以NH3作為NOx還原劑的選擇性催化還原（SCR）技術(shù)是目前應(yīng)用最為廣泛的脫硝技術(shù)。然而,該技術(shù)中用作還原劑的NH3具有很強的毒性和腐蝕性,給工業(yè)操作及存儲造成困難；同時,由于廢氣中NOx濃度的波動會使脫硝過程中NH3的適宜加入量難以精確控制,容易引起由NH3泄漏造成的二次污染。針對以上問題,本文將含NH2化合物擔(dān)載于催化劑上系統(tǒng)研究了其低溫NOx選擇性催化還原反應(yīng)行為,實現(xiàn)了低溫范圍內(nèi)高效且高選擇性的NOx還原脫除。（1）瀝青基球狀活性炭（PSAC）擔(dān)載尿素的NO選擇性催化還原反應(yīng)行為：NO的urea-SCR反應(yīng)活性顯著受到瀝青基球狀活性炭對NO氧化反應(yīng)的催化活性的影響。通過計算PSAC上NO的urea-SCR反應(yīng)和NO氧化反應(yīng)的表觀活化能和反應(yīng)級數(shù),發(fā)現(xiàn)這兩個反應(yīng)具有幾乎一致的表觀活化能和反應(yīng)級數(shù),表明NO氧化反應(yīng)是urea-SCR反應(yīng)的速率控制步驟。（PSAC上NO的urea-SCR反應(yīng)的表觀活化能為-16.5kJ/mol,NO氧化反應(yīng)的表觀活化能為-15.2kJ/mol;同時,這兩個反應(yīng)均為NO的一級反應(yīng),O2的0.5級反應(yīng)。）進一步的研究表明PSAC上孔徑范圍在0.5-0.8... 

【文章來源】：華東理工大學(xué)上海市 211工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級別】：博士

