含氰廢氣主要來源于石化行業(yè)和碳纖維行業(yè),較低濃度的排放即可對人類健康造成嚴重損害。催化燃燒技術(shù)較其他處理方法具有明顯的產(chǎn)業(yè)化優(yōu)勢,但核心技術(shù)催化劑仍面臨活性低、選擇性差、價格昂貴和壽命短等問題,急需解決。一方面,本文利用水熱合成法合成了不同類型的介孔分子篩（SBA-15、SBA-16、KIT-6）,經(jīng)過渡金屬離子溶液（Cu、Co、Fe、V、Mn）浸漬制備成催化劑,并以貴金屬（Pt、Pd、Ag）、Si02和A1203作為對比,在O2條件下用于含氰廢氣（CH3CN、C2H3C、HCN）的選擇催化脫除。研究表明,CH3CN的轉(zhuǎn)化率從高到低基本遵循Pt/>Pd/>Cu/>Co/>Fe/>V/>Ag/>Mn/>SBA-15。當(dāng)溫度高于350℃時,Cu/SBA-15對生成N2的產(chǎn)率高達80%,優(yōu)于貴金屬催化劑。物化研究表明,催化活性和含氮產(chǎn)物的選擇性與金屬氧化還原能力和金屬元素的狀態(tài)有關(guān)。對比Cu/SBA-15、Cu/SBA-16和Cu/KIT-6時,其物化性質(zhì)揭示擁有高度分散且量多的Cu2+離子的Cu/SBA-15,對丙烯腈的活性和生成N2選擇性的... 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：172 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 課題研究背景及意義
    1.2 含氰廢氣
        1.2.1 含氰廢氣的來源
        1.2.2 含氰廢氣排放標準及國家相關(guān)法律法規(guī)
    1.3 含氰廢氣治理研究現(xiàn)狀
    1.4 催化燃燒法
        1.4.1 HCN催化燃燒凈化所采用的催化劑及其機理研究
        1.4.2 乙腈催化燃燒凈化所采用的催化劑
        1.4.3 丙烯腈催化燃燒凈化所采用的催化劑及其機理研究
    1.5 催化劑載體材料
        1.5.1 介孔分子篩
        1.5.2 微孔分子篩
    1.6 蜂窩整體式催化劑應(yīng)用與成型技術(shù)
    1.7 催化燃燒法處理丙烯腈吸收塔尾氣工藝過程
    1.8 本論文研究主要目的及內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 催化劑制備所用試劑、儀器和方法
        2.1.1 試劑和儀器
        2.1.2 催化劑制備方法
    2.2 催化劑活性評價
    2.3 催化劑表征技術(shù)
    2.4 本章小結(jié)
第三章 不同金屬浸漬介孔分子篩選擇催化燃燒乙腈研究
    3.1 催化劑理化性質(zhì)表征
        3.1.1 XRD表征結(jié)果及分析
        3.1.2 N_2吸脫附表征結(jié)果及分析
        3.1.3 TEM表征結(jié)果及分析
    3.2 氧化還原性質(zhì)
    3.3 XPS表征結(jié)果及分析
    3.4 活性評價
        3.4.1 (Cu、Co、Fe、V、Mn)/SBA-15催化燃燒乙腈活性對比
        3.4.2 (Pd、Ag、Pt)/SBA-15催化燃燒乙腈活性對比
        3.4.3 Cu浸漬不同載體對乙腈催化燃燒活性對比
    3.5 CH3CN催化燃燒機理研究
        3.5.1 Cu/SBA-15原位漫反射紅外光譜研究
        3.5.2 Fe/SBA-15原位漫反射紅外光譜研究
        3.5.3 Co/SBA-15原位漫反射紅外光譜研究
        3.5.4 Pt/SBA-15原位漫反射紅外光譜研究
        3.5.5 紅外機理研究歸屬
    3.6 物化性質(zhì)與催化性能關(guān)系
        3.6.1 過渡金屬M(Cu、Co、Fe、V、Mn)浸漬介孔SBA-15
        3.6.2 貴金屬(Pd、Ag、Pt)浸漬介孔SBA-15
        3.6.3 Cu浸漬不同載體(SBA-15、Al_2O_3、SiO_2)
    3.7 本章小結(jié)
第四章 不同金屬浸漬介孔分子篩選擇催化燃燒丙烯腈研究
    4.1 催化劑理化性質(zhì)表征
        4.1.1 XRD表征結(jié)果及分析
