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V 2 O 5 /Ti-Ce柱撐粘土催化劑對H 2 S選擇性催化氧化的研究

發(fā)布時間:2021-09-19 04:09
  本文制備一種名為TiO2-CeO2的柱撐粘土催化劑(簡稱Ti-Ce-PILCs),表面負(fù)載為5%V2O5,用于進(jìn)行H2S選擇性催化氧化反應(yīng)研究,通過XPS、氮氣吸附脫附曲線、XRD、H2-TPR、FT-IR、TG、NH3-TPD、TEM、SEM和XRF等表征方法,研究催化劑物理化學(xué)性質(zhì)及在H2S選擇性催化氧化反應(yīng)中柱撐粘土催化劑的穩(wěn)定性、催化活性及催化機(jī)理等。(1)研究CeO2、V2O5和TiO2三者相互作用對柱撐粘土催化劑穩(wěn)定性和催化活性的影響,結(jié)果表明CeO2能夠提高催化劑熱穩(wěn)定性,通過提供大量晶格氧和表面化學(xué)吸附氧,加強(qiáng)了負(fù)載于催化劑表面的V2O5氧化還原作用;TiO2增強(qiáng)了低價態(tài)氧化鈰和氧化釩的再氧化作用,有效地抵制了催化劑的硫酸鹽化。(2)通過三種類型的表面活性劑對V2O5/Ti-Ce-PILC催化劑進(jìn)行了改性,研究表面活性劑與柱化劑間的相互作用關(guān)系。實驗結(jié)果表明,表面活性劑改性對柱撐粘土催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成、孔結(jié)構(gòu)、分布狀態(tài)及催化性能均有很大影響。(3)改性后催化劑的催化性能與原料氣體中O2/H2S的組分比值有關(guān),當(dāng)其比值稍高于O2/H2S化學(xué)計量比時,多余的O2促進(jìn)... 

【文章來源】:華東理工大學(xué)上海市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:86 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 H_2S的消除
        1.1.1 H_2S的危害
        1.1.2 H_2S選擇性催化氧化原理和研究現(xiàn)狀
        1.1.3 硫化氫選擇性催化氧化反應(yīng)催化劑研究概況
    1.2 柱撐粘土
        1.2.1 柱撐粘土研究進(jìn)展
        1.2.2 柱撐粘土物化性質(zhì)
        1.2.3 柱撐粘土的應(yīng)用
    1.3 柱撐粘土的制備
        1.3.1 基質(zhì)粘土的選擇
        1.3.2 柱化劑的作用
        1.3.3 柱撐粘土制備方法
    1.4 負(fù)載金屬氧化物柱撐粘土催化劑
        1.4.1 金屬氧化物
        1.4.2 金屬氧化物負(fù)載方法
        1.4.3 金屬氧化物負(fù)載柱撐粘土催化性能的影響因素
    1.5 本文主要研究內(nèi)容
第2章 實驗原料、設(shè)備與測試方法
    2.1 H_2S選擇性催化氧化反應(yīng)的實驗內(nèi)容
        2.1.1 反應(yīng)裝置
        2.1.2 實驗步驟
        2.1.3 實驗原料氣組成與配氣
        2.1.4 實驗工況
    2.2 催化劑制備
        2.2.1 實驗原料與試劑
        2.2.2 儀器與設(shè)備
        2.2.3 柱化劑制備方法
        2.2.4 V_2O_5/Ti-Ce柱撐粘土制備方法
    2.3 催化劑的表征與催化活性評價
        2.3.1 催化劑的表征
        2.3.2 催化劑的活性評價
第3章 V_2O_5/Ti-Ce-PILC催化劑中金屬氧化物間的相互作用關(guān)系
    3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)和物化性質(zhì)
        3.1.1 催化劑的XRD表征
        3.1.2 催化劑的氮氣吸附脫附表征
        3.1.3 催化劑的熱重分析
        3.1.4 催化劑的FT-IR分析
        3.1.5 催化劑的SEM分析
        3.1.6 催化劑的TEM分析
    3.2 催化劑的H_2-TPR分析
    3.3 催化劑的NH_3-TPD分析
    3.4 催化活性
        3.4.1 催化劑的催化性能
        3.4.2 催化劑的催化穩(wěn)定性
    3.5 催化機(jī)理
    3.6 失活再生反應(yīng)
    3.7 本章小結(jié)
第4章 V_2O_5/Ti-Ce-PILC催化劑中表面活性劑與柱化劑的相互作用關(guān)系
    4.1 催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)
        4.1.1 不同表面活性劑對催化劑結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        4.1.2 表面活性劑的添加量對柱撐粘土結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        4.1.3 柱化劑的含量對柱撐粘土結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
    4.2 催化劑的H_2-TPR分析
    4.3 催化劑的NH_3-TPD分析
    4.4 催化性能
        4.4.1 反應(yīng)時間對催化性能的影響
        4.4.2 原料氣中O_2/H_2S比值對催化劑催化性能的影響
    4.5 催化機(jī)理
    4.6 分子動力學(xué)模擬表面活性劑與柱化劑間相互作用關(guān)系
        4.6.1 分子模擬的發(fā)展現(xiàn)狀
        4.6.2 分子模擬軟件Material Stuio
        4.6.3 雙層結(jié)構(gòu)模型
        4.6.4 模擬參數(shù)的選擇及設(shè)定
        4.6.5 分子動力學(xué)模擬結(jié)果與討論
    4.7 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
附錄:研究生期間發(fā)表論文及獲獎情況



本文編號:3400984

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