氮氧化物（NOx）是主要的大氣污染物之一。柴油機(jī)是我國機(jī)動(dòng)車NOx排放的主要貢獻(xiàn)源,控制柴油機(jī)NOx排放,有助于改善我國大氣環(huán)境質(zhì)量。目前,NH3選擇性催化還原NOx技術(shù)是柴油機(jī)尾氣NOx凈化的最有效手段。針對(duì)柴油機(jī)尾氣特點(diǎn),本文研發(fā)了催化活性好、N2選擇性高、抗積炭能力強(qiáng)及抗硫性能好的HBEA分子篩負(fù)載鈰基催化劑,為柴油機(jī)尾氣NOx處理催化劑的研發(fā)提供了理論支持及參考。本論文采用浸漬法制備了不同CeO2負(fù)載量的Cex/HBEA催化劑,并對(duì)其NH3-SCR催化活性進(jìn)行評(píng)價(jià)。在175～500℃反應(yīng)溫度區(qū)間內(nèi)Cex/HBEA催化劑的N2選擇性均能維持在98%以上。當(dāng)模擬反應(yīng)氣體中僅存在NH3、NOx、O2和N2時(shí),Ce1/HBEA催化劑的NH3-SCR催化活性窗口最寬,250～500℃的NOx去除率均能夠達(dá)到90%以上。同時(shí),對(duì)比分析了 Cex/HBEA催化劑和Cex/SAPO-34催化劑的催化活性差異,結(jié)果表明Cex/HBEA催化劑的催化活性溫度窗口比Cex/SAPO-34催化劑的催化活性溫度窗口寬。此外,H2O、S02和C3H6均會(huì)抑制Ce1/HBEA催化劑的催化活性,其中C3H6對(duì)C... 

【文章來源】：浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１汽油機(jī)燃油效率和王效催化劑催化活性隨空燃比的變化［７］

液氨作為氨源，但考慮到液氨易燃、是爆、易泄漏、具有腐蝕性，不適合作為移??動(dòng)源ＮＨ３－ＳＣＲ脫硝設(shè)備的氨源。因此，移動(dòng)源ＮＨ３－ＳＣＲ脫硝技術(shù)中由尿素溶液??熱解提供氨源［２６－２７］。如圖１．２所示，在裝有ＳＣＲ催化劑的凈化器之前，設(shè)置車??用尿素噴射口，車用尿素噴入后，在高溫尾氣中迅速分解為ＮＨ３；?ＮＨ３與含有??ＮＯｘ的柴油機(jī)尾氣混合后，經(jīng)過催化劑床層進(jìn)行ＮＨ３－ＳＣＲ反應(yīng)，將ＮＯｘ催化還??原為化和也０。標(biāo)準(zhǔn)ＮＨ３－ＳＣＲ反應(yīng)（ＳｔａｎｄａｒｄＳＣＲ）如公式１－１所示［２沖??４頭３?＋?４Ｎ０?＋?〇２?一?４Ｎ２?＋?６巾〇?（１－１）??當(dāng)反應(yīng)物中ＮＯ和Ｎ０２同時(shí)存在，且其摩爾比為１：１時(shí)，則會(huì)發(fā)生快速ＮＨ３－??ＳＣＲ?反應(yīng)（Ｆａｓｔ?ＳＣＲ）?［２９－３０］：??４ＮＨ３?＋?２Ｎ０?＋?２Ｎ０２?一?４Ｎ２?＋?６Ｈ２Ｏ?（１－２）??當(dāng)反應(yīng)物中Ｎ０２和ＮＯ的摩爾比大于１時(shí)，則Ｎ０２會(huì)與ＮＨ３直接發(fā)生氧化??還原反應(yīng)（ＮＣｈＳＣＲ）?［２９］：??８ＮＨ３?＋?６Ｎ０２?一?７Ｎ２?＋?１２恥〇。－３）??４??

Ｆｉｇ．?１．３?Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?ＮＨ３－ＳＣＲ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｏｎ?Ｂｒｏｎｓ把ｄ?ａｃｉｄ?ｓｉｔｅｓ?ｏｖｅｒ?ｖａｎａｄｉｕｍ?ｏｘｉｄｅ．??ＮＨ３除了會(huì)吸附在Ｂ巧ｎｓｔｅｄ酸性位上，還會(huì)Ｗ配位的形式吸附到催化劑表??面的Ｌｅｗｉｓ酸性位上。如圖１．４所示，在ＳＣ民催化劑表面，ＮＨ３也會(huì)巧附在金屬??陽離子Ｌｅｗｉｓ酸性位上，形成活性中間產(chǎn)物ＮＨ２和還原態(tài)的金屬陽離子，Ｎ也與??氣棲中ＮＯ反應(yīng)生成的ＮＨ２ＮＯ進(jìn)一步分解為Ｎ２和Ｈ２０，還原態(tài)的金屬陽離子??被氧氣進(jìn)一步氧化，從而完成Ｌｅｗｉｓ酸性位的再生。??—一－？？＾西〇?打??。甲?。？?－?一；?？?＜?〇??。．命Ｈ?。：Ｖ巧Ｈ?ｒ嘴＂??／………－＂／＾…．＾??４?ｋ?，?＼??／?ｙ?？?Ｎ－Ｋ??畑，?��？?３?Ｈ，０??。、嘴－—－巧Ｈ??左１?ｉ?Ｉ??ｉ?ｉ??�。�?技２〇?Ｉ?／４?〇２??圈１．４氧化祝表面Ｌｅｗｉｓ酸性位上的的Ｎ訪與ＮＯ反應(yīng)的路徑圖［７４］。??Ｆｉｇ．?１．４?Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?ＮＨ３－ＳＣ民?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｏｎ?Ｌｅｗｉｓ?ａｃｉｄ?ｓｉｔｅｓ?ｏｖｅｒ?ｖａｎａｄｉｕｍ?ｏｘｉｄｅ．??�；呋瘎┯捎谘芯块_發(fā)較早，對(duì)其ＮＨ３－ＳＣ艮偃化反應(yīng)機(jī)理已經(jīng)研究得較??為透徹。在化基傕化劑催化機(jī)理研究的基礎(chǔ)上

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Effect of barium sulfate modification on the SO2 tolerance of V2O5/TiO2 catalyst for NH3-SCR reaction[J]. Tengfei Xu,Xiaodong Wu,Xuesong Liu,Li Cao,Qiwei Lin,Duan Weng.  Journal of Environmental Sciences. 2017(07)
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碩士論文
[1]γ-Fe203基催化劑NH-SCR脫硝特性及動(dòng)力學(xué)研究[D]. 彭建升.山東大學(xué) 2015
[2]新型鐵鈰鈦催化劑SCR脫硝性能及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究[D]. 郭東旭.山東大學(xué) 2013



本文編號(hào)：3314204