農(nóng)業(yè)土壤中類固醇雌激素的潛在風(fēng)險(xiǎn)與歸趨機(jī)理研究
發(fā)布時(shí)間:2021-04-11 00:53
類固醇雌激素(Steroid estrogens,SEs)屬于內(nèi)分泌干擾物。作為一種新型污染物,SEs具有分布廣、低濃度、高毒性、多態(tài)性等特征,在世界各地水土環(huán)境中已頻繁檢出。尤其是在當(dāng)前農(nóng)業(yè)和牧畜業(yè)日趨集約化、設(shè)備化的大背景下,更加促進(jìn)了SEs向環(huán)境的排放,由此帶來并造成的生物內(nèi)分泌功能干擾、土壤與水環(huán)境功能的改變、以及生態(tài)環(huán)境污染風(fēng)險(xiǎn)不言而喻。SEs在環(huán)境中的遷移機(jī)制與歸趨機(jī)理問題也成為國內(nèi)外研究熱點(diǎn)。但是利用畜禽糞便施肥后,其中的SEs在農(nóng)業(yè)包氣帶與淺層地下水中的穿透過程尚不明確。因此,開展SEs在農(nóng)業(yè)土壤中的吸附/解吸與微生物降解等遷移轉(zhuǎn)化過程研究并預(yù)測其環(huán)境風(fēng)險(xiǎn),深化對地下環(huán)境中新型污染物遷移轉(zhuǎn)化機(jī)理的理論認(rèn)識具有重要的科學(xué)意義。本課題以典型農(nóng)業(yè)源雌酮(E1)與雌二醇(17β-E2)在土壤中的環(huán)境行為為研究對象,融合分析化學(xué)、水文地質(zhì)學(xué)、環(huán)境化學(xué)、界面化學(xué)等理論與方法,以SEs測試技術(shù)開發(fā)—場地調(diào)查—室內(nèi)實(shí)驗(yàn)—機(jī)理分析為研究主線,揭示了農(nóng)業(yè)地下環(huán)境中SEs的潛在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn),土壤及其有機(jī)組分與E1和17β-E2的交互作用機(jī)理,在此基礎(chǔ)上探討了E1與17β-E2的微生物可利用性及其...
【文章來源】:沈陽大學(xué)遼寧省
【文章頁數(shù)】:166 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 立題依據(jù)
1.1.1 課題來源
1.1.2 選題背景及研究意義
1.2 文獻(xiàn)綜述
1.2.1 環(huán)境中的類固醇雌激素
1.2.1.1 類固醇雌激素的種類
1.2.1.2 類固醇雌激素的來源與排放特征
1.2.1.3 類固醇雌激素的危害
1.2.2 類固醇雌激素在土壤-地下水系統(tǒng)中的遷移轉(zhuǎn)化
1.2.2.1 土壤對SEs的吸附特征及機(jī)理
1.2.2.2 土壤微生物對SEs的降解/轉(zhuǎn)化特征及機(jī)理
1.2.2.3 SEs在地下環(huán)境中的“穿透”過程
1.2.3 研究展望
1.3 主要研究內(nèi)容
1.3.1 研究目標(biāo)
1.3.2 研究內(nèi)容
1.3.3 研究方案
第2章 基于UAE/SPE-衍生化-GC/MS的SEs測試方法開發(fā)
2.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法
2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料
2.1.2 樣品采集
2.1.3 樣品前處理
2.1.4 GC-MS測定
2.2 色譜與質(zhì)譜行為
2.3 SPE條件優(yōu)化
2.3.1 固相萃取柱的選擇
2.3.2 水樣pH值的選擇
2.3.3 洗脫溶劑的選擇
2.3.4 凈化條件的優(yōu)化
2.4 衍生化條件優(yōu)化
2.5 測試方法的驗(yàn)證與應(yīng)用
2.5.1 線性范圍與檢測限
2.5.2 回收率與精密度
2.5.3 測試方法的應(yīng)用
2.6 小結(jié)
第3章 場地SEs的空間分異特征及其風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)
3.1 場地概況
3.1.1 自然地理
3.1.2 地質(zhì)背景
3.2 場地水文地質(zhì)條件
3.2.1 地下水賦存條件
3.2.2 地下水補(bǔ)-徑-排條件
3.2.3 場地物-化-生環(huán)境參數(shù)的時(shí)空分異特征
3.3 場地SEs空間分異特征
3.3.1 地下水中SEs的水平分布特征
3.3.2 土壤中SEs的垂向分布特征
3.4 場地中SEs穿透機(jī)理初探
3.5 場地SEs污染風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)
3.5.1 SEs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)
