本文關(guān)鍵詞：紫外熒光雙通道可視化環(huán)境分析方法研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：環(huán)境污染問題作為全球化問題,越來越引起公眾關(guān)注。由于環(huán)境樣品復(fù)雜,共存物質(zhì)的干擾過大,污染物存在的濃度較低,在野外難以實現(xiàn)對環(huán)境污染物的現(xiàn)場快速檢測,為現(xiàn)場檢測工作增加了難度。因此發(fā)展一種快速直接簡單的檢測環(huán)境污染物的環(huán)境分析方法對及時發(fā)現(xiàn)環(huán)境問題有重要意義�？梢暬治龇椒ㄗ鳛橐环N目視方法,具有快速、簡單、可原位檢測的優(yōu)勢,應(yīng)用十分廣泛�；谧贤�-可見和熒光的雙通道可視化分析方法不僅可以通過比較或測量有色物質(zhì)溶液顏色深度確定目標(biāo)物濃度,還可以通過雙通道信號的變化來識別被檢測物質(zhì),雙通道信號作為自身對照,有效地排除了復(fù)雜環(huán)境中的各種干擾,更適用于環(huán)境現(xiàn)場分析。然而,目前雙信號的探針材料主要是基于有機雙信號分子的合成,方法合成復(fù)雜,耗時,產(chǎn)率低。因此需發(fā)展一種易于合成的、簡便的、新型的雙信號探針材料用于雙通道可視化分析。本論文的主要研究內(nèi)容就是利用新型具有光學(xué)性質(zhì)的納米材料,如無限配位聚合物(infinite coordination polymer, ICP)納米材料、二氧化錳納米片層(MnO2 nanosheets)、石墨烯量子點(GQDs)等,針對次氯酸根(ClO-)、堿性磷酸酶(ALP)、乙酰膽堿酯酶(AChE)等環(huán)境污染物的物理化學(xué)性質(zhì),合理設(shè)計具有雙通道分析性能的納米復(fù)合材料,利用該復(fù)合材料在環(huán)境分析物的刺激下雙重光學(xué)信號的輸出,構(gòu)建了高效、靈敏、肉眼可視的比色熒光雙通道傳感器。并成功應(yīng)用于自來水中次氯酸根的檢測,探究了湖泊中堿性磷酸酶活性的檢測及水華爆發(fā)期間堿性磷酸酶活性水平的動態(tài)變化,以及對大鼠腦脊液中乙酰膽堿酯酶活性的檢測及其在有機磷農(nóng)藥生物毒性監(jiān)測中的應(yīng)用研究。本文發(fā)展的這些方法為雙通道環(huán)境分析方法的設(shè)計提供了新的思路和方法,對于保護環(huán)境安全,維護人類健康具有重要意義。全文分為四個部分,具體如下：第一章緒論本章對環(huán)境分析的發(fā)展現(xiàn)狀,及雙通道可視化分析方法的優(yōu)勢做了介紹和概述,著重強調(diào)了雙通道可視化分析在環(huán)境分析的發(fā)展和應(yīng)用。還提出了幾種新型納米材料,包括無限配位聚合物納米材料、石墨烯量子點、貴金屬納米簇等具有可視化分析功能的新型復(fù)合納米材料,及其在可視化環(huán)境分析領(lǐng)域方面的潛在應(yīng)用前景。最后闡述了本論文研究的意義和主要內(nèi)容。第二章基于價態(tài)互變異構(gòu)的無限配位聚合物對次氯酸根的雙通道傳感分析方法研究本章成功的合成了新型的具有刺激響應(yīng)的包裹羅丹明B(RhB)的價態(tài)互變異構(gòu)無限配位聚合物納米顆粒(RhB@{Co(3,5-dbsq)(3,5-dbcat)(bix)}ICP),并且構(gòu)筑了檢測次氯酸根(ClO-)的紫外熒光雙通道傳感器。