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以水滑石為前驅(qū)體FCC煙氣硫轉(zhuǎn)移劑的制備、性能及機(jī)理研究

發(fā)布時(shí)間:2021-04-08 09:25
  流化催化裂化(Fluid Catalytic Cracking, FCC)是煉油工業(yè)中的重要操作單元之一,同時(shí)其再生煙氣也是主要的大氣污染物SOx排放源之一。在降低FCC煙氣SOx排放量的諸多手段中,硫轉(zhuǎn)移劑憑借其操作簡(jiǎn)單、成本低廉、效果突出、使用靈活等優(yōu)點(diǎn)于近年內(nèi)日益受到重視。以水滑石為前驅(qū)體制備的Ce/MgAl混合氧化物憑借其優(yōu)良的硫轉(zhuǎn)移性能而成為了目前FCC煙氣硫轉(zhuǎn)移劑的基本體系。本論文從FCC煙氣硫轉(zhuǎn)移機(jī)理入手,系統(tǒng)研究了CeO2和MgO在氧化吸硫過(guò)程中的協(xié)同作用和孔結(jié)構(gòu)對(duì)硫轉(zhuǎn)移性能的影響,并成功將成核晶化隔離法應(yīng)用于Ce/MgAl混合氧化物的制備過(guò)程中,獲得了優(yōu)異的氧化吸硫性能,開發(fā)了一條高效低耗的FCC煙氣硫轉(zhuǎn)移劑制備新工藝。研究結(jié)果表明:1.系統(tǒng)研究了CeO2和MgO晶粒大小對(duì)CeO2/MgO混合氧化物的硫轉(zhuǎn)移性能的影響。不同晶粒大小的CeO2和MgO物理混合后表現(xiàn)出的氧化吸硫性能表明:CeO2催化氧化作用和MgO大硫容的協(xié)同使得CeO2/MgO混合氧化物表現(xiàn)出卓越的氧化吸硫性能;在氧化吸硫的初始階段,表觀反應(yīng)速率體現(xiàn)為SO2的催化氧化速率,隨著Ce02晶粒尺寸的增加而減... 

【文章來(lái)源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】:136 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【部分圖文】:

以水滑石為前驅(qū)體FCC煙氣硫轉(zhuǎn)移劑的制備、性能及機(jī)理研究


FCC煙氣硫轉(zhuǎn)移劑作用機(jī)理Figurel一1.Meehanismofsulfurtransfereatalystfortl,enuegasinFCCunit

結(jié)構(gòu)示意圖,層狀結(jié)構(gòu),層板


ZH)進(jìn)行排列,組成穩(wěn)定的層狀結(jié)構(gòu)。同時(shí)A13+在層板內(nèi)可以得到分子級(jí)別的有效高分散。此外,在各個(gè)層板之間還存在一些以結(jié)晶水形式存在的水分子,可以在不破壞層狀結(jié)構(gòu)條件下通過(guò)適宜的焙燒溫度而除去。圖1一2為水滑石的結(jié)構(gòu)示意圖[902。 IDHStn呂c比比C廷、、JC扒f、a憶幾‘‘B么…令鬢鬢鬢馨馨 馨馨馨羞羞 鬢鬢鬢霎霎翼翼拿黑黔入。1一言.11L‘、11、W翻吸Cr一11。夕IcCtl!e, Blu‘tte一llk心s】le〔t肇疊主oct汰卜cdr“l(fā)飛!t1JI魂戶:’.卜’2“、‘入”““、“r“’“”“’”/丫聲又浮子飛0日一川剛、。仁上烏…飛、了圖1一 2LDHs的層狀結(jié)構(gòu)Fig.l一 2SehexnatierePresentationoftheLayerdoublehydroxidesstructure所有與M擴(kuò)十(離子半徑為0.65人)以進(jìn)入水滑石層板中而形成水滑石,znZ+等二價(jià)陽(yáng)離子和A13+、er3+、具有相似離子半徑的M2+、M3+離子都可MgZ+、FeZ+、eoZ+、euZ+、NiZ+、edZ+、Fe3+、se3+、oa3+等三價(jià)陽(yáng)離子。不同的陽(yáng)

過(guò)程圖,氧化吸硫,鎂鋁,混合氧化物


模擬流化催化裂化裝置再生器環(huán)境(反應(yīng)溫度732OC,反應(yīng)氣比例502:02:N2=2:6:92),對(duì)以由成核晶化隔離法制備的水滑石為前驅(qū)體的不同鎂鋁比ce/MgAI混合氧化物進(jìn)行氧化吸硫性能評(píng)價(jià),如圖2一3所示,分別對(duì)比了單位混

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]儲(chǔ)氧材料負(fù)載的鈷基整體式催化劑的活性研究[J]. 任屹罡,龔茂初,陳耀強(qiáng).  環(huán)境污染與防治. 2011(11)
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[4]FCC硫轉(zhuǎn)移劑MgAlCuFe復(fù)合氧化物的結(jié)構(gòu)與性能:金屬鹽前體的影響[J]. 程文萍,王雯娟,劉玲,趙月昌,楊建國(guó),何鳴元.  催化學(xué)報(bào). 2007(12)
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[6]FCC硫轉(zhuǎn)移復(fù)合助劑的研究[J]. 陳良,施力.  燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2005(01)
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[10]FCC捕釩劑的研究進(jìn)展[J]. 劉立新,施力.  工業(yè)催化. 2003(02)

博士論文
[1]新型FCC再生煙氣硫轉(zhuǎn)移劑的制備、表征及其性能的研究[D]. 于心玉.華東師范大學(xué) 2007



本文編號(hào):3125299

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