氯代烴是地下水的一類常見污染物,難以自然降解,其有效修復(fù)對保障地下水安全至關(guān)重要。零價鐵（ZVI）是目前最有效的還原修復(fù)材料之一。在零價鐵（ZVI）還原降解氯代烴的過程中,析氫反應(yīng)（Hydrogen Evolution Reaction,HER）是一個負(fù)面性競爭反應(yīng),嚴(yán)重影響修復(fù)效果。為了提高ZVI的電子利用效率,必須有效地抑制HER。最新研究表明,零價鐵的硫化可以有效抑制其HER,從而大幅度提高電子利用效率（或選擇性）。迄今為止,相關(guān)研究工作都集中在納米級ZVI（nZVI）的硫化,即硫化納米零價鐵（S-nZVI）,然而現(xiàn)有的S-nZVI的生產(chǎn)及應(yīng)用存在諸多技術(shù)缺陷,例如:（1）S-nZVI的合成在水相進行,部分零價鐵會因存在HER而消耗;（2）所用硫化劑為溶解相（如硫化物、連二亞硫酸鹽或硫代硫酸鹽等溶液）,會伴生大量的高鹽廢水;（3）以昂貴的硼氫化物為還原劑,會產(chǎn)生大量氫氣,安全風(fēng)險較大;（4）制備的ZVI和硫化亞鐵缺乏有效保護,易被空氣氧化,致使活性降低;（5）S-nZVI顆粒在應(yīng)用中易團聚,從而削弱其反應(yīng)活性。這些都極大地阻礙了硫化零價鐵的規(guī)�；a(chǎn)和應(yīng)用。為了克服上述技術(shù)壁壘,... 

【文章來源】：浙江工業(yè)大學(xué)浙江省

【文章頁數(shù)】：126 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
符號說明
第一章 緒論
    1.1 研究背景
        1.1.1 我國地下水資源及其污染現(xiàn)狀
        1.1.2 我國地下水污染的特點
        1.1.3 地下水中三氯乙烯的特點及其危害
    1.2 氯代烴污染地下水修復(fù)技術(shù)概述
        1.2.1 抽提修復(fù)技術(shù)
        1.2.2 原位熱脫附處理修復(fù)技術(shù)
        1.2.3 原位化學(xué)氧化修復(fù)技術(shù)
        1.2.4 表面活性劑/共溶劑洗脫修復(fù)技術(shù)
        1.2.5 原位微生物修復(fù)技術(shù)
        1.2.6 零價鐵滲透反應(yīng)墻(ZVI-PRBs)技術(shù)
    1.3 鐵基修復(fù)材料
        1.3.1 微米或納米級ZVI
        1.3.2 鐵基雙金屬材料
        1.3.3 炭-鐵復(fù)合材料
        1.3.4 硫化納米零價鐵
    1.4 本研究目標(biāo)、內(nèi)容及思路
        1.4.1 研究目標(biāo)
        1.4.2 研究內(nèi)容
        1.4.3 研究思路
第二章 球磨硫化零價鐵的合成以及性能研究
    2.1 實驗部分
        2.1.1 藥品試劑與儀器設(shè)備
        2.1.2 材料制備
        2.1.3 實驗方法
        2.1.4 實驗檢測分析方法
        2.1.5 材料表征
        2.1.6 反應(yīng)動力學(xué)
        2.1.7 效率計算
    2.2 實驗結(jié)果與討論
        2.2.1 材料結(jié)構(gòu)與表征
        2.2.2 電化學(xué)性能測試
        2.2.3 TCE降解產(chǎn)物及其途徑
        2.2.4 TCE降解動力學(xué)
        2.2.5 析氫反應(yīng)(HER)
        2.2.6 效率和還原容量
        2.2.7 活性和選擇性的增效機制
    2.3 本章小結(jié)
第三章 球磨條件對S-mZVI~(bm)降解TCE的影響
    3.1 實驗部分
        3.1.1 實驗藥品與儀器設(shè)備
        3.1.2 材料制備
        3.1.3 實驗方法
        3.1.4 實驗檢測分析方法
        3.1.5 材料表征
        3.1.6 反應(yīng)動力學(xué)
        3.1.7 效率計算
    3.2 實驗結(jié)果與討論
        3.2.1 材料結(jié)構(gòu)與表征
        3.2.2 TCE降解產(chǎn)物及其途徑
        3.2.3 TCE的降解動力學(xué)
        3.2.4 析氫反應(yīng)(HER)和電子效率
    3.3 本章小結(jié)
第四章 pH對 S-mZVI~(bm)降解TCE的影響
    4.1 實驗部分
        4.1.1 實驗藥品與儀器設(shè)備
        4.1.2 材料制備
        4.1.3 實驗方法
        4.1.4 實驗檢測分析方法
        4.1.5 材料表征
        4.1.6 反應(yīng)動力學(xué)
        4.1.7 效率計算
        4.1.8 密度泛函理論(DFT)計算方法
        4.1.9 DFT計算模型構(gòu)建
    4.2 實驗結(jié)果與討論
        4.2.1 pH對 S-mZVI~(bm)降解TCE的產(chǎn)物以及途徑的影響
        4.2.2 pH對 S-mZVI~(bm)降解TCE的動力學(xué)影響
        4.2.3 pH對析氫反應(yīng)和電子效率的影響
        4.2.4 pH對電子選擇性的影響
        4.2.5 硫化對顆�；钚遭g化的減緩機制
        4.2.6 硫化對ZVI-PRBs保持長效性的啟示
    4.3 本章小結(jié)
第五章 球磨炭-硫化微米零價鐵(C-S-mZVI~(bm))降解TCE
    5.1 實驗部分
        5.1.1 實驗藥品與儀器設(shè)備
        5.1.2 材料制備
        5.1.3 實驗方法
        5.1.4 實驗檢測分析方法
        5.1.5 反應(yīng)動力學(xué)
        5.1.6 電子效率計算
    5.2 實驗結(jié)果與討論
        5.2.1 TCE降解產(chǎn)物及其途徑
        5.2.2 TCE降解動力學(xué)
        5.2.3 析氫反應(yīng)和電子效率
    5.3 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 研究結(jié)論
    6.2 研究展望
參考文獻(xiàn)
致謝
作者簡介
    1 作者簡歷
    2 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
    3 發(fā)明專利
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集



本文編號：3198681