菱/錳鐵礦石低溫SCR脫硝催化劑的制備及改性研究
發(fā)布時(shí)間:2021-04-25 13:52
選擇性催化還原法(Selective Catalytic Reduction,SCR)是近年來工業(yè)上廣泛應(yīng)用的一種煙氣脫硝技術(shù)。但目前商用釩鎢鈦(V205-W03/TiO2)催化劑的活性窗口溫度較高,采用高溫高塵的布置方式影響催化脫硝裝置的正常運(yùn)行,同時(shí)該催化劑價(jià)格昂貴,主要活性組分釩是環(huán)境污染物,因此開發(fā)低溫、高效、廉價(jià)的新型SCR脫硝催化劑是優(yōu)化煙氣脫硝,保護(hù)大氣環(huán)境的一個(gè)重要課題。本文以菱/錳鐵礦石作為研究對(duì)象,對(duì)其采用煅燒、摻雜稀土元素Ce、微波改性等手段制備一系列SCR脫硝催化劑,研究這兩種鐵礦石催化劑的SCR脫硝活性和抗硫特性。通過XRF、BET、XRD、NH3-TPD、TG等表征手段,分析鐵礦石催化劑改性前后的組分、表面結(jié)構(gòu),微觀形貌,晶型形態(tài)、表面酸性等。同時(shí)通過SCR脫硝試驗(yàn),研究空速、氨氮比、氧含量等實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)催化劑脫硝活性的影響。主要結(jié)論如下:煅燒溫度對(duì)菱鐵礦和錳鐵礦催化劑的表面結(jié)構(gòu)和活性組分有很大的影響。煅燒溫度分別為450℃、550℃、650℃時(shí),450℃煅燒處理的菱/錳鐵礦催化效率最佳,650℃時(shí)最差。450℃煅燒的菱鐵礦主要產(chǎn)物為γ-Fe203,經(jīng)過550...
【文章來源】:東南大學(xué)江蘇省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:69 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 研究背景
1.2 NOx的來源及危害
1.3 固定源NOx的生成機(jī)理
1.3.1 燃料型NOx的生成機(jī)理
1.3.2 熱力型NOx的生成機(jī)理
1.3.3 快速型NOx的生成機(jī)理
1.4 固定源NOx的控制技術(shù)
1.4.1 燃燒前控制技術(shù)
1.4.2 燃燒過程控制技術(shù)
1.4.3 燃燒后煙氣脫硝技術(shù)
1.5 SCR脫硝催化劑
1.5.1 貴金屬SCR脫硝催化劑
1.5.2 分子篩SCR脫硝催化劑
1.5.3 金屬氧化物SCR脫硝催化劑
1.6 低溫SCR脫硝催化劑
1.6.1 鐵基、錳基低溫SCR脫硝催化劑
1.6.2 鐵礦石低溫SCR脫硝催化劑
1.6.3 鈰摻雜優(yōu)化菱/錳鐵礦石的SCR脫硝活性
1.6.4 微波優(yōu)化菱/錳鐵礦石的低溫SCR脫硝活性
1.7 本文研究目的和內(nèi)容
第二章 SCR脫硝實(shí)驗(yàn)研究方法
2.1 SCR脫硝實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
2.1.1 配氣系統(tǒng)
2.1.2 加熱系統(tǒng)
2.1.3 反應(yīng)系統(tǒng)
2.1.4 煙氣分析系統(tǒng)
2.2 催化劑的制備
2.2.1 菱/錳鐵礦石簡介
2.2.2 催化劑的制備及改性
2.3 催化劑的表征分析
2.3.1 X-射線熒光光譜(XRF)分析
2.3.2 催化劑的比表面(BET)分析
2.3.3 催化劑晶體形態(tài)(XRD)分析
2.3.4 氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)分析
2.3.5 熱重(TG)分析
2.4 催化劑的活性評(píng)價(jià)
2.4.1 實(shí)驗(yàn)步驟
2.4.2 實(shí)驗(yàn)參數(shù)
2.5 本章小結(jié)
第三章 改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝性能
3.1 不同煅燒溫度菱鐵礦催化劑的SCR脫硝性能
3.2 摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑的SCR脫硝實(shí)驗(yàn)研究
3.2.1 摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑的SCR脫硝活性
3.2.2 摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑的XRF分析
3.3 改性前后菱鐵礦催化劑的表征分析
3.3.1 改性前后菱鐵礦催化劑的BET分析
3.3.2 改性前后菱鐵礦催化劑的XRD分析
3.3.3 改性前后菱鐵礦催化劑的NH3-TPD分析
3.4 實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
3.4.1 空速對(duì)摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
3.4.2 氨氮比對(duì)摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
3.4.3 氧含量對(duì)摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
3.5 改性前后菱鐵礦催化劑的抗硫性和持久性研究
2對(duì)催化劑催化脫硝效率的影響"> 3.5.1 SO2對(duì)催化劑催化脫硝效率的影響
2對(duì)催化劑催化脫硝特性的影響"> 3.5.2 SO2對(duì)催化劑催化脫硝特性的影響
3.6 本章小結(jié)
第四章 改性錳鐵礦催化劑SCR脫硝性能
4.1 不同煅燒溫度錳鐵礦催化劑的催化脫硝性能對(duì)比
4.2 摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑的SCR脫硝性能研究
4.2.1 摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑的SCR脫硝活性對(duì)比
2對(duì)摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑催化脫硝效率的影響"> 4.2.2 SO2對(duì)摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑催化脫硝效率的影響