3.5.2 SEs健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)
3.6 小結(jié)
第4章 土壤及其連續(xù)堿提取SOM對SEs的吸附特征與機(jī)理
4.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法
4.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑
4.1.2 土樣制備及其有機(jī)質(zhì)組分的提取與表征
4.1.3 吸附與解吸批實(shí)驗(yàn)
4.1.4 數(shù)據(jù)處理
4.2 土壤及其有機(jī)質(zhì)組分特征
4.2.1 元素分析
4.2.2 傅里葉紅外光譜(FTIR)分析
4.2.3 X-射線光電子能譜(XPS)分析
4.3 SEs在土壤及其有機(jī)質(zhì)組分中的吸附特征
4.3.1 SEs的吸附動力學(xué)特征
4.3.2 SEs的吸附熱力學(xué)特征
4.3.3 SEs的解吸及其滯后性
4.4 SEs在土壤中的吸附-解吸機(jī)理討論
4.4.1 有機(jī)碳含量及其對SEs吸附的影響
4.4.2 SEs的非線性吸附機(jī)理及其解吸滯后性
4.4.3 土壤及其有機(jī)質(zhì)組分的組成與結(jié)構(gòu)特征對SEs吸附的影響
4.5 小結(jié)
第5章 土壤中SEs的生物可利用性及微生態(tài)響應(yīng)
5.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法
5.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與材料
5.1.2 SEs在土壤中的降解批實(shí)驗(yàn)
5.1.3 吸附作用對SEs生物可利用性的影響
5.1.4 土壤微生物量、呼吸強(qiáng)度、酶活性與微生物多樣性測定
5.2 SEs在土壤中的降解/轉(zhuǎn)化特性
5.2.1 土壤中SEs的降解動力學(xué)特征
5.2.2 SEs的降解途徑及其代謝產(chǎn)物初探
5.2.3 不同環(huán)境條件下SEs的降解特性
5.3 吸附作用對SEs生物可利用性的影響
5.3.1 吸附老化作用對SEs降解的影響
5.3.2 不同有機(jī)質(zhì)組成與結(jié)構(gòu)對SEs生物可利用性的影響
5.4 SEs降解過程中土壤的微生態(tài)響應(yīng)
5.4.1 土壤微生物數(shù)量的響應(yīng)
5.4.2 土壤呼吸強(qiáng)度的響應(yīng)
5.4.3 土壤酶活性的響應(yīng)
5.4.4 土壤微生物群落的動態(tài)響應(yīng)
5.5 小結(jié)
第6章 結(jié)論與建議
6.1 結(jié)論
6.2 研究特色與創(chuàng)新點(diǎn)
6.3 建議
參考文獻(xiàn)
在學(xué)期間研究成果
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]不同種植模式對甘肅中部高寒區(qū)胡麻田土壤酶活性及土壤養(yǎng)分的影響[J]. 羅影,王立光,陳軍,葉春雷,張仁陟,羅俊杰. 核農(nóng)學(xué)報(bào). 2017(06)
[2]17β-雌二醇和炔雌醇在土壤中的吸附特性研究[J]. 馬偉芳,陳斌,曾凡剛,郭浩,韓東梅,李炳華. 環(huán)境工程. 2014(09)
[3]類固醇雌激素環(huán)境行為研究進(jìn)展[J]. 李曉曼,黃斌,孫雯雯,黎瀟,李昌雄,楊小霞,陳蓉,潘學(xué)軍. 環(huán)境化學(xué). 2014(08)
[4]東北三省畜禽養(yǎng)殖類固醇激素排放及其潛在污染風(fēng)險(xiǎn)[J]. 劉姝芳,李艷霞,張雪蓮,馮成洪,魯肖飛,楊明,李帷,朱鐵群,黃澤春. 環(huán)境科學(xué). 2013(08)
[5]雌酮(E1)在土壤中的吸附特性[J]. 岳波,靳青,黃澤春,劉敏. 環(huán)境科學(xué)研究. 2013(02)
[6]炔雌醇和壬基酚在土壤中的吸附-解吸特征[J]. 姜魯,王繼華,李建忠,辛佳,李淼,劉翔. 環(huán)境科學(xué). 2012(11)
[7]固相萃取-衍生化-氣相色譜/質(zhì)譜測定水中類固醇類環(huán)境內(nèi)分泌干擾物[J]. 黃斌,潘學(xué)軍,萬幸,劉晶靚,趙世民,胡平,李發(fā)榮. 分析化學(xué). 2011(04)
[8]梭魚和青鳉魚ERα介導(dǎo)的雌激素活性比較研究[J]. 郝麗妮,趙硯彬,彭輝,黃崇,陳樹林,胡建英. 中國環(huán)境科學(xué). 2010(11)
