生物炭的多級(jí)結(jié)構(gòu)特征、構(gòu)效關(guān)系及其吸附作用研究
發(fā)布時(shí)間：2021-05-11 15:26
生物炭是指生物質(zhì)材料在限氧或無(wú)氧條件下熱解得到的富碳固體。它在能源生產(chǎn)、緩解氣候變化、提高土壤固碳、增加土壤肥力和土壤污染阻控等方面有重要的應(yīng)用前景。本文在綜述了生物炭的結(jié)構(gòu)特征、環(huán)境應(yīng)用及其構(gòu)效關(guān)系的基礎(chǔ)上,重點(diǎn)介紹了生物炭在氣候、環(huán)境、農(nóng)業(yè)、材料四大領(lǐng)域的以固碳、吸附劑、肥料、碳基載體材料為代表的應(yīng)用情況。提出需要從元素、相態(tài)、表面到分子結(jié)構(gòu)等不同尺度闡明生物炭的結(jié)構(gòu)特征,并逐步建立生物炭結(jié)構(gòu)與應(yīng)用的定量構(gòu)效關(guān)系,特別是在生物炭的吸附應(yīng)用研究中,吸附質(zhì)和吸附劑結(jié)構(gòu)均會(huì)對(duì)其吸附行為產(chǎn)生重要影響。因此,針對(duì)當(dāng)前生物炭研究中元素研究類別單一（關(guān)注碳質(zhì)組分較多）、表面官能團(tuán)變化機(jī)理不明、分子結(jié)構(gòu)不清、定量構(gòu)效關(guān)系不足、實(shí)際環(huán)境樣品中不同結(jié)構(gòu)有機(jī)污染物的吸附行為復(fù)雜、高吸附性能生物炭結(jié)構(gòu)調(diào)控及作用機(jī)理仍未闡明等問(wèn)題,本文開(kāi)展了一系列的研究。選取水稻結(jié)構(gòu)和松針為前體物質(zhì),制備了一系列不同裂解溫度的生物炭,結(jié)合硅溶出實(shí)驗(yàn)、紅外光譜、X射線粉末衍射、掃描電鏡觀察和能譜分析等表征了水稻秸稈生物炭中的碳和硅的形態(tài)、形貌和溶出隨裂解溫度的變化情況;通過(guò)滴定實(shí)驗(yàn)分析了生物炭表面官能團(tuán)隨裂解溫度的變化機(jī)理;...
【文章來(lái)源】：浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】：239 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【文章目錄】：
致謝
摘要
ABSTRACT
第一章 生物炭的結(jié)構(gòu)特征及其應(yīng)用研究進(jìn)展
1.1 引言
1.2 生物炭的結(jié)構(gòu)特征
1.2.1 元素組成特征
1.2.1.1 碳元素
1.2.1.2 硅元素
1.2.1.3 氫元素
1.2.1.4 氧元素
1.2.1.5 氮元素
1.2.1.6 磷元素
1.2.1.7 其他元素
1.2.2 相態(tài)結(jié)構(gòu)特征
1.2.2.1 有機(jī)相
1.2.2.2 無(wú)機(jī)相
1.2.3 表面結(jié)構(gòu)特征
1.2.3.1 表面官能團(tuán)
1.2.3.2 生物炭的表面電性
1.2.3.3 生物炭的表面自由基
1.2.4 分子結(jié)構(gòu)特征
1.2.4.1 可萃取小分子
1.2.4.2 骨架大分子結(jié)構(gòu)
1.3 生物炭的應(yīng)用
1.3.1 土壤固碳
1.3.2 土壤肥料
1.3.3 污染物的阻控去除
1.3.4 碳基載體材料
1.4 小結(jié)與展望
1.5 論文的研究思路
第二章 不同裂解溫度水稻秸稈生物炭的碳-硅形貌、形態(tài)轉(zhuǎn)變及其溶出特征研究
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
2.1.2 富硅生物炭的制備
2.1.3 水稻秸稈生物炭中不同硅形態(tài)的測(cè)量
2.1.3.1 溶解態(tài)硅
2.1.3.2 活性硅
2.1.3.3 有效硅
2.1.3.4 無(wú)定型態(tài)硅
2.1.3.5 總硅
2.1.3.6 硅鉬藍(lán)比色法
2.1.4 硅的溶解動(dòng)力學(xué)以及連續(xù)浸提實(shí)驗(yàn)
2.1.5 結(jié)構(gòu)表征
2.1.5.1 FT-IR分析
2.1.5.2 XRD分析
2.1.5.3 SEM+EDX分析
2.2 結(jié)果與討論
2.2.1 碳的形態(tài)轉(zhuǎn)化
2.2.2 硅的形態(tài)轉(zhuǎn)化
2.2.3 硅的溶出特征
