Co、Mn水滑石基復(fù)合氧化物催化劑上碳煙和NOx的催化消除
發(fā)布時(shí)間:2021-04-26 17:35
碳煙和NOx是柴油車(chē)尾氣中的主要污染物。如何降低碳煙的燃燒溫度同時(shí)提高NOx的還原效率是降低柴油車(chē)污染的關(guān)鍵。高效的氧化型催化劑可以顯著降低碳煙催化燃燒的活化能,而具有還原活性位的催化劑可以提高碳煙還原NOx的效率。本文選取Co、Mn為主體元素的水滑石基復(fù)合氧化物作為催化劑,并用K對(duì)催化劑進(jìn)行改性,優(yōu)化了催化劑的組成、K的負(fù)載量、催化劑的焙燒溫度等參數(shù)。另外,基于in situ DRIFTS表征結(jié)果,對(duì)NOx的儲(chǔ)存物種進(jìn)行了深入研究以揭示NOx的儲(chǔ)存路徑,并對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探討。首先,用pH值共沉淀法成功制備了CoMgAlO水滑石基氧化物并負(fù)載了不同含量的K,考察了K負(fù)載量對(duì)催化劑的碳煙燃燒活性和NOx儲(chǔ)存性能的影響。在200400 oC的柴油車(chē)尾氣溫度范圍內(nèi),所有催化劑都顯示出了很高的催化活性。當(dāng)K的負(fù)載量達(dá)到4.5 wt.%時(shí),改進(jìn)效果比較顯著。K的添加增加了活性Co物種的數(shù)目,增強(qiáng)了體相晶格氧的移動(dòng)性,從而提高了催化劑的碳煙燃燒活性。此外,K的添加使含氮儲(chǔ)存物種多元化,因而提高了催化劑的NOx儲(chǔ)存能力。電子給體K物種的存在有利于氣相O2...
【文章來(lái)源】:天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:129 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
中文摘要
ABSTRACT
第一章 研究背景簡(jiǎn)介
1.1 汽車(chē)尾氣的主要成分及危害
1.2 汽車(chē)尾氣排放標(biāo)準(zhǔn)
1.3 汽車(chē)尾氣污染的防治
第二章 文獻(xiàn)綜述
2.1 碳煙燃燒催化劑
2.1.1 碳煙催化消除技術(shù)
2.1.2 碳煙催化消除的機(jī)理研究
2.1.3 碳煙催化消除的催化劑及催化過(guò)程研究
2.1.3.1 貴金屬催化劑
2.1.3.2 過(guò)渡金屬氧化物催化劑
2.2 消除NOx 催化劑
2.3 同時(shí)消除碳煙和儲(chǔ)存/還原NOx 的催化劑
2.3.1 同時(shí)消除碳煙和儲(chǔ)存/還原NOx 的催化機(jī)理研究
2.3.2 同時(shí)消除碳煙和儲(chǔ)存/還原NOx 的催化技術(shù)
2.3.3 同時(shí)消除碳煙和儲(chǔ)存/還原NOx 的催化劑及催化過(guò)程研究
2.4 堿金屬摻雜催化劑的優(yōu)勢(shì)
2.4.1 堿金屬摻雜催化劑在碳煙燃燒反應(yīng)中的應(yīng)用
2.4.2 堿金屬摻雜催化劑在NOx 儲(chǔ)存和/或消除反應(yīng)中的應(yīng)用
2.4.3 堿金屬摻雜催化劑在同時(shí)消除碳煙和儲(chǔ)存和/或消除 NOx 反應(yīng)中的應(yīng)用
2.5 水滑石基復(fù)合氧化物催化劑的優(yōu)勢(shì)
2.5.1 水滑石的結(jié)構(gòu)
2.5.2 水滑石材料的主要性質(zhì)
2.5.3 水滑石基復(fù)合氧化物在催化中的應(yīng)用
2.6 論文工作設(shè)計(jì)
2.6.1 論文選題依據(jù)
2.6.2 論文的主要研究?jī)?nèi)容
第三章 K的負(fù)載量對(duì)水滑石基CoMgAlO 復(fù)合氧化物催化劑上碳煙燃燒和NOx儲(chǔ)存活性的影響
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和試劑
3.2.2 催化劑制備
3.2.3 催化劑表征
3.2.4 活性測(cè)試
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 前驅(qū)體的表征
3.3.2 催化劑的表征
3.3.3 催化劑的碳煙燃燒活性
3.3.4 催化劑的NOx 儲(chǔ)存活性
3.4 本章小結(jié)
第四章 焙燒溫度對(duì)K/CoMgAlO 復(fù)合氧化物催化劑碳煙燃燒、NOx 儲(chǔ)存和碳煙-NOx 共消除活性的影響
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)
4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和試劑
4.2.2 催化劑制備
4.2.3 催化劑表征
4.2.4 催化劑活性測(cè)試
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 催化劑的表征
4.3.2 催化劑上碳煙的燃燒活性
4.3.3 催化劑上NOx 的儲(chǔ)存活性和消除活性
4.4 本章小結(jié)
第五章 Mn 含量對(duì)MnxM93-xAlO 水滑石基復(fù)合氧化物催化劑上碳煙-NOx 共消除活性的影響
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)
5.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和試劑
5.2.2 催化劑制備
5.2.3 催化劑表征
5.2.4 催化劑活性測(cè)試