[9]土壤總體酶活性指標(biāo)的初步研究[J]. 和文祥,譚向平,王旭東,唐明,郝明德. 土壤學(xué)報(bào). 2010(06)
[10]退化喀斯特植被恢復(fù)過程中土壤基礎(chǔ)呼吸及代謝熵的變化[J]. 魏媛,張金池,俞元春,喻理飛. 土壤通報(bào). 2010(04)
博士論文
[1]典型內(nèi)分泌干擾物在土壤中遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律研究[D]. 李建忠.清華大學(xué) 2013
[2]典型多溴聯(lián)苯醚在土壤中的吸附及對其生物降解性的影響[D]. 辛佳.清華大學(xué) 2013
碩士論文
[1]畜禽養(yǎng)殖業(yè)類固醇雌激素排放及其污染風(fēng)險(xiǎn)[D]. 劉姝芳.華北水利水電學(xué)院 2012
[2]漆酶催化氧化水中雌酮的實(shí)驗(yàn)研究[D]. 任慧英.首都經(jīng)濟(jì)貿(mào)易大學(xué) 2009
本文編號:3130644
【文章來源】:沈陽大學(xué)遼寧省
【文章頁數(shù)】:166 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 立題依據(jù)
1.1.1 課題來源
1.1.2 選題背景及研究意義
1.2 文獻(xiàn)綜述
1.2.1 環(huán)境中的類固醇雌激素
1.2.1.1 類固醇雌激素的種類
1.2.1.2 類固醇雌激素的來源與排放特征
1.2.1.3 類固醇雌激素的危害
1.2.2 類固醇雌激素在土壤-地下水系統(tǒng)中的遷移轉(zhuǎn)化
1.2.2.1 土壤對SEs的吸附特征及機(jī)理
1.2.2.2 土壤微生物對SEs的降解/轉(zhuǎn)化特征及機(jī)理
1.2.2.3 SEs在地下環(huán)境中的“穿透”過程
1.2.3 研究展望
1.3 主要研究內(nèi)容
1.3.1 研究目標(biāo)
1.3.2 研究內(nèi)容
1.3.3 研究方案
第2章 基于UAE/SPE-衍生化-GC/MS的SEs測試方法開發(fā)
2.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法
2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料
2.1.2 樣品采集
2.1.3 樣品前處理
2.1.4 GC-MS測定
2.2 色譜與質(zhì)譜行為
2.3 SPE條件優(yōu)化
2.3.1 固相萃取柱的選擇
2.3.2 水樣pH值的選擇
2.3.3 洗脫溶劑的選擇
2.3.4 凈化條件的優(yōu)化
2.4 衍生化條件優(yōu)化
2.5 測試方法的驗(yàn)證與應(yīng)用
2.5.1 線性范圍與檢測限
2.5.2 回收率與精密度
2.5.3 測試方法的應(yīng)用
2.6 小結(jié)
第3章 場地SEs的空間分異特征及其風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)
3.1 場地概況
3.1.1 自然地理
3.1.2 地質(zhì)背景
3.2 場地水文地質(zhì)條件
3.2.1 地下水賦存條件
3.2.2 地下水補(bǔ)-徑-排條件
3.2.3 場地物-化-生環(huán)境參數(shù)的時(shí)空分異特征
3.3 場地SEs空間分異特征
3.3.1 地下水中SEs的水平分布特征
3.3.2 土壤中SEs的垂向分布特征
3.4 場地中SEs穿透機(jī)理初探
3.5 場地SEs污染風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)
3.5.1 SEs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)
3.5.2 SEs健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)
3.6 小結(jié)
第4章 土壤及其連續(xù)堿提取SOM對SEs的吸附特征與機(jī)理
4.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法
4.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑
4.1.2 土樣制備及其有機(jī)質(zhì)組分的提取與表征
4.1.3 吸附與解吸批實(shí)驗(yàn)
4.1.4 數(shù)據(jù)處理
4.2 土壤及其有機(jī)質(zhì)組分特征
4.2.1 元素分析
4.2.2 傅里葉紅外光譜(FTIR)分析
4.2.3 X-射線光電子能譜(XPS)分析
4.3 SEs在土壤及其有機(jī)質(zhì)組分中的吸附特征
4.3.1 SEs的吸附動力學(xué)特征
4.3.2 SEs的吸附熱力學(xué)特征