2.2.4 C-Si相互作用關(guān)系及其對(duì)硅溶出的影響
2.2.5 環(huán)境應(yīng)用與展望
2.3 本章小結(jié)
第三章 不同裂解溫度下生物炭表面官能團(tuán)的演變規(guī)律研究
3.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
3.1.2 生物炭的制備
3.1.3 生物炭灰分測(cè)定及元素分析
3.1.4 酸堿滴定實(shí)驗(yàn)
3.1.5 表面官能團(tuán)及其酸堿滴定理論
3.2 結(jié)果與討論
3.2.1 生物炭灰分及其元素分析
3.2.2 擬合方法驗(yàn)證
3.2.3 不同裂解溫度下生物炭的滴定曲線
3.2.4 生物炭的質(zhì)子吸收情況分析
3.2.5 生物炭酸堿官能團(tuán)的劃分
3.2.6 不同裂解溫度生物炭的酸堿滴定官能團(tuán)變化
3.2.7 生物炭的緩沖范圍研究
3.3 本章小結(jié)
第四章 高溫裂解生物炭碳質(zhì)組分精細(xì)結(jié)構(gòu)及芳香性原子簇研究
4.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
4.1.2 去硅去礦物生物炭的制備
4.1.3 生物炭溶劑分散實(shí)驗(yàn)及其透射電鏡觀察
4.1.4 生物炭結(jié)構(gòu)表征
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 溶劑分散實(shí)驗(yàn)效果
4.2.2 透射電鏡觀察
4.2.3 生物炭芳香性原子簇結(jié)構(gòu)分析
4.2.4 生物炭光電子能譜(XPS)、Raman光譜分析與飛行時(shí)間質(zhì)譜分析
4.2.5 生物炭的四級(jí)結(jié)構(gòu)模型
4.3 應(yīng)用展望
4.4 本章小結(jié)
第五章 基于H/C原子比的生物炭結(jié)構(gòu)-吸附性能的預(yù)測(cè)模型及應(yīng)用
5.1 實(shí)驗(yàn)部分
5.1.1 數(shù)據(jù)收集
5.1.2 生物炭制備過(guò)程和元素分析
5.1.3 收集數(shù)據(jù)和處理
5.2 結(jié)果與討論
5.2.1 熱解溫度與H/C原子比的定量關(guān)系
5.2.2 H/C原子比與Freundlich參數(shù)的定量關(guān)系
5.2.3 基于H/C原子比的生物炭芳香性原子簇模型
5.2.4 生物炭H/C原子比與對(duì)芳香性有機(jī)污染物的表面吸附容量之間的關(guān)系
5.2.5 芳香性原子簇預(yù)測(cè)模型與觀察
5.3 本章小結(jié)
第六章 生物炭/活性炭對(duì)AFFF污染的地下水中全氟/聚氟類污染物的吸附作用及預(yù)測(cè)模型
6.1 實(shí)驗(yàn)部分
6.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
6.1.2 吸附劑
6.1.3 不同粒徑大小的F300的制備
6.1.4 松針生物炭的制備
6.1.5 AFFF污染的地下水參數(shù)測(cè)定
6.1.6 PFAS的定性和定量分析
6.1.7 固液比預(yù)實(shí)驗(yàn)
6.1.8 吸附劑的篩選與吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)
6.1.9 動(dòng)力學(xué)模型擬合
6.1.10 GAC系統(tǒng)模擬計(jì)算
6.2 結(jié)果與討論
6.2.1 吸附劑遴選
6.2.2 F300吸附的20d-K_d值
6.2.3 F300吸附動(dòng)力學(xué)
6.2.4 動(dòng)力學(xué)模型計(jì)算
6.2.5 GAC系統(tǒng)模擬
6.2.6 預(yù)測(cè)新發(fā)現(xiàn)的PFASs的去除效果
6.3 本章小結(jié)
第七章 類石墨烯基生物炭的制備、結(jié)構(gòu)特征及其對(duì)有機(jī)污染物的超高吸附作用
7.1 實(shí)驗(yàn)部分
7.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
7.1.2 FZS900的制備
7.1.3 對(duì)NAPH和PHE的吸附動(dòng)力學(xué)
7.1.4 NAPH和PHE的吸附等溫線
7.1.5 1-NAPH和MB的吸附等溫線
7.1.6 甲苯氣體的吸附試驗(yàn)
