高壓脈沖氣液混合放電降解對氯苯酚的研究
發(fā)布時間:2021-05-22 19:35
高壓脈沖氣液混合放電利用氣相和液相共同放電產(chǎn)生臭氧、雙氧水、羥基自由基等活性物質(zhì),提高污染物去除效率和電源能量利用率。本文以對氯苯酚(4-CP)為目標(biāo)污染物,對該體系下反應(yīng)器設(shè)計和比較、電源參數(shù)及工藝參數(shù)優(yōu)化、有機污染物降解機理探討以及降解動力學(xué)模型建立等方面進行較為系統(tǒng)的研究。首先,為了研究液相與氣相放電的協(xié)同作用,比較了三種氣液混合放電反應(yīng)器形式:高壓電極和地極均浸沒在溶液中(HDBW);高壓電極浸沒在水中,地極置于液面上(HDAW);高壓電極置于液面上,地極浸沒在水中(GD)。通過比較4-CP降解效率、中間產(chǎn)物變化、TOC礦化、能量利用率、放電形式、臭氧和雙氧水產(chǎn)生等方面,認(rèn)為HDAW反應(yīng)器能結(jié)合氣相和液相共同放電促進4-CP降解,是一種高效新型的氣液混合放電反應(yīng)器。同時對該反應(yīng)器各種操作參數(shù)進行優(yōu)化,其中火花放電7min后4-CP去除效率能達(dá)到100%。通過研究不同的放電形式、活性物質(zhì)在放電過程中的作用,認(rèn)為4-CP的降解主要以*OH氧化為主。其次,設(shè)計了一種新型的連續(xù)流氣液混合放電反應(yīng)器,并研究脈沖輸入電壓、脈沖頻率、初始濃度、氧氣流速以及串聯(lián)個數(shù)對4-...
【文章來源】:浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:117 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
致謝
摘要
Abstract
目錄
第一章 脈沖等離子體技術(shù)研究現(xiàn)狀與主要研究內(nèi)容
1.1 課題背景
1.2 難降解有機污染物的處理方法
1.2.1 各種處理方法比較
1.2.2 高級氧化技術(shù)
1.3 非平衡等離子體技術(shù)
1.4 脈沖等離子體水處理技術(shù)
1.4.1 高壓脈沖電源
1.4.2 液電反應(yīng)器
1.4.3 高壓脈沖放電機理
1.4.4 高壓脈沖催化技術(shù)
1.4.5 高壓脈沖污染物降解機理及模型
1.5 研究方案
1.5.1 存在問題
1.5.2 研究內(nèi)容
1.5.3 技術(shù)路線
第二章 實驗裝置及分析測試方法
2.1 實驗裝置及工藝流程
2.1.1 高壓脈沖電源裝置
2.1.2 高壓脈沖放電反應(yīng)器
2.1.3 高壓脈沖放電流程
2.2 分析測試方法
2.2.1 電壓電流波形測試
2.2.2 液相H_2O_2的測定
2.2.3 液相O_3的測定
2.2.4 氣相O_3的測定
2.2.5 液相陰離子及低分子有機酸測定
2.2.6 對氯酚及中間產(chǎn)物測定
2.2.7 TOC測定
2.2.8 pH和電導(dǎo)率測定
2.2.9 能量利用計算
第三章 高壓脈沖放電反應(yīng)器設(shè)計與優(yōu)化
3.1 對氯酚降解效果、TOC礦化和能量利用率的比較
3.2 放電模式的比較
3.3 活性物質(zhì)產(chǎn)生
3.3.1 臭氧產(chǎn)生
3.3.2 雙氧水產(chǎn)生
3.4 活性物質(zhì)對4-CP降解的影響
3.5 中間產(chǎn)物比較
3.6 本章小結(jié)
第四章 間歇式氣液混合放電反應(yīng)降解4-CP
4.1 工藝參數(shù)對對氯苯酚降解的影響
4.1.1 脈沖電壓的影響
4.1.2 脈沖頻率的影響
4.1.3 溶液電導(dǎo)率的影響
4.1.4 電極距離的影響
4.1.5 氧氣流量的影響
4.1.6 初始濃度的影響
4.1.7 氣體組分的影響
4.2 不同放電形式的比較
4.3 活性物質(zhì)對4-CP降解效果的影響
4.4 本章小結(jié)
第五章 新型連續(xù)流氣液混合放電反應(yīng)器
5.1 操作參數(shù)對4-CP降解和能量利用率的影響
5.1.1 脈沖電壓的影響
5.1.2 脈沖頻率的影響
5.1.3 初始濃度的影響
5.1.4 氧氣流速的影響
5.1.5 放電個數(shù)的影響
5.2 臭氧與雙氧水的產(chǎn)生
5.3 中間產(chǎn)物分析
5.4 能量利用率比較
5.5 本章小結(jié)
第六章 氣液混合放電過程中有機污染物的降解途徑
6.1 中間產(chǎn)物的確定
6.2 中間產(chǎn)物的變化
6.2.1 溶液電導(dǎo)率及pH的變化
6.2.2 活性物質(zhì)的變化
6.2.3 4-CP降解中間產(chǎn)物的變化
6.3 對氯苯酚的降解途徑
6.3.1 氧氣條件下4-CP降解途徑
6.3.2 氮氣條件下4-CP降解途徑
6.3.3 空氣條件下4-CP降解途徑
