Fenton催化技術(shù)因?yàn)樵谒幚矸矫娴母咝�，自發(fā)現(xiàn)以來一直是環(huán)境學(xué)科的研究熱點(diǎn)。均相Fenton技術(shù)早已被廣泛用于難降解廢水的預(yù)處理，但是也存在著適用pH范圍窄、易產(chǎn)生大量鐵泥沉淀等不足。近年來非均相Fenton催化技術(shù)因具有材料易得、二次污染低等優(yōu)點(diǎn)已經(jīng)替代均相技術(shù)成為Fenton催化研究的熱點(diǎn)。但是非均相Fenton催化也同樣存在兩個(gè)瓶頸問題：催化劑的活性低和催化劑從反應(yīng)液中分離困難。本文以介孔分子篩MCM-41作為非均相Fenton催化劑的載體，通過引入過渡金屬等離子提高催化劑的活性，并通過設(shè)計(jì)具有磁性的核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合催化劑，解決催化劑回收難的問題。論文的主要研究內(nèi)容與成果如下:（1）利用室溫共沉淀法，將雙金屬活性中心引入含鋁介孔分子篩MCM-41材料中，制成了一種高效的含有Fe/Cu雙催化中心的Fenton催化劑（Fe/Cu-Al-MCM-41）。通過對(duì)催化劑的分析測試表明，F(xiàn)e/Cu金屬離子的引入并未改變MCM-41載體規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)，且金屬活性中心高度分散在載體表面。這種催化劑與不含鋁的單金屬催化劑或雙金屬催化劑相比，具有優(yōu)異的Fenton催化降解苯酚活性和良好的穩(wěn)定性。... 

【文章來源】：上海交通大學(xué)上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：124 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

Nafion全氟磺酸離子聚合物的結(jié)構(gòu)式Fig.1-1MolecularStructureofNafion

1.2.4 介孔分子篩合成機(jī)理目前，介孔分子篩的合成主要通過S+I-，S-I+，S-M+I-，S+X-I+，N0S0，S0I0等6 種方式來實(shí)現(xiàn)[76]。其中，S+為陽離子表面活性劑，I-為陰離子無機(jī)物種，S-為陰離子表面活性劑，I+為陽離子無機(jī)物種，M+為金屬陽離子，X-為鹵素陰離子，N0為非離子表面活性劑，I0為非離子無機(jī)物種，S0為中性表面活性劑。以陽離子表面活性劑作為模板劑合成的MCM-41 介孔分子篩，由于合成機(jī)理比較復(fù)雜，研究者們對(duì)其形成機(jī)理提出了很多種觀點(diǎn)和假設(shè)，但沒有哪一種機(jī)理能夠徹底解釋所有的合成過程，現(xiàn)在普遍認(rèn)為不同的合成路線遵循不同的合成機(jī)理，其主要觀點(diǎn)包括以下幾種：（1） 液晶模板機(jī)理 （liquid-crystal templating mechanism 或 liquid-crystaphase initiated，簡記為 LCT）

的縮聚反應(yīng)促進(jìn)膠束形成類液晶相結(jié)構(gòu)有序體。CFM機(jī)理[83]有助于解釋合同于模板液晶結(jié)構(gòu)的新相產(chǎn)物、低表面活性劑濃度下（如質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 5%）成以及合成過程中的相轉(zhuǎn)變等介孔分子篩合成中諸多實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。在硅源加入表面活性劑在水溶液中無論多少濃度都已經(jīng)存在單個(gè)分子、球形和棒狀膠束形態(tài)，處于動(dòng)態(tài)平衡。即在表面活性劑濃度低于液晶形成的臨界膠束濃度C1 時(shí)，介孔結(jié)構(gòu)仍然可以形成。在合成中，離子間的靜電作用力占據(jù)主導(dǎo)作隨著硅源的加入，在有機(jī)膠束解離的同時(shí)大量的多電荷硅物種首先與表面活的配位反離子如OH-或Br-發(fā)生離子交換，多配位的硅酸根離子可與多個(gè)活性子鍵合，形成有機(jī)-無機(jī)離子對(duì)，從而促使活性劑棒狀膠束在低濃度下形成照液晶結(jié)構(gòu)六方堆積的方式排列，進(jìn)一步聚合形成新介孔相[84]。多齒鍵合控制了與給定無機(jī)物種結(jié)合的活性劑分子的個(gè)數(shù)和表面堆積強(qiáng)度，并最終決相的形態(tài)，最后是無機(jī)物種的聚合與濃縮[85]。（3） 棒狀自組裝模型機(jī)理 （Silicate Rod Assembling Model Mechanism）

【參考文獻(xiàn)】：
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碩士論文
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本文編號(hào)：3233570