7.1.7 吸附等溫線的數(shù)據(jù)分析及單層理論吸附量的計(jì)算
7.1.8 結(jié)構(gòu)表征
7.2 結(jié)果與討論
7.2.1 FZS900的形貌分析
7.2.2 FZS900對(duì)有機(jī)污染物的超高吸附能力
7.2.3 共吸附機(jī)制探討
7.2.4 FZS900的吸附等溫線分析
7.3 本章小結(jié)
第八章 研究結(jié)論、創(chuàng)新點(diǎn)及展望
8.1 研究結(jié)論
8.1.1 水稻秸稈生物炭的碳-硅形貌、形態(tài)轉(zhuǎn)變及其溶出特征
8.1.2 不同裂解溫度下生物炭表面官能團(tuán)的變化規(guī)律
8.1.3 高裂解溫度生物炭的芳香性原子簇的結(jié)構(gòu)觀察
8.1.4 基于H/C原子比的生物炭結(jié)構(gòu)-吸附效應(yīng)關(guān)系
8.1.5 生物炭/活性炭對(duì)AFFF污染的地下水中的全氟/聚氟類污染物的吸附去除
8.1.6 超高吸附材料的構(gòu)建及其對(duì)有機(jī)污染物吸附作用機(jī)理
8.2 創(chuàng)新點(diǎn)
8.3 展望
參考文獻(xiàn)
個(gè)人簡(jiǎn)歷及攻讀博士學(xué)位期間論文和獲獎(jiǎng)情況
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]不同燒制溫度下玉米秸稈生物炭的性質(zhì)及對(duì)萘的吸附性能[J]. 黃華,王雅雄,唐景春,朱文英. 環(huán)境科學(xué). 2014(05)
[2]中國(guó)生物炭研究及其產(chǎn)業(yè)發(fā)展趨勢(shì)[J]. 孟軍,陳溫福. 沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(社會(huì)科學(xué)版). 2013(01)
[3]水稻秸稈生物碳的結(jié)構(gòu)特征及其對(duì)有機(jī)污染物的吸附性能[J]. 陳再明,陳寶梁,周丹丹. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2013(01)
[4]添加生物質(zhì)炭對(duì)紅壤水稻土有機(jī)碳礦化和微生物生物量的影響[J]. 匡崇婷,江春玉,李忠佩,胡鋒. 土壤. 2012(04)
[5]水稻秸稈生物碳對(duì)重金屬Pb2+的吸附作用及影響因素[J]. 陳再明,方遠(yuǎn),徐義亮,陳寶梁. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2012(04)
[6]滇池底泥制備的生物炭對(duì)菲的吸附-解吸[J]. 陳寧,吳敏,許菲,陳會(huì)會(huì),王震宇,宋秀麗,張迪,寧平,潘波. 環(huán)境化學(xué). 2011(12)
[7]水稻秸稈生物炭對(duì)Pb（Ⅱ）的吸附特性[J]. 安增莉,侯艷偉,蔡超,薛秀玲. 環(huán)境化學(xué). 2011(11)
[8]中國(guó)生物質(zhì)原料資源[J]. 石元春. 中國(guó)工程科學(xué). 2011(02)
[9]秸稈生物質(zhì)炭土地利用的環(huán)境效益研究[J]. 花莉,張成,馬宏瑞,余旺. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào). 2010(10)
[10]Interaction mechanisms of organic contaminants with burned straw ash charcoal[J]. Wenhai Huang,Baoliang Chen Department of Environmental Science,Zhejiang University,Hangzhou 310028,China. Journal of Environmental Sciences. 2010(10)
本文編號(hào)：3181646
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【學(xué)位級(jí)別】：博士
【文章目錄】：
致謝
摘要
ABSTRACT
第一章 生物炭的結(jié)構(gòu)特征及其應(yīng)用研究進(jìn)展
1.1 引言
1.2 生物炭的結(jié)構(gòu)特征
1.2.1 元素組成特征
1.2.1.1 碳元素
1.2.1.2 硅元素
1.2.1.3 氫元素
1.2.1.4 氧元素