4.3 微波及摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑的SCR脫硝實(shí)驗(yàn)研究
4.3.1 微波及摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑的SCR脫硝活性
4.3.2 微波及摻雜Ce改性前后錳鐵礦催化劑的BET分析
4.3.3 微波及摻雜Ce改性前后錳鐵礦催化劑的XRD分析
3-TPD分析"> 4.3.4 微波及摻雜Ce改性前后錳鐵礦催化劑的NH3-TPD分析
4.4 實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)改性錳鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
4.4.1 空速對(duì)改性錳鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
4.4.2 氨氮比對(duì)改性錳鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
4.4.3 氧含量對(duì)改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
5.1 總結(jié)
5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表論文及研究成果
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]微波輻射對(duì)鐵基催化劑低溫SCR脫硝活性的影響[J]. 蔡森,歸柯庭. 動(dòng)力工程學(xué)報(bào). 2015(12)
[2]鈰基催化劑用于NH3選擇性催化還原NOx的研究進(jìn)展[J]. 姚小江,貢營濤,李紅麗,楊復(fù)沫. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(05)
[3]鐵礦石低溫催化脫硝性能研究[J]. 查賢斌,梁輝,歸柯庭,蔡森,王瑞. 工程熱物理學(xué)報(bào). 2015(04)
[4]煅燒溫度對(duì)Mn改性γ-Fe2O3催化劑結(jié)構(gòu)及低溫SCR脫硝活性的影響[J]. 張信莉,王棟,彭建升,路春美,徐麗婷. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(02)
[5]氮氧化物排放現(xiàn)狀及防治對(duì)策分析[J]. 芶永桃,張饒,陳琴. 瀘天化科技. 2014(02)
[6]抗SO2和H2O中毒的低溫NH3-SCR脫硝催化劑研究進(jìn)展[J]. 楊超,程華,黃碧純. 化工進(jìn)展. 2014(04)
[7]蜂窩狀SCR脫硝催化劑成型配方選擇[J]. 姚杰,仲兆平. 中國環(huán)境科學(xué). 2013(12)
[8]Fe2O3 particles as superior catalysts for low temperature selective catalytic reduction of NO with NH3[J]. Xiaobo Wang,Keting Gui. Journal of Environmental Sciences. 2013(12)
[9]火電企業(yè)氮氧化物排放現(xiàn)狀與控制技術(shù)探討[J]. 趙亞琳,陳滿誠. 知識(shí)經(jīng)濟(jì). 2013(11)
[10]鐵鈰復(fù)合氧化物催化劑SCR脫硝的改性研究[J]. 熊志波,路春美. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2013(03)
博士論文
[1]基于Mn/Ce-ZrO2催化劑的低溫NH3-SCR脫硝性能研究[D]. 張曉鵬.南開大學(xué) 2013
[2]鐵基SCR脫硝催化劑改性研究[D]. 熊志波.山東大學(xué) 2013
碩士論文
[1]活性炭治理煙氣中氮氧化物的研究[D]. 楊超.湘潭大學(xué) 2006
本文編號(hào):3159502
【文章來源】:東南大學(xué)江蘇省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:69 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 研究背景
1.2 NOx的來源及危害
1.3 固定源NOx的生成機(jī)理
1.3.1 燃料型NOx的生成機(jī)理
1.3.2 熱力型NOx的生成機(jī)理
1.3.3 快速型NOx的生成機(jī)理
1.4 固定源NOx的控制技術(shù)
1.4.1 燃燒前控制技術(shù)
1.4.2 燃燒過程控制技術(shù)
1.4.3 燃燒后煙氣脫硝技術(shù)
1.5 SCR脫硝催化劑
1.5.1 貴金屬SCR脫硝催化劑
1.5.2 分子篩SCR脫硝催化劑
1.5.3 金屬氧化物SCR脫硝催化劑
1.6 低溫SCR脫硝催化劑
1.6.1 鐵基、錳基低溫SCR脫硝催化劑
1.6.2 鐵礦石低溫SCR脫硝催化劑
1.6.3 鈰摻雜優(yōu)化菱/錳鐵礦石的SCR脫硝活性
1.6.4 微波優(yōu)化菱/錳鐵礦石的低溫SCR脫硝活性
1.7 本文研究目的和內(nèi)容
第二章 SCR脫硝實(shí)驗(yàn)研究方法
2.1 SCR脫硝實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
2.1.1 配氣系統(tǒng)
2.1.2 加熱系統(tǒng)
2.1.3 反應(yīng)系統(tǒng)
2.1.4 煙氣分析系統(tǒng)
2.2 催化劑的制備
2.2.1 菱/錳鐵礦石簡介
2.2.2 催化劑的制備及改性
2.3 催化劑的表征分析
2.3.1 X-射線熒光光譜(XRF)分析
2.3.2 催化劑的比表面(BET)分析
2.3.3 催化劑晶體形態(tài)(XRD)分析
2.3.4 氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)分析
2.3.5 熱重(TG)分析
2.4 催化劑的活性評(píng)價(jià)
2.4.1 實(shí)驗(yàn)步驟
2.4.2 實(shí)驗(yàn)參數(shù)
2.5 本章小結(jié)
第三章 改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝性能
3.1 不同煅燒溫度菱鐵礦催化劑的SCR脫硝性能
