本文關(guān)鍵詞：咪唑類離子液體的吸附研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：與傳統(tǒng)有機(jī)溶劑相比,離子液體被認(rèn)為是一種綠色溶劑,已在生物、環(huán)境和化工等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。但隨著研究的深入,人們逐漸發(fā)現(xiàn)離子液體在合成、純化、回收及應(yīng)用方面存在一定缺陷。已有研究表明,大多數(shù)離子液體對(duì)生物是有毒性的,甚至有些離子液體具有致命的毒性,且離子液體的可生化降解性差,如果將其排入水體,將成為一類新型的持久性污染物。因此,研究對(duì)水體中離子液體的去除至關(guān)重要。去除離子液體的方法主要有化學(xué)降解、生物降解和吸附法,吸附法成本低、設(shè)備簡(jiǎn)單易操作,被認(rèn)為是有效的方法。對(duì)于吸附法而言,吸附劑的選擇至關(guān)重要。去除離子液體的吸附劑中,活性炭應(yīng)用較多且有效,但對(duì)實(shí)際應(yīng)用來(lái)說(shuō),仍需進(jìn)一步提高其吸附容量。本文采用硝酸、過(guò)氧化氫及過(guò)硫酸銨對(duì)活性炭進(jìn)行了改性,吸附親水／疏水性不同的咪唑類離子液體氯化1-丁基-3-甲基咪唑([BMIM]Cl)和氯化1-辛基.3.甲基咪唑([OMIM]Cl),研究活性炭表面化學(xué)性質(zhì)對(duì)離子液體的去除影響,并進(jìn)一步研究吸附動(dòng)力學(xué)以及pH和離子強(qiáng)度等對(duì)吸附效果的影響。研究結(jié)果表明,活性炭的表面化學(xué)性質(zhì)和離子液體的親水／疏水性均會(huì)對(duì)吸附產(chǎn)生較大影響。改性后的活性炭對(duì)親水性離子液體[BMIM]Cl的吸附容量提高了50%,而對(duì)疏水性較強(qiáng)的離子液體[OMIM]Cl的吸附容量則沒(méi)有提升,這是由于改性過(guò)后,活性炭表面的含氧官能團(tuán)增加了,促進(jìn)了吸附劑和包含親水性陽(yáng)離子的[BMIM]Cl之間氫鍵的相互作用力；對(duì)比三種氧化后的活性炭,有著最低比表面積及孔容的過(guò)硫酸銨氧化的活性炭吸附效果最好,其表面羧基及酸性基團(tuán)最多,影響吸附的因素除了孔結(jié)構(gòu)參數(shù)之外,活性碳表面化學(xué)性質(zhì)和官能團(tuán)數(shù)量是一大關(guān)鍵因素。氧化前后的活性炭對(duì)離子液體的吸附等溫線符合Freundlich吸附模式,動(dòng)力學(xué)過(guò)程符合二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,pH及離子強(qiáng)度對(duì)吸附效果影響較大。在采用酸活化后,雖能進(jìn)一步提高吸附容量,但只限于親水性離子液體,且此過(guò)程較繁瑣。因此,仍需進(jìn)一步探索,尋找新的高效離子液體吸附劑。本文選取了β分子篩作為探索吸附劑,相比目前已有的其他去除離子液體的吸附劑,其價(jià)格低廉、容易制備、具有良好的水熱穩(wěn)定性、適度酸性及疏水性。本文采用硅鋁比(Si02與A1203的摩爾比)為31.66和190.73的兩種β沸石,吸附[DMIM]Cl、 [BMIM]Cl及[OMIM]Cl等3種分子大小不同的離子液體,探討吸附動(dòng)力機(jī)制及吸附擴(kuò)散過(guò)程的機(jī)理,研究沸石硅鋁比對(duì)離子液體吸附性能的影響。研究結(jié)果表明,β沸石對(duì)離子液體的吸附等溫線符合Freundlich吸附模式,[DMIM]Cl、[BMIM]Cl和[OMIM]C1在β1沸石上的吸附容量分別為0.62mmol·g-1、 0.67mmol·g-1和0.72mmol·g-1,在β2沸石上的吸附容量分別為0.23 mmol·g-1,0.38 mmol·g-1和0.55 mmol·g-1。β1沸石的吸附效果比β2沸石要好,且隨著離子液體陽(yáng)離子上烷基側(cè)鏈碳原子數(shù)目增加,針對(duì)同一種吸附質(zhì),p1和p2沸石吸附容量之間的差異逐漸減小。吸附動(dòng)力學(xué)顯示[DMIM]Cl、[OMIM]Cl在β沸石上的吸附符合二級(jí)動(dòng)力學(xué),β1沸石吸附速率高于β2沸石,且吸附平衡所需時(shí)間更短。[DMIM]Cl和[OMIM]Cl在β1沸石上的吸附速率常數(shù)分別為0.025 g·mg-1·min-1和0.011 g·mg-1·min-1,在β2沸石上的吸附速率常數(shù)分別為0.017 g·mg-·min-1和0.0033 g·mg-1·min-1。β沸石對(duì)離子液體[BMIM]Cl及[OMIM]Cl的吸附容量比目前已報(bào)道文獻(xiàn)中的活性炭的更高,是去除水體中離子液體的一種潛在優(yōu)質(zhì)吸附劑。
【關(guān)鍵詞】：活性炭 β沸石 離子液體 吸附
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X52;O647.3
【目錄】：