4.3.3 SEs的解吸及其滯后性
4.4 SEs在土壤中的吸附-解吸機(jī)理討論
4.4.1 有機(jī)碳含量及其對SEs吸附的影響
4.4.2 SEs的非線性吸附機(jī)理及其解吸滯后性
4.4.3 土壤及其有機(jī)質(zhì)組分的組成與結(jié)構(gòu)特征對SEs吸附的影響
4.5 小結(jié)
第5章 土壤中SEs的生物可利用性及微生態(tài)響應(yīng)
5.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法
5.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與材料
5.1.2 SEs在土壤中的降解批實(shí)驗(yàn)
5.1.3 吸附作用對SEs生物可利用性的影響
5.1.4 土壤微生物量、呼吸強(qiáng)度、酶活性與微生物多樣性測定
5.2 SEs在土壤中的降解/轉(zhuǎn)化特性
5.2.1 土壤中SEs的降解動力學(xué)特征
5.2.2 SEs的降解途徑及其代謝產(chǎn)物初探
5.2.3 不同環(huán)境條件下SEs的降解特性
5.3 吸附作用對SEs生物可利用性的影響
5.3.1 吸附老化作用對SEs降解的影響
5.3.2 不同有機(jī)質(zhì)組成與結(jié)構(gòu)對SEs生物可利用性的影響
5.4 SEs降解過程中土壤的微生態(tài)響應(yīng)
5.4.1 土壤微生物數(shù)量的響應(yīng)
5.4.2 土壤呼吸強(qiáng)度的響應(yīng)
5.4.3 土壤酶活性的響應(yīng)
5.4.4 土壤微生物群落的動態(tài)響應(yīng)
5.5 小結(jié)
第6章 結(jié)論與建議
6.1 結(jié)論
6.2 研究特色與創(chuàng)新點(diǎn)
6.3 建議
參考文獻(xiàn)
在學(xué)期間研究成果
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]不同種植模式對甘肅中部高寒區(qū)胡麻田土壤酶活性及土壤養(yǎng)分的影響[J]. 羅影,王立光,陳軍,葉春雷,張仁陟,羅俊杰. 核農(nóng)學(xué)報(bào). 2017(06)
[2]17β-雌二醇和炔雌醇在土壤中的吸附特性研究[J]. 馬偉芳,陳斌,曾凡剛,郭浩,韓東梅,李炳華. 環(huán)境工程. 2014(09)
[3]類固醇雌激素環(huán)境行為研究進(jìn)展[J]. 李曉曼,黃斌,孫雯雯,黎瀟,李昌雄,楊小霞,陳蓉,潘學(xué)軍. 環(huán)境化學(xué). 2014(08)
[4]東北三省畜禽養(yǎng)殖類固醇激素排放及其潛在污染風(fēng)險(xiǎn)[J]. 劉姝芳,李艷霞,張雪蓮,馮成洪,魯肖飛,楊明,李帷,朱鐵群,黃澤春. 環(huán)境科學(xué). 2013(08)
[5]雌酮(E1)在土壤中的吸附特性[J]. 岳波,靳青,黃澤春,劉敏. 環(huán)境科學(xué)研究. 2013(02)
[6]炔雌醇和壬基酚在土壤中的吸附-解吸特征[J]. 姜魯,王繼華,李建忠,辛佳,李淼,劉翔. 環(huán)境科學(xué). 2012(11)
[7]固相萃取-衍生化-氣相色譜/質(zhì)譜測定水中類固醇類環(huán)境內(nèi)分泌干擾物[J]. 黃斌,潘學(xué)軍,萬幸,劉晶靚,趙世民,胡平,李發(fā)榮. 分析化學(xué). 2011(04)
[8]梭魚和青鳉魚ERα介導(dǎo)的雌激素活性比較研究[J]. 郝麗妮,趙硯彬,彭輝,黃崇,陳樹林,胡建英. 中國環(huán)境科學(xué). 2010(11)
[9]土壤總體酶活性指標(biāo)的初步研究[J]. 和文祥,譚向平,王旭東,唐明,郝明德. 土壤學(xué)報(bào). 2010(06)
[10]退化喀斯特植被恢復(fù)過程中土壤基礎(chǔ)呼吸及代謝熵的變化[J]. 魏媛,張金池,俞元春,喻理飛. 土壤通報(bào). 2010(04)
博士論文
[1]典型內(nèi)分泌干擾物在土壤中遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律研究[D]. 李建忠.清華大學(xué) 2013
[2]典型多溴聯(lián)苯醚在土壤中的吸附及對其生物降解性的影響[D]. 辛佳.清華大學(xué) 2013
碩士論文
[1]畜禽養(yǎng)殖業(yè)類固醇雌激素排放及其污染風(fēng)險(xiǎn)[D]. 劉姝芳.華北水利水電學(xué)院 2012
[2]漆酶催化氧化水中雌酮的實(shí)驗(yàn)研究[D]. 任慧英.首都經(jīng)濟(jì)貿(mào)易大學(xué) 2009
本文編號:3130644
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