1.2.1.5 氮元素
1.2.1.6 磷元素
1.2.1.7 其他元素
1.2.2 相態(tài)結(jié)構(gòu)特征
1.2.2.1 有機(jī)相
1.2.2.2 無(wú)機(jī)相
1.2.3 表面結(jié)構(gòu)特征
1.2.3.1 表面官能團(tuán)
1.2.3.2 生物炭的表面電性
1.2.3.3 生物炭的表面自由基
1.2.4 分子結(jié)構(gòu)特征
1.2.4.1 可萃取小分子
1.2.4.2 骨架大分子結(jié)構(gòu)
1.3 生物炭的應(yīng)用
1.3.1 土壤固碳
1.3.2 土壤肥料
1.3.3 污染物的阻控去除
1.3.4 碳基載體材料
1.4 小結(jié)與展望
1.5 論文的研究思路
第二章 不同裂解溫度水稻秸稈生物炭的碳-硅形貌、形態(tài)轉(zhuǎn)變及其溶出特征研究
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
2.1.2 富硅生物炭的制備
2.1.3 水稻秸稈生物炭中不同硅形態(tài)的測(cè)量
2.1.3.1 溶解態(tài)硅
2.1.3.2 活性硅
2.1.3.3 有效硅
2.1.3.4 無(wú)定型態(tài)硅
2.1.3.5 總硅
2.1.3.6 硅鉬藍(lán)比色法
2.1.4 硅的溶解動(dòng)力學(xué)以及連續(xù)浸提實(shí)驗(yàn)
2.1.5 結(jié)構(gòu)表征
2.1.5.1 FT-IR分析
2.1.5.2 XRD分析
2.1.5.3 SEM+EDX分析
2.2 結(jié)果與討論
2.2.1 碳的形態(tài)轉(zhuǎn)化
2.2.2 硅的形態(tài)轉(zhuǎn)化
2.2.3 硅的溶出特征
2.2.4 C-Si相互作用關(guān)系及其對(duì)硅溶出的影響
2.2.5 環(huán)境應(yīng)用與展望
2.3 本章小結(jié)
第三章 不同裂解溫度下生物炭表面官能團(tuán)的演變規(guī)律研究
3.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
3.1.2 生物炭的制備
3.1.3 生物炭灰分測(cè)定及元素分析
3.1.4 酸堿滴定實(shí)驗(yàn)
3.1.5 表面官能團(tuán)及其酸堿滴定理論
3.2 結(jié)果與討論
3.2.1 生物炭灰分及其元素分析
3.2.2 擬合方法驗(yàn)證
3.2.3 不同裂解溫度下生物炭的滴定曲線
3.2.4 生物炭的質(zhì)子吸收情況分析
3.2.5 生物炭酸堿官能團(tuán)的劃分
3.2.6 不同裂解溫度生物炭的酸堿滴定官能團(tuán)變化
3.2.7 生物炭的緩沖范圍研究
3.3 本章小結(jié)
第四章 高溫裂解生物炭碳質(zhì)組分精細(xì)結(jié)構(gòu)及芳香性原子簇研究
4.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
4.1.2 去硅去礦物生物炭的制備
4.1.3 生物炭溶劑分散實(shí)驗(yàn)及其透射電鏡觀察
4.1.4 生物炭結(jié)構(gòu)表征
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 溶劑分散實(shí)驗(yàn)效果
4.2.2 透射電鏡觀察
4.2.3 生物炭芳香性原子簇結(jié)構(gòu)分析
4.2.4 生物炭光電子能譜(XPS)、Raman光譜分析與飛行時(shí)間質(zhì)譜分析
4.2.5 生物炭的四級(jí)結(jié)構(gòu)模型
4.3 應(yīng)用展望
4.4 本章小結(jié)
第五章 基于H/C原子比的生物炭結(jié)構(gòu)-吸附性能的預(yù)測(cè)模型及應(yīng)用
5.1 實(shí)驗(yàn)部分
5.1.1 數(shù)據(jù)收集
5.1.2 生物炭制備過(guò)程和元素分析
5.1.3 收集數(shù)據(jù)和處理
5.2 結(jié)果與討論
5.2.1 熱解溫度與H/C原子比的定量關(guān)系
5.2.2 H/C原子比與Freundlich參數(shù)的定量關(guān)系
5.2.3 基于H/C原子比的生物炭芳香性原子簇模型
5.2.4 生物炭H/C原子比與對(duì)芳香性有機(jī)污染物的表面吸附容量之間的關(guān)系
5.2.5 芳香性原子簇預(yù)測(cè)模型與觀察
5.3 本章小結(jié)
第六章 生物炭/活性炭對(duì)AFFF污染的地下水中全氟/聚氟類污染物的吸附作用及預(yù)測(cè)模型