6.4 本章小結(jié)
第七章 氣液混合放電有機物降解模型分析
7.1 模型的建立
7.2 模型的求解方法
7.3 羥基自由基、雙氧水、水合電子和臭氧生成速率的確定
7.3.1 不同脈沖電壓下初始速率的確定
7.3.2 不同脈沖頻率下初始速率的確定
7.3.3 不同溶液電導(dǎo)率下初始速率的確定
7.3.4 不同氧氣流量下初始速率的確定
7.3.5 模型評估
7.4 4-CP降解和中間產(chǎn)物生成的反應(yīng)速率常數(shù)確定
7.5 連續(xù)流降解模型
7.6 本章小結(jié)
第八章 結(jié)論與建議
8.1 結(jié)論
8.2 主要創(chuàng)新點
8.3 存在的問題及建議
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表會議論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]非平衡等離子體水處理技術(shù)研究進展[J]. 張延宗,鄭經(jīng)堂,陳宏剛. 化工進展. 2007(07)
[2]可用于光催化研究的脈沖放電流光光源[J]. 李杰,周志剛,王慧娟,李國鋒,吳彥. 化學(xué)通報. 2006(01)
[3]200 kW煙氣治理用脈沖電源的研制[J]. 任先文,趙君科,王保健,涂國鋒,李小金,張之福,胡新康. 高電壓技術(shù). 2005(11)
[4]脈沖電暈法中的雙脈沖電源的研制[J]. 戚棟,李春榮,王寧會,閆穎,舒紅彪. 高電壓技術(shù). 2004(10)
[5]等離子體技術(shù)降解茜素紅水溶液的機理研究[J]. 朱承駐,董文博,侯惠奇. 上海環(huán)境科學(xué). 2003(11)
[6]EHD氣液混合兩相體電暈特性的研究[J]. 葉齊政,萬輝,李勁,何正浩. 高壓電器. 2003(01)
[7]高壓脈沖電暈放電等離子體降解廢水中苯酚[J]. 陳銀生,張新勝,袁渭康. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報. 2002(05)
[8]水中脈沖放電等離子體通道特性及氣泡破裂過程[J]. 盧新培,潘垣,張寒虹. 物理學(xué)報. 2002(08)
[9]等離子體降解水相中有機污染物的機理研究[J]. 朱承駐,董文博,潘循皙,張仁熙,侯惠奇. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報. 2002(04)
[10]水中脈沖放電的電特性與聲輻射特性研究[J]. 盧新培,潘垣,張寒虹. 物理學(xué)報. 2002(07)
博士論文
[1]高壓脈沖等離子體放電技術(shù)催化降解有機污染物的研究[D]. 郝小龍.浙江大學(xué) 2007
[2]高壓脈沖液相放電技術(shù)處理水中難降解有機污染物的研究[D]. 卞文娟.浙江大學(xué) 2005
碩士論文
[1]脈沖放電等離子體治理惡臭廢氣技術(shù)研究[D]. 阮建軍.浙江大學(xué) 2005
[2]高壓脈沖放電降解染料廢水的研究[D]. 楊彬.浙江大學(xué) 2004
本文編號:3201554
【文章來源】:浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:117 頁
【學(xué)位級別】:博士
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致謝
摘要
Abstract
目錄
第一章 脈沖等離子體技術(shù)研究現(xiàn)狀與主要研究內(nèi)容
1.1 課題背景
1.2 難降解有機污染物的處理方法
1.2.1 各種處理方法比較
1.2.2 高級氧化技術(shù)
1.3 非平衡等離子體技術(shù)
1.4 脈沖等離子體水處理技術(shù)
1.4.1 高壓脈沖電源
1.4.2 液電反應(yīng)器
1.4.3 高壓脈沖放電機理
1.4.4 高壓脈沖催化技術(shù)
1.4.5 高壓脈沖污染物降解機理及模型
1.5 研究方案
1.5.1 存在問題
1.5.2 研究內(nèi)容
1.5.3 技術(shù)路線
第二章 實驗裝置及分析測試方法
2.1 實驗裝置及工藝流程
2.1.1 高壓脈沖電源裝置
2.1.2 高壓脈沖放電反應(yīng)器
2.1.3 高壓脈沖放電流程
2.2 分析測試方法
2.2.1 電壓電流波形測試
2.2.2 液相H_2O_2的測定
2.2.3 液相O_3的測定
2.2.4 氣相O_3的測定
2.2.5 液相陰離子及低分子有機酸測定
2.2.6 對氯酚及中間產(chǎn)物測定
2.2.7 TOC測定
2.2.8 pH和電導(dǎo)率測定
2.2.9 能量利用計算
第三章 高壓脈沖放電反應(yīng)器設(shè)計與優(yōu)化
3.1 對氯酚降解效果、TOC礦化和能量利用率的比較
3.2 放電模式的比較
