。

【參考文獻(xiàn)】:
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本文編號:3428417

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