整體式Ti 1-y Mn y O x /CH催化劑的制備及其低溫NH 3 -SCR脫硝性能和耐硫性研究
發(fā)布時(shí)間:2021-06-30 21:16
NH3的選擇性催化還原技術(shù)(NH3-SCR)是應(yīng)用于柴油車尾氣脫硝的重要技術(shù)。通常柴油車尾氣在流經(jīng)較長(zhǎng)的管路后溫度降低,因此NH3-SCR技術(shù)應(yīng)用的關(guān)鍵在于低溫催化劑的開發(fā)。早期應(yīng)用于車載SCR系統(tǒng)的貴金屬催化劑雖然具有較好的低溫SCR活性,但由于其工藝復(fù)雜、成本高昂、活性窗口較窄、易受SO2中毒等缺點(diǎn),與我國(guó)國(guó)情不相適應(yīng)。開發(fā)成本低廉、低溫活性優(yōu)良、活性窗口較寬且具有一定抗硫性的催化劑對(duì)于SCR技術(shù)應(yīng)用于柴油車尾氣脫硝領(lǐng)域具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。本文以堇青石蜂窩陶瓷為基體,以具有優(yōu)良低溫SCR活性的MnOx為活性組分,采用工藝簡(jiǎn)單、快速的自蔓延高溫合成法制備整體式Ti1-yMnyOx/CH催化劑,考察制備條件和煙氣條件對(duì)Ti1-yMnyOx/CH催化劑SCR活性的影響。研究表明燃燒液中Ti:Mn=1:6,點(diǎn)燃溫度為350℃,涂覆次數(shù)為1次時(shí)為最佳制備...
【文章來源】:合肥工業(yè)大學(xué)安徽省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:71 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.1?NH3-SCR系統(tǒng)主要組成部分??
3.4.1?SEM?分析??為更直觀地觀察自蔓延燃燒合成法所制備整體催化劑表面形貌,對(duì)一次涂覆??所得不同催化劑進(jìn)行了?SEM表征,結(jié)果如圖3.7所示。由圖3.7(a)可以看出,堇青??石基體表面呈光滑致密的柱狀結(jié)構(gòu),有明顯的燒結(jié)現(xiàn)象,無明顯孔隙結(jié)構(gòu)。圖3.7(b)??為Ti02/CH催化劑,從圖中可看出相比于堇青石,Ti02/CH催化劑表面更為松散,??可以完全覆蓋堇青石表面。MnO,/CH-350催化劑的掃描圖如圖3.7(c)所示,可以看??出堇菁石基體表面覆蓋大量錳氧化物顆粒,無堇青石表面裸露,顆粒與顆粒之間??出現(xiàn)團(tuán)聚和輕微的斷裂現(xiàn)象,孔隙較少。圖3.7(d)為加入Ti后所制備的??Ti0.14MnG86〇.x/CH-350催化劑的掃描圖,可以發(fā)現(xiàn)催化劑表面具有較多的孔隙結(jié)構(gòu),??這主要是由于自蔓延燃燒合成過程中反應(yīng)物分解產(chǎn)生大量氣體,使催化劑表面產(chǎn)??生大量的孔道結(jié)構(gòu)
據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道,對(duì)于Ols譜圖結(jié)合能位于529.3-530.0?eV的峰,歸因于催化劑??表面的晶格氧(用Op表示);結(jié)合能位于531.3-531.9?eV的峰,歸因于催化劑表??面的吸附氧(用〇?表示)|73]。圖3.8所示,兩種催化劑中氧元素均以0?和0#兩種??形式存在。兩種催化劑中晶格氧與吸附氧的比分別為:0/〇?=〇.133和??OA/Oa=0.0735。顯然,兩種催化劑表面的氧元素均主要以吸附氧的形式存在,并且??加入Ti后的催化劑表面吸附氧的含量有所提高。研宄表明PI,表面吸附氧具有較??高的電子遷移率,使得錳在催化劑表面以多種價(jià)態(tài)的形式共存,有利于催化劑表??面SCR反應(yīng)的進(jìn)行。??MH2P,,?A?53.9eVO??〇'S??A?6418eVMn-?529.6eVOp?/??rlQ^i?Y\??635?640?645?650?655?660?665?530?535?54Q??Binding?Energy?/?eV?Binding?Energy/eV??(a)?MnO^/CH-350??..>?x.?.?532.2eV?0???Mn2p??Mn2Pm?°?Ols??jb?642.7eV?Mn-**?/?\??f;?641?4eV?Mn3*|?/?1?|H.?立?I?\??-V??——1——■——1—■——1—i——1——i—1—1——1——■——1L.?1?,?1?
