采用13X型分子篩,用草酸改性后通過浸漬法將Cu（Ⅱ）、Mn（Ⅱ）和Ce（Ⅲ）負(fù)載于分子篩,制備了Cu-Mn-Ce非均相Fenton催化劑降解高濃度有機(jī)廢水。通過比表面儀、XRD射線衍射和掃描電鏡（SEM-EDS）對(duì)600℃煅燒溫度下制備的催化劑進(jìn)行表征。結(jié)果顯示,新制催化劑具有較大的比表面積,3種金屬元素均勻地分布于分子篩表面。以高濃度有機(jī)廢水中污染物為目標(biāo)降解物,考察催化劑的降解性能。結(jié)果表明,在pH為3.0,FeSO₄和H₂O₂濃度分別為16.2 mmol/L和15 mmol/L,催化劑為1.0 g/L的條件下,催化降解高濃度有機(jī)廢水的效率達(dá)84%,COD去除效率提高了24%。催化性能為新制催化劑>再生催化劑>三次催化劑。 

【文章來源】：中國鉬業(yè). 2020,44(04)

【文章頁數(shù)】：7 頁

【部分圖文】：

新制催化劑XRD射線衍射圖

pH值在Fenton氧化過程中起主要作用，pH值為3.0是目前研究得到Fenton制得羥基自由基的最佳條件。目前的研究結(jié)果也顯示了同樣的結(jié)果(見圖2)，在添加催化劑濃度為1.0 g/L的情況下研究了不同pH值對(duì)Fenton工藝處理高濃度有機(jī)廢水效能的影響，結(jié)果表明pH為3.0時(shí)也是Cu-Mn-Ce體系下COD去除效率最佳的p H。隨p H值增大，均相Fenton處理效果減弱[36]，添加1.0 g/L催化劑后COD去除效率在反應(yīng)初始階段呈現(xiàn)不同程度的降低，雖然整體的COD去除效率較Fenton體系有所提高，但相較于pH為3.0的情況下仍呈下降趨勢(shì)。Fenton試劑主要是通過催化分解H2O2產(chǎn)生的·OH來進(jìn)行有機(jī)物的氧化[式(1)、(2)]，在較高p H條件下H2O2不穩(wěn)定，并將抑制·OH的產(chǎn)生，且Fe2+在較高pH條件下會(huì)形成Fe(OH)3沉淀或鐵的復(fù)雜絡(luò)合物，不能產(chǎn)生足夠的·OH，導(dǎo)致Fenton試劑的氧化能力降低;而當(dāng)pH過低時(shí)，F(xiàn)e3+較難被還原為Fe2+[式(3)、(4)]，破壞了Fenton體系鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的延續(xù)[37]。添加催化劑后Fenton處理效率仍均能達(dá)到84%，這表明Cu-Mn-Ce體系催化劑能夠在一定程度上拓寬Fenton體系的pH值適用范圍，在pH為6.0時(shí)仍有較高的催化活性。2.2.3 優(yōu)化條件下催化劑對(duì)處理高濃度有機(jī)廢水的影響

經(jīng)優(yōu)化實(shí)驗(yàn)得到在pH為3.0,Fe(Ⅱ)初始濃度為16.2 mmol/L，過氧化氫(H2O2)初始濃度為15.0 mmol/L，催化劑投加濃度為1.0 g/L，反應(yīng)120min條件下，研究催化劑對(duì)處理高濃度有機(jī)廢水的影響(見圖3)。單獨(dú)使用催化劑處理，即不添加Fenton試劑，COD的去除效率極低，不到0.2%，這表明催化劑吸附性能弱。這與洪新等[38]的研究結(jié)果相似，高溫焙燒后的分子篩晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，吸附質(zhì)傳遞通道堵塞。添加催化劑和H2O2進(jìn)行反應(yīng)時(shí)，有機(jī)污染物的去除效果差，COD去除率僅有0.5%�？梢奀u(Ⅱ)、Mn(Ⅱ)和Ce(Ⅲ)并不能直接催化過氧化氫(H2O2)產(chǎn)生·OH，說明能催化H2O2產(chǎn)生·OH的主要成分為Fe2+。然而，在Fenton體系中添加催化劑則有效提高了有機(jī)污染物的去除效率，COD去除率達(dá)84%。因此推測(cè)這種促進(jìn)是由分子篩表面負(fù)載的金屬離子與Fe3+反應(yīng)，加快了Fe3+還原為Fe2+的反應(yīng)速率，進(jìn)而促進(jìn)了Fe2+與H2O2反應(yīng)產(chǎn)生·OH，更加快速有效地提高了H2O2的利用效率。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號(hào)：3311459