機動車尾氣中的氮氧化物已成為當今城市道路的主要空氣污染源，目前主要是采用三元催化劑對機動車尾氣進行，然而，它必須在嚴格的空燃比條件下才能有效的工作，當空燃比A／F＞15時，三元催化劑還原NO_x的能力急劇下降，此時催化劑會失去對NO_x的還原性能。由此可見，三元催化劑不能適用于貧燃條件下尾氣中氮氧化物凈化處理。而另一方面，為了滿足改善燃料的經濟性和降低CO₂的排放量的要求，柴油車以及貧燃汽油車的使用將大大增加。因此，如何在貧燃條件下催化凈化NO_x已成為當前的一個必須面對的問題。選擇性催化還原（SCR）是一種解決貧燃條件下尾氣排放中氮氧化物污染的有效技術，也是未來機動車尾氣凈化催化劑研究的重要課題。 目前所報道的SCR催化劑大概可分為三類：金屬氧化物催化劑，貴金屬催化劑，以及沸石分子篩催化劑。在金屬氧化物催化劑中V₂O₅／TiO₂系催化劑對固定源的NO_x選擇性催化還原具有較好的催化性能，已實現商品化，然而其存在的... 

【文章來源】：太原理工大學山西省 211工程院校

【文章頁數】：191 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
第一章 文獻綜述
    1.1 引言
    1.2 催化消除NO_x的研究現狀
        1.2.1 NO的直接分解
        1.2.2 非選擇性催化還原催化劑
        1.2.3 NO_x的選擇性催化還原
        1.2.4 SCR反應機理
        1.2.5 沸石分子篩催化劑的SCR失活機理
    1.3 選題思路與研究內容
        1.3.1 選題思路
        1.3.2 論文的主要研究內容
    參考文獻
第二章 實驗裝置及主要測試手段
    2.1 實驗裝置
        2.1.1 脫氮活性評價裝置
        2.1.2 程序升溫實驗裝置
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 Mo／ZSM-5樣品的制備
        2.2.2 Fe-Mo／ZSM-5樣品的制備
    2.3 催化劑的表征技術
        2.3.1 比表面積與孔結構
        2.3.2 XRD表征
        2.3.3 X-光電子能譜(XPS)
        2.3.4 紅外表征
        2.3.5 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.3.6 ICP測試
第三章 NH_3-SCR催化劑載體與活性組分研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑制備
        3.2.1 負載不同過元素樣品的制備
        3.2.2 不同Si／Al比樣品的制備
    3.3 活性組分對負載型ZSM-5催化性能的影響
        3.3.1 活性組分對SCR反應性能的影響
        3.3.2 活性組分對NO直接分解活性的影響
    3.4 不同Si／Al比的HSM-5載體對催化性能的影響
    3.5 Fe-Mo／ZSM-5催化劑的性能
        3.5.1 第二活性組分的篩選
        3.5.2 Fe-Mo／ZSM-5與Mo／ZSM-5和Fe／ZSM-5催化性能的比較
    3.6 本章小結
    參考文獻
第四章 Mo／ZSM-5催化劑上NO選擇性催化還原研究
    4.1 引言
    4.2 不同制備方法Mo／SM-5催化劑的性能
        4.2.1 NH_3-SCR反應活性
        4.2.2 XRD測試
        4.2.3 催化劑的SEM、EDS和ICP測試
    4.3 不同Mo含量的Mo／SM-5催化劑性能
        4.3.1 NH_3-SCR反應活性
        4.3.2 催化劑的XRD分析
    4.4 反應條件對NH3-SCR活性的影響
        4.4.1 NO濃度
        4.4.2 O_2濃度
        4.4.3 空速
    4.5 Mo／ZSM-5催化劑的NH_3-SCR反應穩(wěn)定性
        4.5.1 反應穩(wěn)定性
        4.5.2 XRD分析
        4.5.3 IR分析
    4.6 催化劑的吸附性能
        4.6.1 NO-TPD
        4.6.2 NH_3-TPD
        4.6.3 H_2-TPR
    4.7 XPS
        4.7.1 不同Mo含量樣品
        4.7.2 不同Si／Al比樣品
        4.7.3 SCR反應機理探討
    4.8 本章小結
    參考文獻
第五章 Fe-Mo／ZSM-5催化劑上NO的選擇性催化還原研究
    5.1 引言
    5.2 Fe-Mo／ZSM-5催化劑活性
        5.2.1 不同擔載順序的影響
        5.2.2 Fe／Mo比對催化性能的影響
    5.3 反應條件的影響及穩(wěn)定性
        5.3.1 氧氣濃度
        5.3.2 空速的影響
        5.3.3 SCR反應穩(wěn)定性
    5.4 Fe-Mo／ZSM-5的XRD和XPS分析
        5.4.1 XRD分析
        5.4.2 XPS
    5.5 焙燒條件對催化性能的影響
        5.5.1 不同焙燒條件下的催化活性
        5.5.2 XRD結果
        5.5.3 比表面(BET)及孔容積等測試結果
        5.5.4 焙燒殘留含氮物種分析
    5.6 本章小結
    參考文獻
第六章 Fe-Mo／ZSM-5催化劑的表面吸附及NO還原性能研究
    6.1 引言
    6.2 NH_3-TPD
        6.2.1 不同擔載順序樣品的NH_3-TPD
        6.2.2 不同Fe／Mo比樣品的NH_3-TPD
        6.2.3 不同處理樣品的NH_3-TPD
    6.3 吸附實驗
        6.3.1 吸附NO的TPD
        6.3.2 NO和O_2共吸附的NO-TPD
        6.3.3 NO和NH_3共吸附的NO-TPD
        6.3.4 NO-O_2-NH_3共吸附后的TPD
    6.4 暫態(tài)響應實驗結果
        6.4.1 NO的暫態(tài)響應
        6.4.2 NH_3的暫態(tài)響應
        6.4.3 O_2的暫態(tài)響應
    6.5 討論
        6.5.1 NO吸附物種
        6.5.2 O_2在NO吸附中的作用
        6.5.3 NO還原機理
    6.6 本章小結
    參考文獻
第七章 Fe-Mo／ZSM-5催化劑上NO催化還原反應動力學研究
    7.1 引言
    7.2 實驗部分
        7.2.1 催化反應速率和活性的測定
        7.2.2 計算方法和語言
    7.3 動力學模型的建立
        7.3.1 實驗數據分析
        7.3.2 冪律動力學方程(模型Ⅰ)
        7.3.3 以L-H機理為基礎的動力方程(模型Ⅱ)
    7.4 模擬結果與討論
        7.4.1 冪律動力學方程的模擬結果
        7.4.2 L-H機理動力學方程
        7.4.3 模型檢驗
        7.4.4 SCR反應機理
    7.5 本章小結
    參考文獻
第八章 結論
    8.1 引言
    8.2 Mo／ZSM-5催化劑上NH_3-SCR總結
    8.3 Fe-Mo／ZSM-5催化劑上NH_3-SCR總結
    8.4 Fe-Mo／ZSM-5催化劑的表面吸附性能研究結果
    8.5 SCR反應機理及動力學研究
    8.6 論文的創(chuàng)新點
后記
附錄
作者簡介
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3173096