在沒有次氯酸存在的情況下,RhB@{Co(3,5-dbsq)(3,5-dbcat)(bix)}在水溶液中分散均勻且穩(wěn)定存在。然而, 加入次氯酸后會使得RhB@{Co(3,5-dbsq)(3,5-dbcat)(bix)}中{Co(3,5-dbsq)(3,5-dbcat)(bix)}框架結(jié)構(gòu)被氧化破壞,導(dǎo)致RhB從框架結(jié)構(gòu)中釋放。因此,分散液的顏色由紫色變成橙色,與此同時,RhB的熒光恢復(fù),構(gòu)成了一個可視化雙通道檢測次氯酸根的機制。根據(jù)這種方法,我們很容易用肉眼判斷次氯酸根在自來水中的含量,并且用儀器進行定量分析。這項研究不僅提供了一種原位檢測環(huán)境樣品當(dāng)中的次氯酸根的方法,還為基于新型的具有刺激響應(yīng)的無限配位聚合物納米材料設(shè)計雙通道傳感機制提供了一種新思路。第三章基于Au-NPs@GMP-Tb核殼材料對堿性磷酸酶活性的檢測及其在淡水湖泊水華爆發(fā)過程監(jiān)測中的應(yīng)用研究本章基于一種具有刺激響應(yīng)的納米金一金屬框架結(jié)構(gòu)的核殼材料(Au-NPs@GMP-Tb)開發(fā)了一種新型、靈敏、快速、高選擇性的檢測堿性磷酸酶(ALP)的雙通道傳感器。該核殼型納米材料由納米金為核,殼層為包裹的GMP-Tb,在290 nm激發(fā)下,該材料具有綠色熒光。然而,ALP的加入會使得GMP-Tb殼層破壞,納米金從殼層釋放到溶液中。因此,聚集的納米金重新分散引起紫外吸收可見光譜的變化,GMP-Tb的熒光猝滅,構(gòu)成了一個新的雙通道檢測堿性磷酸酶活性(APA)的機制。應(yīng)用這種新的方法,我們可以肉眼識別以及熒光儀來監(jiān)測淡水湖泊的水華暴發(fā)期間APA的動態(tài)變化。這項研究不僅僅建立了一種原位可視化識別APA的方法,還為通過設(shè)計具有光學(xué)性質(zhì)的Au-NPs和具有包裹能力的熒光的鑭系無限配位聚合物來構(gòu)建雙通道機制提供了一種新思路和策略。第四章基于MnO2/GQDs復(fù)合納米材料對大鼠腦脊液中乙酰膽堿酯酶活性的檢測及其在有機磷農(nóng)藥生物毒性監(jiān)測中的應(yīng)用研究本章我們構(gòu)建了一種新型的高靈敏度的基于納米二氧化錳納米片層(MnO2 nanosheets)和GQDs量子點的"turn on型”納米復(fù)合材料,通過雙重光學(xué)信號輸出(紫外和熒光)檢測乙酰膽堿酯酶(AChE)的活性的方法,并成功用于大鼠有機磷農(nóng)藥毒性監(jiān)測。該方法的檢測機理是先利用MnO2 nanosheets與GQDs之間的內(nèi)濾效應(yīng)使得GQDs的熒光淬滅,再通過AChE催化硫代乙酰膽堿(ATCh)水解生成具有還原性的產(chǎn)物一硫代膽堿(TCh)將MnCh nanosheets還原為Mn2+而使GQDs熒光恢復(fù)。在這個過程中MnO2/GQDs溶液的顏色由棕黃色褪色至無色,與此同時,GQDs的藍色熒光恢復(fù),因此構(gòu)成了一個雙信號輸出檢測AChE的機制。根據(jù)這種方法,我們可以通過肉眼定性判斷樣品中AChE的活性再通過儀器進行定量分析。這項研究以AChE的活性作為生物標(biāo)記物成功實現(xiàn)了大鼠有機磷農(nóng)藥中毒及治療的監(jiān)測,還為通過合理選擇合適的熒光物質(zhì)和猝滅劑,設(shè)計具有雙通道分析性能的可視化環(huán)境分析方法設(shè)計提供了一種新思路。
【關(guān)鍵詞】：雙通道可視化分析 環(huán)境分析 無限配位聚合物 次氯酸根 堿性磷酸酶 乙酰膽堿酯酶