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 前驅(qū)體的表征
5.3.2 催化劑的表征
5.3.3 催化劑上的碳煙燃燒活性
5.3.4 催化劑上的NOx 儲(chǔ)存和消除活性
5.4 本章小結(jié)
第六章 K 的負(fù)載量對(duì)MnMgAlO 水滑石基復(fù)合氧化物催化劑上碳煙-NOx 共消除活性的影響
6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)
6.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和試劑
6.2.2 催化劑制備
6.2.3 催化劑表征
6.2.4 催化劑活性測(cè)試
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 催化劑的表征
6.3.2 催化劑上的碳煙燃燒活性
6.3.3 催化劑上的NOx 儲(chǔ)存和還原活性
6.3.4 含K 催化劑的熱穩(wěn)定性
6.4 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 本工作創(chuàng)新點(diǎn)
7.3 展望
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和科研情況說(shuō)明
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]汽車(chē)尾氣污染控制方法探討[J]. 原培勝,張永,朱大林,牛巧云. 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2009(02)
[2]類(lèi)水滑石衍生CuAlO催化劑同時(shí)去除碳顆粒和氮氧化物[J]. 王仲鵬,陳銘夏,上官文峰. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2009(01)
[3]柴油車(chē)的顆粒捕集器[J]. 王鳳艷,吳海波. 內(nèi)燃機(jī). 2008(04)
[4]柴油機(jī)尾氣凈化催化劑的最新研究進(jìn)展[J]. 趙震,張桂臻,劉堅(jiān),梁鵬,許潔,段愛(ài)軍,姜桂元,徐春明. 催化學(xué)報(bào). 2008(03)
[5]載體焙燒溫度對(duì)NOx儲(chǔ)存還原催化劑K/Pt/TiO2-ZrO2結(jié)構(gòu)與性能的影響[J]. 劉詠,孟明,郭麗紅,查宇清. 催化學(xué)報(bào). 2007(10)
[6]K和Cu部分取代對(duì)LaMnO3鈣鈦礦型催化劑同時(shí)去除NOx和碳煙的影響[J]. 彭小圣,林赫,上官文峰,黃震. 催化學(xué)報(bào). 2006(09)
[7]汽車(chē)尾氣排放標(biāo)準(zhǔn)[J]. 鄧文杰. 汽車(chē)實(shí)用技術(shù). 2005(06)
[8]Pt/Mg-Al-O催化劑上NOx的存儲(chǔ)性能[J]. 程昊,陳光文,王樹(shù)東,吳迪鏞,張引,李恒強(qiáng). 催化學(xué)報(bào). 2004(04)
[9]鎂鐵雙羥基復(fù)合金屬氧化物的可控合成及晶面生長(zhǎng)特征研究[J]. 張慧,齊榮,劉麗娜,段雪. 化學(xué)物理學(xué)報(bào). 2003(01)
[10]稀薄燃燒型汽車(chē)尾氣凈化的研究[J]. 皇甫藝,周曉謀. 環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備. 2003(01)
本文編號(hào):3161824
【文章來(lái)源】:天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:129 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
中文摘要
ABSTRACT
第一章 研究背景簡(jiǎn)介
1.1 汽車(chē)尾氣的主要成分及危害
1.2 汽車(chē)尾氣排放標(biāo)準(zhǔn)
1.3 汽車(chē)尾氣污染的防治
第二章 文獻(xiàn)綜述
2.1 碳煙燃燒催化劑
2.1.1 碳煙催化消除技術(shù)
2.1.2 碳煙催化消除的機(jī)理研究
2.1.3 碳煙催化消除的催化劑及催化過(guò)程研究
2.1.3.1 貴金屬催化劑
2.1.3.2 過(guò)渡金屬氧化物催化劑
2.2 消除NOx 催化劑
2.3 同時(shí)消除碳煙和儲(chǔ)存/還原NOx 的催化劑
2.3.1 同時(shí)消除碳煙和儲(chǔ)存/還原NOx 的催化機(jī)理研究
2.3.2 同時(shí)消除碳煙和儲(chǔ)存/還原NOx 的催化技術(shù)
2.3.3 同時(shí)消除碳煙和儲(chǔ)存/還原NOx 的催化劑及催化過(guò)程研究
2.4 堿金屬摻雜催化劑的優(yōu)勢(shì)
2.4.1 堿金屬摻雜催化劑在碳煙燃燒反應(yīng)中的應(yīng)用
2.4.2 堿金屬摻雜催化劑在NOx 儲(chǔ)存和/或消除反應(yīng)中的應(yīng)用
2.4.3 堿金屬摻雜催化劑在同時(shí)消除碳煙和儲(chǔ)存和/或消除 NOx 反應(yīng)中的應(yīng)用
2.5 水滑石基復(fù)合氧化物催化劑的優(yōu)勢(shì)
2.5.1 水滑石的結(jié)構(gòu)
2.5.2 水滑石材料的主要性質(zhì)
2.5.3 水滑石基復(fù)合氧化物在催化中的應(yīng)用
2.6 論文工作設(shè)計(jì)
2.6.1 論文選題依據(jù)
2.6.2 論文的主要研究?jī)?nèi)容
