自然水體生物膜體系中活性氧的生成及其對典型有機污染物的降解
本文關(guān)鍵詞:自然水體生物膜體系中活性氧的生成及其對典型有機污染物的降解,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:自然水體生物膜是自然水體中的復(fù)雜的生物群落,對水環(huán)境中的有機污染物的遷移和轉(zhuǎn)化具有重要的作用。而自然水體生物膜體系中的活性氧成分(Reactive Oxygen Species,ROS)是降解有機污染物的重要影響因素。十二烷基苯磺酸鈉(Sodium Dodecyl Benzene Sulfonate,DBS)作為有機污染物的一種,具有無揮發(fā)、易測定、非持久性的特點,可以用作有機污染物的代表。本研究以過氧化氫(H_2O_2)為ROS的代表,采用單一變量法,研究不同影響因素,包括光照條件、生物膜數(shù)量、有機配體和p H值對自然水體生物膜體系中H_2O_2生成的影響。另外以過氧化氫酶(CAT)、異丙醇(IPA)、超氧化物歧化酶(SOD)、糠醇(FFA)分別為H_2O_2、羥基自由基(·OH)、超氧陰離子(·O_2~-)、單線態(tài)氧(~1O_2)的清除劑或淬滅劑,通過去除單個ROS間接得出所去除的ROS對DBS的降解作用。以香草醛縮苯胺、2-(2′-吡啶亞胺甲基)苯酚、An-Cy作為·OH、·O_2~-、~1O_2的熒光探針,通過探針熒光強度的變化,研究不同清除劑或淬滅劑對不同ROS的去除效果。研究結(jié)果表明:在光照條件下的生物膜模擬實驗體系中,H_2O_2濃度隨著時間增加顯著增加,開始的生成速度較快,隨后逐漸趨于穩(wěn)定;當體系從光照條件變?yōu)闊o光時,體系中H_2O_2含量呈下降趨勢。生物膜體系為避光條件時,體系中的H_2O_2含量不為零,H_2O_2同樣有生成和積累,但其濃度顯著低于光照的體系。生物膜數(shù)量的增減會直接導(dǎo)致體系中H_2O_2濃度的相應(yīng)增減。有機配體的存在使體系H_2O_2濃度顯著下降。與p H=9相比,p H=7和5的體系中H_2O_2濃度更高。自然水體生物膜體系中的H_2O_2濃度主要由(1)生物膜生產(chǎn)H_2O_2、(2)H_2O_2自然分解和(3)生物膜去除H_2O_2三種作用共同決定。各因素主要通過影響這三種作用來影響生物膜體系中的H_2O_2濃度。在同時存在生物膜和光照的體系中,第一種作用往往是決定H_2O_2濃度及其變化的主導(dǎo)因素。在光照條件下的生物膜模擬實驗體系中,H_2O_2、·OH、·O_2~-、~1O_2四種ROS均存在,且本研究所選擇的CAT、IPA、SOD、FFA可以有效去除生物膜體系中存在的H_2O_2、·OH、·O_2~-、~1O_2。這四種ROS(H_2O_2、·OH、·O_2~-、~1O_2)被清除前后體系中的DBS降解量不同,這表明它們對DBS的降解均有作用。在加入SOD的體系中,SOD歧化·O_2~-后生成H_2O_2和O2,體系中H_2O_2濃度和溶解氧升高,從而導(dǎo)致DBS的降解量增加。在加入CAT、IPA、FFA的體系中,去除了相應(yīng)ROS,同時體系中的H_2O_2濃度因ROS間轉(zhuǎn)化的平衡被打破而降低,體系中的DBS的降解量減少。在自然水體生物膜體系中DBS的降解是多種ROS共同作用的結(jié)果。H_2O_2因其較高的穩(wěn)定濃度對DBS的降解起了主要作用,·OH、·O_2~-和~1O_2對DBS的降解也有一定的直接和間接影響,但這三種ROS因其壽命短、濃度低,對DBS降解的作用小于H_2O_2的作用。
【關(guān)鍵詞】:自然水體生物膜 活性氧 過氧化氫 十二烷基苯磺酸鈉 降解
【學位授予單位】:吉林大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X131.2
【目錄】:
- 摘要4-6
- Abstract6-10
- 第1章 緒論10-18
- 1.1 自然水體生物膜10
- 1.2 自然水體中的活性氧成分10-15
- 1.2.1 過氧化氫11-12
- 1.2.2 羥基自由基12-14
- 1.2.3 超氧陰離子14
- 1.2.4 單線態(tài)氧14-15
- 1.3 自然水體生物膜體系中有機污染物的降解15-16
- 1.4 研究內(nèi)容與意義16-18
- 第2章 實驗方法與材料18-34
- 2.1 主要儀器與試劑18-20
- 2.1.1 主要儀器18
- 2.1.2 主要試劑18-20
- 2.2 自然水體生物膜的培養(yǎng)及表征20-21
- 2.2.1 生物膜的培養(yǎng)20-21
- 2.2.2 生物膜的表征21
- 2.3 自然水體生物膜體系的模擬實驗21-29
- 2.3.1 模擬實驗體系21-22
- 2.3.2 自然水體生物膜體系中H_2O_2的生成實驗22-25
- 2.3.3 自然水體生物膜體系中ROS對DBS的降解作用實驗25-29
- 2.4 ROS的熒光探針的合成及其測定29-34
- 第3章 結(jié)果與討論34-50
- 3.1 自然水體生物膜的表征34-35
- 3.2 自然水體生物膜體系中H_2O_2的生成35-39
- 3.2.1 光照條件變化與H_2O_2生成的關(guān)系35-36
- 3.2.2 生物膜數(shù)量與H_2O_2生成的關(guān)系36-37
- 3.2.3 有機配體與H_2O_2生成的關(guān)系37-38
- 3.2.4 pH值與H_2O_2生成的關(guān)系38-39
- 3.3 自然水體生物膜體系中ROS對DBS的降解作用39-50
- 3.3.1 H_2O_2對DBS的降解作用39-41
- 3.3.2 ·OH對DBS的降解作用41-43
- 3.3.3 ·O_2~-對DBS的降解作用43-45
- 3.3.4 ~1O_2對DBS的降解作用45-48
- 3.3.5 對比各ROS對DBS降解作用48-50
- 第4章 結(jié)論50-51
- 參考文獻51-58
- 作者簡介及在學期間科研成果58-59
- 致謝59
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