• 中文摘要6-8
• Abstract8-14
• 第一章 緒論14-28
• 1.1 離子液體簡(jiǎn)介14-18
• 1.1.1 離子液體的物理化學(xué)性質(zhì)14-15
• 1.1.2 離子液體的應(yīng)用15-16
• 1.1.3 離子液體的毒性16-18
• 1.2 含離子液體廢水的處理方法18-21
• 1.2.1 離子液體在環(huán)境系統(tǒng)中的吸收18-19
• 1.2.2 離子液體的化學(xué)降解19
• 1.2.3 離子液體的生物降解19
• 1.2.4 吸附法19-21
• 1.3 吸附劑的介紹及相關(guān)研究進(jìn)展21-26
• 1.3.1 活性炭的簡(jiǎn)介及相關(guān)研究進(jìn)展21-23
• 1.3.2 β沸石簡(jiǎn)介及相關(guān)研究進(jìn)展23-26
• 1.4 研究?jī)?nèi)容、目標(biāo)和意義26-28
• 1.4.1 論文的研究?jī)?nèi)容和目標(biāo)26-27
• 1.4.2 論文的研究意義27-28
• 第二章 咪唑類離子液體在活性炭上的吸附研究28-51
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器29-31
• 2.1.1 試劑和材料29-30
• 2.1.2 儀器30-31
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分31-34
• 2.2.1 材料表征31-32
• 2.2.2 吸附等溫線實(shí)驗(yàn)32-33
• 2.2.3 吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)33
• 2.2.4 離子強(qiáng)度影響33
• 2.2.5 pH影響33-34
• 2.3 結(jié)果和討論34-49
• 2.3.1 BET結(jié)果分析34-35
• 2.3.2 紅外結(jié)果分析35-37
• 2.3.3 Boehm滴定結(jié)果分析37-38
• 2.3.4 吸附后材料的收集38-40
• 2.3.5 吸附等溫線分析40-44
• 2.3.6 吸附動(dòng)力學(xué)分析44-47
• 2.3.7 離子強(qiáng)度對(duì)吸附的影響47-48
• 2.3.8 pH對(duì)吸附的影響48-49
• 2.4 本章小結(jié)49-51
• 第三章 咪唑類離子液體在β沸石上的吸附研究51-67
• 3.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器52-53
• 3.1.1 試劑和材料52-53
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器53
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分53-55
• 3.2.1 材料表征53-54
• 3.2.2 吸附等溫線實(shí)驗(yàn)54
• 3.2.3 吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)54-55
• 3.3 結(jié)果和討論55-66
• 3.3.1 材料的元素分析55
• 3.3.2 材料的X-射線衍射55-56
• 3.3.3 材料的孔結(jié)構(gòu)參數(shù)分析56-58
• 3.3.4 紅外測(cè)定分析58-59
• 3.3.5 吸附等溫線分析59-63
• 3.3.6 吸附動(dòng)力學(xué)63-66
• 3.4 本章小結(jié)66-67
• 第四章 結(jié)論與展望67-69
• 4.1 結(jié)論67-68
• 4.2 展望68-69
• 參考文獻(xiàn)69-80
• 附錄：攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的文章和獲獎(jiǎng)情況80-81
• 致謝81-82

【參考文獻(xiàn)】

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  本文關(guān)鍵詞：咪唑類離子液體的吸附研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號(hào)：321942