3.2 摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑的SCR脫硝實(shí)驗(yàn)研究
3.2.1 摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑的SCR脫硝活性
3.2.2 摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑的XRF分析
3.3 改性前后菱鐵礦催化劑的表征分析
3.3.1 改性前后菱鐵礦催化劑的BET分析
3.3.2 改性前后菱鐵礦催化劑的XRD分析
3.3.3 改性前后菱鐵礦催化劑的NH3-TPD分析
3.4 實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
3.4.1 空速對(duì)摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
3.4.2 氨氮比對(duì)摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
3.4.3 氧含量對(duì)摻雜Ce改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
3.5 改性前后菱鐵礦催化劑的抗硫性和持久性研究
2對(duì)催化劑催化脫硝效率的影響"> 3.5.1 SO2對(duì)催化劑催化脫硝效率的影響
2對(duì)催化劑催化脫硝特性的影響"> 3.5.2 SO2對(duì)催化劑催化脫硝特性的影響
3.6 本章小結(jié)
第四章 改性錳鐵礦催化劑SCR脫硝性能
4.1 不同煅燒溫度錳鐵礦催化劑的催化脫硝性能對(duì)比
4.2 摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑的SCR脫硝性能研究
4.2.1 摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑的SCR脫硝活性對(duì)比
2對(duì)摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑催化脫硝效率的影響"> 4.2.2 SO2對(duì)摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑催化脫硝效率的影響
4.3 微波及摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑的SCR脫硝實(shí)驗(yàn)研究
4.3.1 微波及摻雜Ce改性錳鐵礦催化劑的SCR脫硝活性
4.3.2 微波及摻雜Ce改性前后錳鐵礦催化劑的BET分析
4.3.3 微波及摻雜Ce改性前后錳鐵礦催化劑的XRD分析
3-TPD分析"> 4.3.4 微波及摻雜Ce改性前后錳鐵礦催化劑的NH3-TPD分析
4.4 實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)改性錳鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
4.4.1 空速對(duì)改性錳鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
4.4.2 氨氮比對(duì)改性錳鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
4.4.3 氧含量對(duì)改性菱鐵礦催化劑SCR脫硝活性的影響
4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
5.1 總結(jié)
5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表論文及研究成果
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]微波輻射對(duì)鐵基催化劑低溫SCR脫硝活性的影響[J]. 蔡森,歸柯庭. 動(dòng)力工程學(xué)報(bào). 2015(12)
[2]鈰基催化劑用于NH3選擇性催化還原NOx的研究進(jìn)展[J]. 姚小江,貢營濤,李紅麗,楊復(fù)沫. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(05)
[3]鐵礦石低溫催化脫硝性能研究[J]. 查賢斌,梁輝,歸柯庭,蔡森,王瑞. 工程熱物理學(xué)報(bào). 2015(04)
[4]煅燒溫度對(duì)Mn改性γ-Fe2O3催化劑結(jié)構(gòu)及低溫SCR脫硝活性的影響[J]. 張信莉,王棟,彭建升,路春美,徐麗婷. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(02)
[5]氮氧化物排放現(xiàn)狀及防治對(duì)策分析[J]. 芶永桃,張饒,陳琴. 瀘天化科技. 2014(02)
[6]抗SO2和H2O中毒的低溫NH3-SCR脫硝催化劑研究進(jìn)展[J]. 楊超,程華,黃碧純. 化工進(jìn)展. 2014(04)
[7]蜂窩狀SCR脫硝催化劑成型配方選擇[J]. 姚杰,仲兆平. 中國環(huán)境科學(xué). 2013(12)
[8]Fe2O3 particles as superior catalysts for low temperature selective catalytic reduction of NO with NH3[J]. Xiaobo Wang,Keting Gui. Journal of Environmental Sciences. 2013(12)
[9]火電企業(yè)氮氧化物排放現(xiàn)狀與控制技術(shù)探討[J]. 趙亞琳,陳滿誠. 知識(shí)經(jīng)濟(jì). 2013(11)
[10]鐵鈰復(fù)合氧化物催化劑SCR脫硝的改性研究[J]. 熊志波,路春美. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2013(03)
博士論文
[1]基于Mn/Ce-ZrO2催化劑的低溫NH3-SCR脫硝性能研究[D]. 張曉鵬.南開大學(xué) 2013
[2]鐵基SCR脫硝催化劑改性研究[D]. 熊志波.山東大學(xué) 2013
碩士論文
[1]活性炭治理煙氣中氮氧化物的研究[D]. 楊超.湘潭大學(xué) 2006
本文編號(hào):3159502
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