        4.1.2 N_2吸脫附表征結(jié)果及分析
        4.1.3 TEM表征結(jié)果及分析
    4.2 氧化還原性質(zhì)
    4.3 XPS表征結(jié)果及分析
    4.4 活性測試
        4.4.1 (Cu、Co、Fe、Pt)/SBA-15催化燃燒丙烯腈活性對比
        4.4.2 Cu/(SBA-15、SBA-16、KIT-6)催化燃燒丙烯腈活性對比
        4.4.3 Cu/SBA-15選擇催化燃燒HCN/CH_3CN/C_2H_3CN
    4.5 Cu/SB-15和Fe/SB-15選擇催化燃燒C_2H_3CN的機理研究
    4.6 催化性能與其物化性質(zhì)聯(lián)系
        4.6.1 不同金屬(Cu、Co、Fe、Pt)/SBA-15選擇催化燃燒C_2H_3CN
        4.6.2 Cu/(SBA-15、SBA-16、KIT-6)選擇催化燃燒C_2H_3CN
        4.6.3 Cu/SBA-15選擇催化燃燒HCN/CH_3CN/C_2H_3CN
    4.7 本章小結(jié)
第五章 Cu改性微孔分子篩選擇催化燃燒丙烯腈研究
    5.1 催化劑理化性質(zhì)表征
    5.2 氧化還原能力
        5.2.1 H_2-TPR
        5.2.2 XPS
    5.3 催化劑活性測試
        5.3.1 Cu基不同微孔分子篩催化劑活性對比
        5.3.2 Cu-ZSM-5不同硅鋁比間活性對比
        5.3.3 確定最優(yōu)催化劑組合配方
        5.3.4 空速、氧濃度和水對催化活性的影響
    5.4 催化燃燒丙烯腈機理研究
    5.5 本章小結(jié)
第六章 Cu-ZSM-5用于含氰廢氣催化燃燒模式放大試驗
    6.1 模式放大試驗裝置的搭建和控制系統(tǒng)設(shè)計
        6.1.1 中試裝置固定床反應(yīng)器設(shè)計
        6.1.2 丙烯氨氧化制備丙烯腈工藝流程圖及其參數(shù)
        6.1.3 催化燃燒含丙烯腈廢氣裝置的工藝流程圖及其參數(shù)
        6.1.4 中試裝置實物圖及DCS控制系統(tǒng)
    6.2 中試結(jié)果及分析
        6.2.1 溫度對含氰廢氣處理結(jié)果的影響
        6.2.2 空速對含氰廢氣處理結(jié)果的影響
        6.2.3 氧濃度對含氰廢氣處理結(jié)果的影響
        6.2.4 催化劑長周期穩(wěn)定性測試
    6.3 催化劑活性降低因素探究
        6.3.1 積碳
        6.3.2 高溫
        6.3.3 硫中毒
        6.3.4 催化劑活性組分的變化
        6.3.5 催化劑比表面積的變化
    6.4 本章小結(jié)
第七章 Cu-ZSM-5整體式蜂窩催化劑的工業(yè)制備和示范工程應(yīng)用
    7.1 BHAN-1分子篩整體式蜂窩催化劑的工業(yè)制備
        7.1.1 分子篩H-ZSM-5原粉工業(yè)規(guī)模的批量合成
        7.1.2 Cu-ZSM-5粉末催化劑工業(yè)制備
        7.1.3 整體式蜂窩催化劑工業(yè)制備
        7.1.4 模塊化催化劑產(chǎn)品
    7.2 工業(yè)應(yīng)用設(shè)計與改造
        7.2.1 工業(yè)應(yīng)用背景介紹
        7.2.2 企業(yè)AOGC尾氣處理工藝及尾氣組成
        7.2.3 計算機模擬計算反應(yīng)器內(nèi)壓力和溫度分布
        7.2.4 氧化反應(yīng)器內(nèi)部改造與催化劑模塊安裝
    7.3 示范工程運行及效果
        7.3.1 開車前BHAN-1催化劑的干燥
        7.3.2 開車正式運行
        7.3.3 BHAN-1催化劑運行前后效果對比
    7.4 課題實施效果
    7.5 本章小結(jié)
第八章 結(jié)論
參考文獻
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者和導(dǎo)師簡介
附件


【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3173737