6.1 實(shí)驗(yàn)部分
6.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
6.1.2 吸附劑
6.1.3 不同粒徑大小的F300的制備
6.1.4 松針生物炭的制備
6.1.5 AFFF污染的地下水參數(shù)測(cè)定
6.1.6 PFAS的定性和定量分析
6.1.7 固液比預(yù)實(shí)驗(yàn)
6.1.8 吸附劑的篩選與吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)
6.1.9 動(dòng)力學(xué)模型擬合
6.1.10 GAC系統(tǒng)模擬計(jì)算
6.2 結(jié)果與討論
6.2.1 吸附劑遴選
6.2.2 F300吸附的20d-K_d值
6.2.3 F300吸附動(dòng)力學(xué)
6.2.4 動(dòng)力學(xué)模型計(jì)算
6.2.5 GAC系統(tǒng)模擬
6.2.6 預(yù)測(cè)新發(fā)現(xiàn)的PFASs的去除效果
6.3 本章小結(jié)
第七章 類石墨烯基生物炭的制備、結(jié)構(gòu)特征及其對(duì)有機(jī)污染物的超高吸附作用
7.1 實(shí)驗(yàn)部分
7.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
7.1.2 FZS900的制備
7.1.3 對(duì)NAPH和PHE的吸附動(dòng)力學(xué)
7.1.4 NAPH和PHE的吸附等溫線
7.1.5 1-NAPH和MB的吸附等溫線
7.1.6 甲苯氣體的吸附試驗(yàn)
7.1.7 吸附等溫線的數(shù)據(jù)分析及單層理論吸附量的計(jì)算
7.1.8 結(jié)構(gòu)表征
7.2 結(jié)果與討論
7.2.1 FZS900的形貌分析
7.2.2 FZS900對(duì)有機(jī)污染物的超高吸附能力
7.2.3 共吸附機(jī)制探討
7.2.4 FZS900的吸附等溫線分析
7.3 本章小結(jié)
第八章 研究結(jié)論、創(chuàng)新點(diǎn)及展望
8.1 研究結(jié)論
8.1.1 水稻秸稈生物炭的碳-硅形貌、形態(tài)轉(zhuǎn)變及其溶出特征
8.1.2 不同裂解溫度下生物炭表面官能團(tuán)的變化規(guī)律
8.1.3 高裂解溫度生物炭的芳香性原子簇的結(jié)構(gòu)觀察
8.1.4 基于H/C原子比的生物炭結(jié)構(gòu)-吸附效應(yīng)關(guān)系
8.1.5 生物炭/活性炭對(duì)AFFF污染的地下水中的全氟/聚氟類污染物的吸附去除
8.1.6 超高吸附材料的構(gòu)建及其對(duì)有機(jī)污染物吸附作用機(jī)理
8.2 創(chuàng)新點(diǎn)
8.3 展望
參考文獻(xiàn)
個(gè)人簡(jiǎn)歷及攻讀博士學(xué)位期間論文和獲獎(jiǎng)情況
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]不同燒制溫度下玉米秸稈生物炭的性質(zhì)及對(duì)萘的吸附性能[J]. 黃華,王雅雄,唐景春,朱文英. 環(huán)境科學(xué). 2014(05)
[2]中國(guó)生物炭研究及其產(chǎn)業(yè)發(fā)展趨勢(shì)[J]. 孟軍,陳溫福. 沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(社會(huì)科學(xué)版). 2013(01)
[3]水稻秸稈生物碳的結(jié)構(gòu)特征及其對(duì)有機(jī)污染物的吸附性能[J]. 陳再明,陳寶梁,周丹丹. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2013(01)
[4]添加生物質(zhì)炭對(duì)紅壤水稻土有機(jī)碳礦化和微生物生物量的影響[J]. 匡崇婷,江春玉,李忠佩,胡鋒. 土壤. 2012(04)
[5]水稻秸稈生物碳對(duì)重金屬Pb2+的吸附作用及影響因素[J]. 陳再明,方遠(yuǎn),徐義亮,陳寶梁. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2012(04)
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