削減燃煤電廠、水泥生產(chǎn)等工業(yè)過程的大氣汞排放對中國履行《關(guān)于汞的水俁公約》、保護(hù)生態(tài)環(huán)境具有重大意義。煙氣中汞的形態(tài)分布不僅是大氣汞排放控制的關(guān)鍵參數(shù),也是影響汞在大氣環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律的重要因素。掌握工業(yè)生產(chǎn)過程煙氣汞的形態(tài)轉(zhuǎn)化機(jī)制對我國的大氣汞排放控制至關(guān)重要。本研究利用固定床和一維沉降爐煤燃燒實驗裝置,測定了煙氣汞的氯化氧化反應(yīng)速率,建立了基于E-R機(jī)制和L-H機(jī)制的燃煤煙氣汞非均相氧化機(jī)制模型,通過與實驗數(shù)據(jù)的對比,明確燃煤煙氣汞氧化機(jī)制。初步建立了燃煤煙氣汞化學(xué)物種的檢測方法,并對降溫過程中燃煤煙氣汞化學(xué)物種進(jìn)行了識別。進(jìn)而選取典型的燃煤電廠和水泥廠開展測試,分析了生產(chǎn)過程中汞的行為特征和污控設(shè)施對煙氣汞形態(tài)轉(zhuǎn)化的影響。研究結(jié)果表明,燃煤煙氣汞的氯化氧化反應(yīng)速率隨煙氣氯濃度的升高先快速上升后趨于穩(wěn)定。燃煤煙氣汞的氯化氧化過程遵循E-R機(jī)制。固體浸漬方法對煙氣汞的氧化效率高于氣體添加。使用石英膜、PTFE膜和尼龍膜作為采樣介質(zhì),采用連續(xù)提取法和高效液相色譜-原子熒光聯(lián)用檢測方法,分析了燃煤煙氣中汞的存在形態(tài),發(fā)現(xiàn)燃煤煙氣汞不是以氯化汞或氯化亞汞等簡單化合物的形態(tài)存在,而是以復(fù)... 

【文章來源】：清華大學(xué)北京市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：151 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
主要符號對照表
第1章 引言
    1.1 研究背景
    1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀
        1.2.1 燃煤煙氣汞氧化機(jī)制研究
        1.2.2 汞化學(xué)物種解析研究
        1.2.3 工業(yè)生產(chǎn)過程中煙氣汞形態(tài)轉(zhuǎn)化研究
    1.3 研究目的、意義和內(nèi)容
        1.3.1 研究目的和意義
        1.3.2 研究內(nèi)容與技術(shù)路線
第2章 燃煤煙氣汞氧化機(jī)制研究
    2.1 實驗設(shè)計與實驗裝置
        2.1.1 實驗設(shè)計
        2.1.2 實驗裝置
    2.2 燃煤煙氣汞氯氧化機(jī)制實驗研究
        2.2.1 固定床實驗研究
        2.2.2 一維沉降爐實驗研究
    2.3 燃煤煙氣汞氯氧化反應(yīng)的非均相機(jī)制模型
        2.3.1 燃煤煙氣汞氧化速率方程
        2.3.2 固定床實驗條件下反應(yīng)路徑識別
        2.3.3 一維沉降爐實驗條件下反應(yīng)路徑識別
    2.4 燃煤煙氣汞氧化的其他影響因素研究
        2.4.1 氧氣和二氧化硫?qū)妊趸挠绊懷芯?br>        2.4.2 燃煤煙氣汞與氮氧化物的反應(yīng)及二氧化硫的影響研究
        2.4.3 氯元素和氮氧化物的協(xié)同氧化效應(yīng)
    2.5 本章小結(jié)
第3章 燃煤煙氣汞的化學(xué)物種解析
    3.1 實驗設(shè)計與實驗裝置
        3.1.1 實驗設(shè)計
        3.1.2 采樣裝置
        3.1.3 EPA3200連續(xù)提取法
        3.1.4 GC-MS和HPLC-AFS實驗裝置
    3.2 燃煤煙氣汞化學(xué)物種識別方法的建立
        3.2.1 采樣過程煙氣汞的捕集效率
        3.2.2 燃煤煙氣汞化學(xué)物種識別的連續(xù)提取法評價
        3.2.3 燃煤煙氣汞化學(xué)物種GC-MS識別方法的評價
        3.2.4 燃煤煙氣汞化學(xué)物種HPLC-AFS識別方法的評價
        3.2.5 燃煤煙氣汞化學(xué)物種識別方法的對比
    3.3 燃煤煙氣汞化學(xué)物種識別
        3.3.1 燃煤煙氣汞化學(xué)物種連續(xù)提取法識別結(jié)果
        3.3.2 燃煤煙氣汞化學(xué)物種HPLC-AFS識別結(jié)果
    3.4 小結(jié)
第4章 典型工業(yè)煙氣中汞的形態(tài)轉(zhuǎn)化機(jī)制
    4.1 測試企業(yè)的選擇
    4.2 測試分析方法
        4.2.1 點(diǎn)位布設(shè)情況
        4.2.2 煙氣樣品和固體樣品測試方法
        4.2.3 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證
    4.3 燃煤電廠汞形態(tài)轉(zhuǎn)化特征
        4.3.1 燃煤電廠汞的行為過程
        4.3.2 燃煤電廠煙氣汞形態(tài)轉(zhuǎn)化特征
    4.4 水泥生產(chǎn)過程汞形態(tài)轉(zhuǎn)化特征
        4.4.1 水泥生產(chǎn)過程中汞的行為特征
        4.4.2 水泥生產(chǎn)過程中煙氣汞形態(tài)轉(zhuǎn)化特征
    4.5 小結(jié)
第5章 結(jié)論與建議
    5.1 結(jié)論
    5.2 建議
參考文獻(xiàn)
致謝
個人簡歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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[2]高效液相色譜與電感耦合等離子體質(zhì)譜聯(lián)用在汞形態(tài)分析中的應(yīng)用[D]. 陳曉盼.浙江大學(xué) 2014
[3]高效液相色譜原子熒光法測定水和沉積物中汞形態(tài)方法研究[D]. 祁曉婷.湖北大學(xué) 2013
[4]燃煤電廠和水泥廠大氣汞排放特征研究[D]. 李文俊.西南大學(xué) 2011
[5]燃煤過程汞排放測試及汞排放量估算研究[D]. 張樂.浙江大學(xué) 2007



本文編號：3193298