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Fe改性Cu-SSZ-13的方法對(duì)催化劑NH3-SCR脫硝性能的影響[J]. 趙文雅,李永紅,劉小嬌,張冉冉. 化工進(jìn)展. 2016(12)
[2]汽車尾氣排放高效治理技術(shù)[J]. 瞿芳,姚明忠,趙彥保. 環(huán)境工程. 2016(S1)
[3]SO2對(duì)Mn-Ce/TiO2低溫SCR催化劑的毒化作用研究[J]. 閆東杰,玉亞,黃學(xué)敏,劉樹軍,劉穎慧. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(02)
[4]蜂窩式MnOx/PG-CC催化劑的制備及低溫選擇性催化還原法脫硝性能[J]. 張先龍,解城華,郭勇,吳雪平,王鈞偉. 環(huán)境化學(xué). 2015(04)
[5]分子篩應(yīng)用于低溫NH3-SCR脫硝催化劑的研究進(jìn)展[J]. 喻成龍,黃碧純,楊穎欣. 華南理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2015(03)
[6]煅燒溫度對(duì)Mn改性γ-Fe2O3催化劑結(jié)構(gòu)及低溫SCR脫硝活性的影響[J]. 張信莉,王棟,彭建升,路春美,徐麗婷. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(02)
[7]Li改性MnO2及LiMn2O4催化NH3-SCR反應(yīng)性能研究[J]. 孔志堅(jiān),王成,丁正南,陳銀飛,張澤凱. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(12)
[8]中國(guó)民用汽車保有量的短期組合預(yù)測(cè)[J]. 汪耘欣,焦建玲,李蘭蘭. 合肥工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(社會(huì)科學(xué)版). 2014(05)
[9]柴油車尾氣中氮氧化物的催化凈化[J]. 單文坡,劉福東,賀泓. 科學(xué)通報(bào). 2014(26)
[10]表面活性劑對(duì)Fe-Mn/ZSM-5/CC整體式催化劑結(jié)構(gòu)及NOx催化還原性能的影響[J]. 劉鵬飛,婁曉榮,何凱,李哲,黎俊,楊成武. 分子催化. 2014(03)
博士論文
[1]負(fù)載型Mn-Ce系列低溫SCR脫硝催化劑制備、反應(yīng)機(jī)理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大學(xué) 2010
[2]擔(dān)載型分子篩催化劑上CH4選擇還原NO反應(yīng)的研究[D]. 任麗麗.中國(guó)科學(xué)院研究生院(大連化學(xué)物理研究所) 2003
碩士論文
[1]SbxOy對(duì)Mn/PG催化劑中低溫耐硫脫硝活性影響的研究[D]. 呂雙雙.合肥工業(yè)大學(xué) 2016
[2]助劑對(duì)柱狀MnOx/PG-AC催化劑低溫SCR脫硝性能及耐硫性研究[D]. 郭勇.合肥工業(yè)大學(xué) 2016
[3]凹凸棒石—堇青石涂層錳基車用催化劑低溫SCR脫硝性能研究[D]. 解城華.合肥工業(yè)大學(xué) 2015
[4]CeO2對(duì)MnOx/PG催化劑低溫抗硫脫硝活性影響的研究[D]. 張連鳳.合肥工業(yè)大學(xué) 2014
[5]SO2對(duì)MnOx/PG催化劑低溫脫硝活性影響行為及機(jī)理研究[D]. 張翠平.合肥工業(yè)大學(xué) 2013
[6]凹凸棒石負(fù)載過渡金屬氧化物低溫SCR脫硝催化劑的制備與表征[D]. 時(shí)博文.合肥工業(yè)大學(xué) 2012
[7]新型錳鐵系低溫NH3-SCR催化劑性能及其反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 朱霖.上海交通大學(xué) 2012
本文編號(hào):3258512
【文章來源】:合肥工業(yè)大學(xué)安徽省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:71 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.1?NH3-SCR系統(tǒng)主要組成部分??
3.4.1?SEM?分析??為更直觀地觀察自蔓延燃燒合成法所制備整體催化劑表面形貌,對(duì)一次涂覆??所得不同催化劑進(jìn)行了?SEM表征,結(jié)果如圖3.7所示。由圖3.7(a)可以看出,堇青??石基體表面呈光滑致密的柱狀結(jié)構(gòu),有明顯的燒結(jié)現(xiàn)象,無明顯孔隙結(jié)構(gòu)。圖3.7(b)??為Ti02/CH催化劑,從圖中可看出相比于堇青石,Ti02/CH催化劑表面更為松散,??可以完全覆蓋堇青石表面。MnO,/CH-350催化劑的掃描圖如圖3.7(c)所示,可以看??出堇菁石基體表面覆蓋大量錳氧化物顆粒,無堇青石表面裸露,顆粒與顆粒之間??出現(xiàn)團(tuán)聚和輕微的斷裂現(xiàn)象,孔隙較少。圖3.7(d)為加入Ti后所制備的??Ti0.14MnG86〇.x/CH-350催化劑的掃描圖,可以發(fā)現(xiàn)催化劑表面具有較多的孔隙結(jié)構(gòu),??這主要是由于自蔓延燃燒合成過程中反應(yīng)物分解產(chǎn)生大量氣體,使催化劑表面產(chǎn)??生大量的孔道結(jié)構(gòu)
據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道,對(duì)于Ols譜圖結(jié)合能位于529.3-530.0?eV的峰,歸因于催化劑??表面的晶格氧(用Op表示);結(jié)合能位于531.3-531.9?eV的峰,歸因于催化劑表??面的吸附氧(用〇?表示)|73]。圖3.8所示,兩種催化劑中氧元素均以0?和0#兩種??形式存在。兩種催化劑中晶格氧與吸附氧的比分別為:0/〇?=〇.133和??OA/Oa=0.0735。顯然,兩種催化劑表面的氧元素均主要以吸附氧的形式存在,并且??加入Ti后的催化劑表面吸附氧的含量有所提高。研宄表明PI,表面吸附氧具有較??高的電子遷移率,使得錳在催化劑表面以多種價(jià)態(tài)的形式共存,有利于催化劑表??面SCR反應(yīng)的進(jìn)行。??MH2P,,?A?53.9eVO??〇'S??A?6418eVMn-?529.6eVOp?/??rlQ^i?Y\??635?640?645?650?655?660?665?530?535?54Q??Binding?Energy?/?eV?Binding?Energy/eV??(a)?MnO^/CH-350??..>?x.?.?532.2eV?0???Mn2p??Mn2Pm?°?Ols??jb?642.7eV?Mn-**?/?\??f;?641?4eV?Mn3*|?/?1?|H.?立?I?\??-V??——1——■——1—■——1—i——1——i—1—1——1——■——1L.?1?,?1?