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摘要
Abstract
第1章 文獻綜述及課題選擇
    1.1 煙氣脫硝技術(shù)的發(fā)展?fàn)顩r
        1.1.1 干法煙氣脫硝技術(shù)
        1.1.2 濕法煙氣脫硝技術(shù)
        1.1.3 等離子體過程煙氣脫硝技術(shù)
        1.1.4 光催化法脫硝技術(shù)
        1.1.5 微波法煙氣脫硝技術(shù)
        1.1.6 生化法煙氣脫硝技術(shù)
    1.2 采用不同種類還原劑的SCR技術(shù)
3作為還原劑的SCR技術(shù)">        1.2.1 以NH₃作為還原劑的SCR技術(shù)
        1.2.2 以CO作為還原劑的SCR技術(shù)
2作為還原劑的SCR技術(shù)">        1.2.3 以H₂作為還原劑的SCR技術(shù)
        1.2.4 以丙烷為還原劑的SCR技術(shù)
        1.2.5 以甲醇作為還原劑的SCR技術(shù)
        1.2.6 以乙醇作為還原劑的SCR技術(shù)
        1.2.7 以乙醛作為還原劑的SCR技術(shù)
        1.2.8 以二甲醚作為還原劑的SCR技術(shù)
        1.2.9 以尿素作為還原劑的SCR技術(shù)
        1.2.10 以異丙胺作為還原劑的SCR技術(shù)
        1.2.11 以炭作為還原劑的SCR技術(shù)
    1.3 球狀活性炭發(fā)展概況
        1.3.1 球狀活性炭的分類
        1.3.2 球狀活性炭的改性方法
    1.4 炭氣凝膠發(fā)展概況
        1.4.1 炭氣凝膠的制備方法
        1.4.2 炭氣凝膠的改性方法
    1.5 課題的提出
第2章 低溫下瀝青基球狀活性炭擔(dān)載尿素的NO選擇性催化還原行為
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 原料及試劑
        2.2.2 主要儀器設(shè)備
        2.2.3 樣品制備
        2.2.4 樣品表征
        2.2.5 壓降性能測試
        2.2.6 反應(yīng)活性評價
2的暫態(tài)響應(yīng)實驗">        2.2.7 O₂的暫態(tài)響應(yīng)實驗
        2.2.8 紅外光譜對反應(yīng)過程中瀝青基球狀活性炭表面物種的表征
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 瀝青基球狀活性炭擔(dān)載尿素前后的SEM照片
        2.3.2 瀝青基球狀活性炭和顆粒狀活性炭的壓降性能比較
        2.3.3 瀝青基球狀活性炭上尿素與NO的反應(yīng)曲線
        2.3.4 瀝青基球狀活性炭上尿素擔(dān)載量對NO還原的影響
        2.3.5 空速對NO還原的影響
        2.3.6 瀝青基球狀活性炭孔結(jié)構(gòu)對NO還原的影響
        2.3.7 瀝青基球狀活性炭表面性質(zhì)對NO還原的影響
        2.3.8 內(nèi)外擴散對NO還原的影響及消除
        2.3.9 反應(yīng)溫度對NO還原的影響及反應(yīng)表觀活化能的計算
2進氣濃度對NO還原的影響及反應(yīng)級數(shù)的計算">        2.3.10 NO和O₂進氣濃度對NO還原的影響及反應(yīng)級數(shù)的計算
2暫態(tài)響應(yīng)實驗">        2.3.11 O₂暫態(tài)響應(yīng)實驗
        2.3.12 紅外光譜表征瀝青基球狀活性炭上尿素的活化以及尿素與NO的反應(yīng)過程
        2.3.13 瀝青基球狀活性炭上urea-SCR反應(yīng)的機理討論
    2.4 本章小結(jié)
2選擇性催化還原行為">第3章 低溫下瀝青基球狀活性炭擔(dān)載尿素的NO₂選擇性催化還原行為
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 原料及試劑
        3.2.2 主要儀器設(shè)備
        3.2.3 樣品制備
        3.2.4 樣品表征
        3.2.5 反應(yīng)活性評價
    3.3 結(jié)果與討論
2的反應(yīng)曲線">        3.3.1 瀝青基球狀活性炭上尿素與NO₂的反應(yīng)曲線
2還原的影響">        3.3.2 瀝青基球狀活性炭上尿素擔(dān)載量對NO₂還原的影響
2還原的影響">        3.3.3 反應(yīng)溫度對NO₂還原的影響
2進氣濃度對NO₂還原的影響">        3.3.4 NO₂進氣濃度對NO₂還原的影響
2進氣濃度對NO₂還原的影響">        3.3.5 O₂進氣濃度對NO₂還原的影響
2還原的影響">        3.3.6 空速對NO₂還原的影響
    3.4 本章小結(jié)
第4章 低溫下炭氣凝膠基Mn-Ce復(fù)合催化劑擔(dān)載三聚氰胺的NO選擇性催化還原行為
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 原料及試劑
        4.2.2 主要儀器設(shè)備
        4.2.3 樣品制備
        4.2.4 樣品表征
        4.2.5 反應(yīng)活性評價
        4.2.6 原位紅外實驗
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 金屬氧化物在催化劑上的分布
        4.3.2 催化劑上三聚氰胺與NO的反應(yīng)曲線
        4.3.3 催化劑上三聚氰胺擔(dān)載量對NO還原的影響
        4.3.4 催化劑上金屬氧化物擔(dān)載量對NO還原的影響
        4.3.5 催化劑煅燒溫度對NO還原的影響
        4.3.6 反應(yīng)溫度對NO還原的影響
        4.3.7 NO進氣濃度對NO還原的影響
2進氣濃度對NO還原的影響">        4.3.8 O₂進氣濃度對NO還原的影響
        4.3.9 空速對NO還原的影響
    4.4 本章小結(jié)
2選擇性催化還原行為">第5章 低溫下炭氣凝膠基Mn-Ce復(fù)合催化劑擔(dān)載三聚氰胺的NO₂選擇性催化還原行為
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 原料及試劑
        5.2.2 主要儀器設(shè)備
        5.2.3 樣品制備
        5.2.4 反應(yīng)活性評價
        5.2.5 原位紅外實驗
    5.3 結(jié)果與討論
2的反應(yīng)曲線">        5.3.1 催化劑上三聚氰胺與NO₂的反應(yīng)曲線
2還原的影響">        5.3.2 催化劑上三聚氰胺擔(dān)載量對NO₂還原的影響
2還原的影響">        5.3.3 催化劑上金屬氧化物擔(dān)載量對NO₂還原的影響
2還原的影響">        5.3.4 催化劑煅燒溫度對NO₂還原的影響
2還原的影響">        5.3.5 反應(yīng)溫度對NO₂還原的影響
2進氣濃度對NO₂還原的影響">        5.3.6 NO₂進氣濃度對NO₂還原的影響
2進氣濃度對NO₂還原的影響">        5.3.7 O₂進氣濃度對NO₂還原的影響
2還原的影響">        5.3.8 空速對NO₂還原的影響
    5.4 本章小結(jié)
第6章 低溫下三聚氰胺與NOx的反應(yīng)機理研究
    6.1 引言
    6.2 實驗部分
        6.2.1 原料及試劑
        6.2.2 主要儀器設(shè)備
        6.2.3 樣品制備
        6.2.4 反應(yīng)活性評價
        6.2.5 原位紅外實驗
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 不同催化劑的反應(yīng)活性比較
        6.3.2 NO在催化劑上的吸附過程
2對NO在催化劑上吸附的影響">        6.3.3 O₂對NO在催化劑上吸附的影響
        6.3.4 催化劑上NO與三聚氰胺的反應(yīng)過程
2與三聚氰胺的反應(yīng)過程">        6.3.5 催化劑上NO+O₂與三聚氰胺的反應(yīng)過程
2在催化劑上的吸附過程">        6.3.6 NO₂在催化劑上的吸附過程
2對NO₂在催化劑上吸附的影響">        6.3.7 O₂對NO₂在催化劑上吸附的影響
2與三聚氰胺的反應(yīng)過程">        6.3.8 催化劑上NO₂與三聚氰胺的反應(yīng)過程
    6.4 本章小結(jié)
第7章 結(jié)論
    7.1 本文的主要結(jié)論
    7.2 本文的創(chuàng)新點
    7.3 進一步工作的建議
參考文獻
致謝
攻讀博士學(xué)位期間己發(fā)表論文


【參考文獻】：
期刊論文
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博士論文
[1]直流電暈放電誘導(dǎo)自由基簇射煙氣脫硝試驗和機理研究[D]. 林赫.浙江大學(xué) 2002



本文編號：3088176