第三章 K的負(fù)載量對(duì)水滑石基CoMgAlO 復(fù)合氧化物催化劑上碳煙燃燒和NOx儲(chǔ)存活性的影響
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和試劑
3.2.2 催化劑制備
3.2.3 催化劑表征
3.2.4 活性測(cè)試
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 前驅(qū)體的表征
3.3.2 催化劑的表征
3.3.3 催化劑的碳煙燃燒活性
3.3.4 催化劑的NOx 儲(chǔ)存活性
3.4 本章小結(jié)
第四章 焙燒溫度對(duì)K/CoMgAlO 復(fù)合氧化物催化劑碳煙燃燒、NOx 儲(chǔ)存和碳煙-NOx 共消除活性的影響
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)
4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和試劑
4.2.2 催化劑制備
4.2.3 催化劑表征
4.2.4 催化劑活性測(cè)試
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 催化劑的表征
4.3.2 催化劑上碳煙的燃燒活性
4.3.3 催化劑上NOx 的儲(chǔ)存活性和消除活性
4.4 本章小結(jié)
第五章 Mn 含量對(duì)MnxM93-xAlO 水滑石基復(fù)合氧化物催化劑上碳煙-NOx 共消除活性的影響
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)
5.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和試劑
5.2.2 催化劑制備
5.2.3 催化劑表征
5.2.4 催化劑活性測(cè)試
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 前驅(qū)體的表征
5.3.2 催化劑的表征
5.3.3 催化劑上的碳煙燃燒活性
5.3.4 催化劑上的NOx 儲(chǔ)存和消除活性
5.4 本章小結(jié)
第六章 K 的負(fù)載量對(duì)MnMgAlO 水滑石基復(fù)合氧化物催化劑上碳煙-NOx 共消除活性的影響
6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)
6.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和試劑
6.2.2 催化劑制備
6.2.3 催化劑表征
6.2.4 催化劑活性測(cè)試
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 催化劑的表征
6.3.2 催化劑上的碳煙燃燒活性
6.3.3 催化劑上的NOx 儲(chǔ)存和還原活性
6.3.4 含K 催化劑的熱穩(wěn)定性
6.4 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 本工作創(chuàng)新點(diǎn)
7.3 展望
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和科研情況說(shuō)明
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]汽車(chē)尾氣污染控制方法探討[J]. 原培勝,張永,朱大林,牛巧云. 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2009(02)
[2]類(lèi)水滑石衍生CuAlO催化劑同時(shí)去除碳顆粒和氮氧化物[J]. 王仲鵬,陳銘夏,上官文峰. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2009(01)
[3]柴油車(chē)的顆粒捕集器[J]. 王鳳艷,吳海波. 內(nèi)燃機(jī). 2008(04)
[4]柴油機(jī)尾氣凈化催化劑的最新研究進(jìn)展[J]. 趙震,張桂臻,劉堅(jiān),梁鵬,許潔,段愛(ài)軍,姜桂元,徐春明. 催化學(xué)報(bào). 2008(03)
[5]載體焙燒溫度對(duì)NOx儲(chǔ)存還原催化劑K/Pt/TiO2-ZrO2結(jié)構(gòu)與性能的影響[J]. 劉詠,孟明,郭麗紅,查宇清. 催化學(xué)報(bào). 2007(10)
[6]K和Cu部分取代對(duì)LaMnO3鈣鈦礦型催化劑同時(shí)去除NOx和碳煙的影響[J]. 彭小圣,林赫,上官文峰,黃震. 催化學(xué)報(bào). 2006(09)
[7]汽車(chē)尾氣排放標(biāo)準(zhǔn)[J]. 鄧文杰. 汽車(chē)實(shí)用技術(shù). 2005(06)
[8]Pt/Mg-Al-O催化劑上NOx的存儲(chǔ)性能[J]. 程昊,陳光文,王樹(shù)東,吳迪鏞,張引,李恒強(qiáng). 催化學(xué)報(bào). 2004(04)
[9]鎂鐵雙羥基復(fù)合金屬氧化物的可控合成及晶面生長(zhǎng)特征研究[J]. 張慧,齊榮,劉麗娜,段雪. 化學(xué)物理學(xué)報(bào). 2003(01)
[10]稀薄燃燒型汽車(chē)尾氣凈化的研究[J]. 皇甫藝,周曉謀. 環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備. 2003(01)
本文編號(hào):3161824
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