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X830
【目錄】：

• 中文摘要6-9
• ABSTRACT9-15
• 第一章 緒論15-29
• 1 引言15-16
• 2 環(huán)境分析的新需求16
• 3 傳統(tǒng)的可視化分析16-19
• 3.1 紫外-可見分光光譜分析16-18
• 3.2 金納米顆�？梢暬�18
• 3.3 納米金可視化環(huán)境分析的應(yīng)用18-19
• 3.4 傳統(tǒng)可視化分析的關(guān)鍵與挑戰(zhàn)19
• 4 雙通道可視化分析19-27
• 4.1 熒光可視化分析19-20
• 4.2 紫外熒光雙通道可視化20-21
• 4.3 雙通道在環(huán)境分析中的應(yīng)用21-22
• 4.4 基于新型納米材料的可視化分析22-27
• 5 本論文的研究意義及主要內(nèi)容27-29
• 第二章 基于價態(tài)互變異構(gòu)的無限配位聚合物對次氯酸根的雙通道傳感分析方法研究29-41
• 1 引言29-31
• 2 實驗部分31-33
• 2.1 儀器和試劑31-32
• 2.2 Bix的合成32
• 2.3 RhB@{Co(3,5-dbsq)(3,5-dbcat)(bix)}納米材料的合成32
• 2.4 比色和熒光的次氯酸檢測32-33
• 2.5 自來水中次氯酸的測定33
• 3 結(jié)果與討論33-40
• 3.1 機理研究33-37
• 3.2 靈敏度與選擇性37-39
• 3.3 自來水中次氯酸根的雙通道檢測39-40
• 4 小結(jié)40-41
• 第三章 基于Au-NPs@GMP-Tb核殼材料對堿性磷酸酶活性的檢測及其在淡水湖泊水華爆發(fā)過程監(jiān)測中的應(yīng)用研究41-57
• 1 引言41-43
• 2 實驗部分43-45
• 2.1 化學(xué)試劑43-44
• 2.2 Au-NPs@GMP-Tb的制備44
• 2.3 APA的雙通道傳感44
• 2.4 采樣和樣品的制備44-45
• 2.5 對水樣中APA的雙通道傳感45
• 3 結(jié)果與討論45-56
• 3.1 雙通道檢測ALP的機理研究45-50
• 3.2 靈敏度和選擇性50-53
• 3.3 對水樣中ALP的檢測53-54
• 3.4 APA作為水華指示54-56
• 4 小結(jié)56-57
• 第四章 基于MnO_2/GQDs復(fù)合納米材料對大鼠腦脊液中乙酰膽堿酯酶活性的檢測及其在有機磷農(nóng)藥生物毒性監(jiān)測中的應(yīng)用研究57-71
• 1 引言57-59
• 2 實驗部分59-61
• 2.1 試劑和儀器59-60
• 2.2 GODs合成60
• 2.3 單層MnO_2納米片的制備60
• 2.4 ACHE的雙通道傳感60
• 2.5 大鼠腦脊液制備60-61
• 3 結(jié)果與討論61-70
• 3.1 雙通道檢測AChE的機理研究61-65
• 3.2 靈敏度和選擇性65-67
• 3.3 對硫磷對AChE活性抑制作用研究67-68
• 3.4 大鼠腦脊液中對硫磷對AChE活性抑制作用研究68-70
• 4 小結(jié)70-71
• 參考文獻71-85
• 附錄：攻讀碩士學(xué)位期間科研成果85-86
• 致謝86-87

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本文編號：334895