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Fe改性Cu-SSZ-13的方法對(duì)催化劑NH3-SCR脫硝性能的影響[J]. 趙文雅,李永紅,劉小嬌,張冉冉. 化工進(jìn)展. 2016(12)
[2]汽車尾氣排放高效治理技術(shù)[J]. 瞿芳,姚明忠,趙彥保. 環(huán)境工程. 2016(S1)
[3]SO2對(duì)Mn-Ce/TiO2低溫SCR催化劑的毒化作用研究[J]. 閆東杰,玉亞,黃學(xué)敏,劉樹軍,劉穎慧. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(02)
[4]蜂窩式MnOx/PG-CC催化劑的制備及低溫選擇性催化還原法脫硝性能[J]. 張先龍,解城華,郭勇,吳雪平,王鈞偉. 環(huán)境化學(xué). 2015(04)
[5]分子篩應(yīng)用于低溫NH3-SCR脫硝催化劑的研究進(jìn)展[J]. 喻成龍,黃碧純,楊穎欣. 華南理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2015(03)
[6]煅燒溫度對(duì)Mn改性γ-Fe2O3催化劑結(jié)構(gòu)及低溫SCR脫硝活性的影響[J]. 張信莉,王棟,彭建升,路春美,徐麗婷. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(02)
[7]Li改性MnO2及LiMn2O4催化NH3-SCR反應(yīng)性能研究[J]. 孔志堅(jiān),王成,丁正南,陳銀飛,張澤凱. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(12)
[8]中國(guó)民用汽車保有量的短期組合預(yù)測(cè)[J]. 汪耘欣,焦建玲,李蘭蘭. 合肥工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(社會(huì)科學(xué)版). 2014(05)
[9]柴油車尾氣中氮氧化物的催化凈化[J]. 單文坡,劉福東,賀泓. 科學(xué)通報(bào). 2014(26)
[10]表面活性劑對(duì)Fe-Mn/ZSM-5/CC整體式催化劑結(jié)構(gòu)及NOx催化還原性能的影響[J]. 劉鵬飛,婁曉榮,何凱,李哲,黎俊,楊成武. 分子催化. 2014(03)
博士論文
[1]負(fù)載型Mn-Ce系列低溫SCR脫硝催化劑制備、反應(yīng)機(jī)理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大學(xué) 2010
[2]擔(dān)載型分子篩催化劑上CH4選擇還原NO反應(yīng)的研究[D]. 任麗麗.中國(guó)科學(xué)院研究生院(大連化學(xué)物理研究所) 2003
碩士論文
[1]SbxOy對(duì)Mn/PG催化劑中低溫耐硫脫硝活性影響的研究[D]. 呂雙雙.合肥工業(yè)大學(xué) 2016
[2]助劑對(duì)柱狀MnOx/PG-AC催化劑低溫SCR脫硝性能及耐硫性研究[D]. 郭勇.合肥工業(yè)大學(xué) 2016
[3]凹凸棒石—堇青石涂層錳基車用催化劑低溫SCR脫硝性能研究[D]. 解城華.合肥工業(yè)大學(xué) 2015
[4]CeO2對(duì)MnOx/PG催化劑低溫抗硫脫硝活性影響的研究[D]. 張連鳳.合肥工業(yè)大學(xué) 2014
[5]SO2對(duì)MnOx/PG催化劑低溫脫硝活性影響行為及機(jī)理研究[D]. 張翠平.合肥工業(yè)大學(xué) 2013
[6]凹凸棒石負(fù)載過渡金屬氧化物低溫SCR脫硝催化劑的制備與表征[D]. 時(shí)博文.合肥工業(yè)大學(xué) 2012
[7]新型錳鐵系低溫NH3-SCR催化劑性能及其反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 朱霖.上海交通大學(xué) 2012
本文編號(hào):3258512
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