3.3 活性物質(zhì)產(chǎn)生
3.3.1 臭氧產(chǎn)生
3.3.2 雙氧水產(chǎn)生
3.4 活性物質(zhì)對4-CP降解的影響
3.5 中間產(chǎn)物比較
3.6 本章小結(jié)
第四章 間歇式氣液混合放電反應(yīng)降解4-CP
4.1 工藝參數(shù)對對氯苯酚降解的影響
4.1.1 脈沖電壓的影響
4.1.2 脈沖頻率的影響
4.1.3 溶液電導(dǎo)率的影響
4.1.4 電極距離的影響
4.1.5 氧氣流量的影響
4.1.6 初始濃度的影響
4.1.7 氣體組分的影響
4.2 不同放電形式的比較
4.3 活性物質(zhì)對4-CP降解效果的影響
4.4 本章小結(jié)
第五章 新型連續(xù)流氣液混合放電反應(yīng)器
5.1 操作參數(shù)對4-CP降解和能量利用率的影響
5.1.1 脈沖電壓的影響
5.1.2 脈沖頻率的影響
5.1.3 初始濃度的影響
5.1.4 氧氣流速的影響
5.1.5 放電個數(shù)的影響
5.2 臭氧與雙氧水的產(chǎn)生
5.3 中間產(chǎn)物分析
5.4 能量利用率比較
5.5 本章小結(jié)
第六章 氣液混合放電過程中有機污染物的降解途徑
6.1 中間產(chǎn)物的確定
6.2 中間產(chǎn)物的變化
6.2.1 溶液電導(dǎo)率及pH的變化
6.2.2 活性物質(zhì)的變化
6.2.3 4-CP降解中間產(chǎn)物的變化
6.3 對氯苯酚的降解途徑
6.3.1 氧氣條件下4-CP降解途徑
6.3.2 氮氣條件下4-CP降解途徑
6.3.3 空氣條件下4-CP降解途徑
6.4 本章小結(jié)
第七章 氣液混合放電有機物降解模型分析
7.1 模型的建立
7.2 模型的求解方法
7.3 羥基自由基、雙氧水、水合電子和臭氧生成速率的確定
7.3.1 不同脈沖電壓下初始速率的確定
7.3.2 不同脈沖頻率下初始速率的確定
7.3.3 不同溶液電導(dǎo)率下初始速率的確定
7.3.4 不同氧氣流量下初始速率的確定
7.3.5 模型評估
7.4 4-CP降解和中間產(chǎn)物生成的反應(yīng)速率常數(shù)確定
7.5 連續(xù)流降解模型
7.6 本章小結(jié)
第八章 結(jié)論與建議
8.1 結(jié)論
8.2 主要創(chuàng)新點
8.3 存在的問題及建議
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表會議論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]非平衡等離子體水處理技術(shù)研究進展[J]. 張延宗,鄭經(jīng)堂,陳宏剛. 化工進展. 2007(07)
[2]可用于光催化研究的脈沖放電流光光源[J]. 李杰,周志剛,王慧娟,李國鋒,吳彥. 化學(xué)通報. 2006(01)
[3]200 kW煙氣治理用脈沖電源的研制[J]. 任先文,趙君科,王保健,涂國鋒,李小金,張之福,胡新康. 高電壓技術(shù). 2005(11)
[4]脈沖電暈法中的雙脈沖電源的研制[J]. 戚棟,李春榮,王寧會,閆穎,舒紅彪. 高電壓技術(shù). 2004(10)
[5]等離子體技術(shù)降解茜素紅水溶液的機理研究[J]. 朱承駐,董文博,侯惠奇. 上海環(huán)境科學(xué). 2003(11)
[6]EHD氣液混合兩相體電暈特性的研究[J]. 葉齊政,萬輝,李勁,何正浩. 高壓電器. 2003(01)
[7]高壓脈沖電暈放電等離子體降解廢水中苯酚[J]. 陳銀生,張新勝,袁渭康. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報. 2002(05)
[8]水中脈沖放電等離子體通道特性及氣泡破裂過程[J]. 盧新培,潘垣,張寒虹. 物理學(xué)報. 2002(08)
[9]等離子體降解水相中有機污染物的機理研究[J]. 朱承駐,董文博,潘循皙,張仁熙,侯惠奇. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報. 2002(04)
[10]水中脈沖放電的電特性與聲輻射特性研究[J]. 盧新培,潘垣,張寒虹. 物理學(xué)報. 2002(07)
博士論文
[1]高壓脈沖等離子體放電技術(shù)催化降解有機污染物的研究[D]. 郝小龍.浙江大學(xué) 2007
[2]高壓脈沖液相放電技術(shù)處理水中難降解有機污染物的研究[D]. 卞文娟.浙江大學(xué) 2005
碩士論文
[1]脈沖放電等離子體治理惡臭廢氣技術(shù)研究[D]. 阮建軍.浙江大學(xué) 2005
[2]高壓脈沖放電降解染料廢水的研究[D]. 楊彬.浙江大學(xué) 2004
本文編號:3201554
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