本文關(guān)鍵詞：光催化降解甲苯的實驗研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著能源化工行業(yè)的發(fā)展,我國每年能源消費總量仍在不斷攀升,每年因大量使用化石燃料帶來的環(huán)境污染也越來越嚴重,尤其是大氣環(huán)境中的揮發(fā)性有機污染物(VOCs),嚴重危害人類健康及生態(tài)系統(tǒng)安全。隨著環(huán)境形勢的緊迫,對揮發(fā)性有機化合物的治理日益受到各國的重視,許多國家和地區(qū)已對VOCs的排放制定了嚴格的標準。由于在根源上很難保證直接抑制VOCs的生成,因而必須高效治理產(chǎn)生的VOCs, TiO2光催化降解技術(shù)具有能耗低、適用范圍廣等優(yōu)點,近年來受到廣泛的關(guān)注。目前大多數(shù)改性的Ti02對光利用率仍然有很大的提升空間,且光催化降解的具體途徑及機理仍存在很大的爭議。因此,本文搭建了間歇式光氧化降解試驗臺及連續(xù)式光催化降解試驗臺,并選取甲苯作為研究對象,開展了光催化氧化降解實驗,分析了甲苯在不同工況下的降解規(guī)律,據(jù)此提出合理的反應機理。(1)在光氧化及光催化降解反應中,隨著甲苯初始濃度的增加,甲苯轉(zhuǎn)化率會緩慢下降；而光照強度的增強,則會使其逐漸升高；在進行動力學分析時,發(fā)現(xiàn)甲苯光氧化降解和光催化降解反應均符合偽一級反應動力學方程。(2)通過間歇式光氧化降解試驗結(jié)果得知,甲苯光氧化降解的中間產(chǎn)物主要包括苯、苯甲酸、乙醇、乙酸等,且隨著光照強度的增加,代表性產(chǎn)物乙醇(無毒無害)的相對含量由38.7%增加到43.19%,而含苯環(huán)產(chǎn)物的相對含量由58.05%降至42.01%,且光照時間越長,甲苯的降解比較充分,而這些中間產(chǎn)物還可被進一步降解成水和二氧化碳等小分子。(3)基于連續(xù)式光催化降解試驗系統(tǒng),以Ti02為基體,摻雜了不同比例的La、硫脲對催化劑進行了改性,開展了光催化降解試驗。采用溶膠-凝膠法制備了La單摻改性Ti02催化劑,發(fā)現(xiàn)在550℃下煅燒的La/TiO2催化劑表現(xiàn)出了較高的催化活性；當La摻雜含量為2.5%時(催化劑LMT-2.5-550),甲苯轉(zhuǎn)化率最高,達到31.17%,比商業(yè)P25高11.83%;而在制備La/S共摻改性TiO2催化劑時發(fā)現(xiàn),當硫脲摻雜比例為25%時(催化劑SMT-25-550),催化降解性能最優(yōu),甲苯轉(zhuǎn)化率達到55.40%,比相同條件下催化劑LMT-2.5-550的甲苯轉(zhuǎn)化率高24.23%,比商業(yè)P25高36.06%。(4)無摻雜催化劑TiO2表面主要有甲苯與羥基自由基反應生成的苯甲酸和苯甲醇,還有由產(chǎn)物苯甲醛在光照與催化劑的共同作用下與體系中生成的甲醇反應得到的苯甲酸甲酯等；而甲苯在催化劑LMT-2.5-550作用下轉(zhuǎn)化率較高,表面產(chǎn)物主要生成了苯甲醇、苯甲酸以及苯甲醛與體系中生成的甲醇反應生成苯甲醛縮二甲醇等；在催化劑SMT-25-550作用下,甲苯轉(zhuǎn)化率達到55.40%,且轉(zhuǎn)化產(chǎn)物十分復雜,包含苯甲酸乙酯以及苯甲酸和苯甲酸甲酯的羥基化同分異構(gòu)體,為開環(huán)反應降低了活化能,間接說明了甲苯轉(zhuǎn)化程度更高。
【關(guān)鍵詞】：光催化 甲苯 動力學 降解機理 TiO_2
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X701
【目錄】：

• 致謝5-7
• 摘要7-9
• Abstract9-14
• 1 緒論14-19
• 1.1 引言14-15
• 1.2 VOCs處理方法15-17
• 1.3 光催化降解技術(shù)17-19
• 2 光催化綜述19-28
• 2.1 TiO_2活性的影響因素19-21
• 2.2 TiO_2光催化劑改性21-22
• 2.3 光催化降解效果影響因素22-25
• 2.3.1 初始反應濃度23
• 2.3.2 光照強度23
• 2.3.3 相對濕度23-24
• 2.3.4 反應溫度24
• 2.3.5 光源24-25
• 2.4 光反應器類型25
• 2.5 光催化降解產(chǎn)物研究25-26
• 2.6 TiO_2光催化反應動力學26
• 2.7 本文研究內(nèi)容26-28
• 3 實驗系統(tǒng)及分析方法28-33
• 3.1 試劑、藥品與氣體28
• 3.2 實驗裝置28-30
• 3.2.1 間歇式光反應器28-29
• 3.2.2 連續(xù)式光反應器29-30
• 3.3 產(chǎn)物分析30-31
• 3.4 催化劑表征31-32
• 3.4.1 N_2-物理吸附31
• 3.4.2 X-射線衍射31-32
• 3.4.3 X-射線光電子能譜32
• 3.4.4 紫外-可見漫反射光譜32
• 3.5 本章小結(jié)32-33
• 4 甲苯的光氧化降解33-40
• 4.1 引言33
• 4.2 實驗流程及計算指標33-34
• 4.3 實驗結(jié)果34-39
• 4.3.1 甲苯初始濃度的影響34-35
• 4.3.2 光照強度的影響35-36
• 4.3.3 相對濕度的影響36-37
• 4.3.4 光降解產(chǎn)物機理分析37-39
• 4.4 本章小結(jié)39-40
• 5 鑭摻雜介孔TiO_2的光催化性能40-58
• 5.1 引言40-41
• 5.2 催化劑制備41
• 5.3 實驗流程及實驗指標41-42
• 5.4 催化劑表征42-48
• 5.4.1 BET42
• 5.4.2 XRD42-45
• 5.4.3 XPS45-47
• 5.4.4 DRS47-48
• 5.5 催化劑活性測試48-50
• 5.6 反應條件影響50-53
• 5.6.1 甲苯初始濃度的影響50-52
• 5.6.2 光照強度的影響52-53
• 5.7 催化劑表面產(chǎn)物測定53-56
• 5.8 本章小結(jié)56-58
• 6 鑭硫共摻改性TiO_2的光催化性能58-68
• 6.1 引言58
• 6.2 催化劑制備58-59
• 6.3 催化劑表征59-62
• 6.3.1 BET59
• 6.3.2 XRD59-60
• 6.3.3 XPS60-62
• 6.3.4 DRS62
• 6.4 催化劑活性測試62-63
• 6.5 反應條件影響63-65
• 6.5.1 甲苯初始濃度的影響63-64
• 6.5.2 光照強度的影響64-65
• 6.6 催化劑表面產(chǎn)物分析65-66
• 6.7 本章小結(jié)66-68
• 7 全文總結(jié)與展望68-71
• 7.1 總結(jié)68-69
• 7.2 本文創(chuàng)新點69
• 7.3 本文研究展望69-71
• 作者簡介71-72
• 參考文獻72-75

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