氮氧化物（NOx）和一氧化碳（CO）是大氣污染物中的重要組分,是導致酸雨,臭氧層破壞,光化學煙霧等環(huán)境問題的重要原因。采用CO作為還原劑還原NO可以同時消除兩種大氣污染物,反應后產(chǎn)物為CO2和N2,不會對環(huán)境造成二次污染,金基催化劑具有非常出色的低溫催化CO氧化活性,因此,金催化劑在NO+CO反應體系中的應用引起人們廣泛關注。本論文針對鉑、銠、鈀等催化劑存在N2選擇性低、催化劑的低溫活性有待提高和生產(chǎn)成本高等問題,主要工作集中在構(gòu)建金基催化劑及其在NO+CO反應中應用的基礎研究,通過降低金的燒結(jié)作用,添加助劑等方法設計開發(fā)了低溫條件下具有高活性的金基催化劑,通過多種表征方法研究了金基催化劑的物理結(jié)構(gòu)以及化學特性,通過原位紅外光譜技術和原位調(diào)制激發(fā)紅外光譜技術研究催化劑表面的CO和NO吸附過程及反應機理。原位調(diào)制激發(fā)紅外光譜這一瞬態(tài)光譜技術能夠促進去除反應過程中不參與反應的惰性組分和干擾信號的干擾,只檢測光譜圖中參與反應的活性組分的動態(tài)信息,從而更加準確地揭示反應機理。本論文研究成果如下:（1）采用沉積沉淀法和浸漬法合成了 Au-Ce/Al-TiOx催化劑,研究了金鈰催化劑對于CO還原N... 

【文章來源】：大連理工大學遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１我國各種活動中氮氧化物排放來源比例圖［４］??Ｆｉｇ．?１．１?Ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｅｍｉｓｓｉｏｎ?ｏｆ?ＮＯｘ?ｂｙ?ｓｏｕｒｃｅ?ｃａｔｅｇｏｒｙ?ｉｎ?Ｃｈｉｎａ［４］??

原位漫反射紅外光譜技術通過檢測器檢測樣品表面紅外光的一系列吸收、散射等行??為，生成紅外光譜數(shù)據(jù)，進而獲取催化劑表面上的反應過程信息。紅外光在催化劑表面??的入射散射路徑如圖１．６。??反射光??漫反射光??ｍｍ??圖１．６紅外光入射散射路徑［１Ｑ２］??Ｆｉｇ．?１．６?Ｏｐｔｉｃａｌ?ｌａｙｏｕｔ?ｏｆ?ｉｎｆｒａｒｅｄ?ｌｉｇｈｔ＾１０２＾??紅外光譜數(shù)據(jù)主要包括三個要素，分別為：譜峰位置、譜峰強度和譜峰形狀，這三??個要素反映了分子的實時環(huán)境和所具有的化學形態(tài)。在催化反應過程的研究中，原位漫??反射紅外光譜技術通過對初始物料以及反應產(chǎn)物吸收峰的檢測，可以建立詳細的反應過??程，揭示其反應機理；通過特征峰出現(xiàn)時間的快慢，強度變化、紅移和藍移現(xiàn)象，還可??以判斷中間產(chǎn)物生成轉(zhuǎn)化和催化過程的快慢程度［１＜）３，１（）４］。在反應動力學研宄中，在反應??過程中，會出現(xiàn)多種多樣的中間產(chǎn)物，這些中間產(chǎn)物的生成，轉(zhuǎn)化，移動等等行為均會??在譜圖中得到體現(xiàn)，伴隨著這些變化，譜圖中的紅外峰的強度和波數(shù)也會隨之而改變，??通過檢測譜圖中特征峰

表面原子??反應物（?＼＼?ｉ產(chǎn)物ｔ??圖１．７催化反應過程中的原位漫反射紅外光譜示意圖［１Ｇ２］??Ｆｉｇ．?１．７?Ｉｎ?ｓｉｔｕ?ＤＲＩＦＴＳ?ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｒｅａｃｔｉｏｎ１１０２］??１．７原位調(diào)制激發(fā)紅外光譜技術??一般來說，各種紅外檢測模式（漫反射，反射－吸收，透射，衰減全反射）均能用于原??位獲得反應條件下催化界面的信息。但是，在實際應用中這些光譜技術也存在著不可忽??視的問題。要區(qū)分表面催化過程中包含的真正具有反應活性的物種和僅存在于表面卻對??反應無貢獻的物種，通過一般的紅外信號分析往往會出現(xiàn)困難［１（）６］。一般的紅外光譜技??術檢測到的組分不但包括活性組分，還包括了大量的不參與反應的惰性組分，以及干擾??信號，這些干擾組分的含量非常大，以至于反應中的活性組分往往被掩蓋在惰性組分中??而不能被發(fā)現(xiàn)，對反應機理的研宄造成了很大的麻煩。??Ａ：?ａｃｔｉｖｅ?ｓｐｅｃｉｅｓ，?Ｓ：?ｓｐｅｃｔａｔｏｒ??圖１．８原位調(diào)制激發(fā)紅外光譜技術和普通紅外光譜對比概念圖

【參考文獻】：
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博士論文
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本文編號：3369283