ZrO x -ZnO催化劑的制備及微波輔助光催化降解典型EDCs研究
發(fā)布時間：2021-03-14 09:32
內(nèi)分泌干擾物（EDCs）是能夠引發(fā)生物累積和生殖毒性的一類物質,對人類生存健康和生態(tài)環(huán)境具有極大危害,而且,由于此類污染物可生化性差、難生物降解、毒性大以及環(huán)境容量低的特點,傳統(tǒng)水處理方法很難將其有效降解。研究高效水中EDCs去除技術勢在必行。針對EDCs廢水帶來的環(huán)境污染問題,本文開發(fā)了對微波和紫外光同時具有良好響應的新型混合價態(tài)ZrOx-ZnO催化劑,以EDCs物質鄰苯二甲酸二甲酯（DMP）和農(nóng)藥Atrazine為目標物,建立了微波輔助光催化氧化處理工藝（Microwave-assisted photocatalytic oxidation process, MW/PC）,并對微波、紫外光和ZrOx-ZnO催化劑的作用機理開展了研究探討。本文采用十六烷基三甲基溴化銨輔助沉淀-水熱法制備了對微波和紫外光響應良好的新型ZrOx高效微波輔助光催化劑,并對催化劑的制備工藝進行了優(yōu)化。將ZrOx與ZnO復合制得了催化活性更高、紫外光響應范圍更寬的復合催化劑ZrOx-ZnO。同時,為滿...
【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】：145 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
序批式微波輔助光催化氧化反應裝置示意圖
循環(huán)降解工藝，從而解決催化劑的后處理問題，幫助實現(xiàn)連續(xù)化處理。本實驗中將負載催化劑均勻鋪設于反應器底部布流板上作為固定床，待處理廢水為流動相，制成圓柱形有機玻璃材質的固定床反應器，如圖2-5所示。反應器中設置了升流區(qū)、緩流區(qū)和降流區(qū)以保證反應液在反應器中充分混合并提供足夠的水力停留時間使反應液充分反應而被降解。反應時，通過布流板由反應器底部進水，同時在反應器中平均分隔出三個小反應室，每個反應室底部均設有進水口，以保證整個反應器內(nèi)布水均勻。反應液進入反應器后經(jīng)升流區(qū)、緩流區(qū)和降流區(qū)后流出反應器，通過水泵進行循環(huán)流動，循環(huán)式降解過程中反應液的流速可以通過循環(huán)水泵來調節(jié)。循環(huán)式反應裝置沿用了序批式反應裝置(參見圖2-4)中的微波源和紫外光源，由于微波由外向反應器中心輻射，而且水是微波的良吸收劑，水吸收微波對微波穿透深度影響很大，為了保證微波能有效穿透反應液，同時充分利用反應器空間
波輔助光催化氧化降解DMP的去除率為催化劑活性評價指標進行考察。0.1~0.5mol/L范圍內(nèi)，水熱前驅物濃度對催化劑活性的影響并不特別顯物濃度達到0.2mol/L后，濃度增加帶來的催化劑活性增加不明顯。說明濃度為0.2mol/L時已經(jīng)能夠提供足夠的水熱反應晶核，促進催化劑晶繼續(xù)增大濃度，對晶體生長沒有明顯促進作用。本實驗后續(xù)均采用Zr4+ol/L。 改性組分的選擇為進一步提高ZrOx催化劑活性，也為開發(fā)ZrOx基系列催化劑進行探索x催化劑基礎上進行改性研究。常用的光催化劑改性方法有半導體復屬摻雜、貴金屬沉積、非金屬摻雜和表面光敏化等，每種改性方法都的性能有一定促進作用。其中，半導體復合方法能夠利用兩種半導體能級差有效地分離電荷，擴展光頻譜響應范圍，從而提高光催化活性ZrOx催化劑的光頻譜響應性能考慮，本實驗采用半導體復合法來對Zr行改性。為不改變ZrOx半導體的各項特性，保持催化劑的高活性，復水熱制備條件沿用上文已優(yōu)化的ZrOx制備條件。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Fe（Ⅲ）改性金紅石TiO2可見光催化H2O2降解阿特拉津的研究[J]. 劉豐良,劉淑君,薛志超,王了一. 水處理技術. 2010(01)
[2]北京污水廠進、出水中內(nèi)分泌干擾物的分布[J]. 周海東,王曉琳,高密軍,黃霞. 中國給水排水. 2009(23)
[3]Electrochemical incineration of dimethyl phthalate by anodic oxidation with boron-doped diamond electrode[J]. HOU Yining1,2, QU Jiuhui1,*, ZHAO Xu1, LIU Huijuan1 1. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China. 2. Graduate School of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100039, China. Journal of Environmental Sciences. 2009(10)
[4]生活污水中環(huán)境雌激素的厭氧消化行為特征及環(huán)境風險評價[J]. 王宇,袁濤,胡江泳. 環(huán)境科學. 2009(06)
[5]膠州灣及其鄰近河流中壬基酚等有機污染物的分布特征[J]. 李正炎,傅明珠,衛(wèi)東. 海洋與湖沼. 2008(06)
[6]松花江水中13種內(nèi)分泌干擾物的初步調查[J]. 邵曉玲,馬軍. 環(huán)境科學學報. 2008(09)
[7]腐殖酸共存條件下雙酚A的納濾分離效果研究[J]. 孫曉麗,王磊,程愛華,王旭東,林峰,張虹. 水處理技術. 2008(06)
[8]某市自來水與原水中環(huán)境內(nèi)分泌干擾物的調查[J]. 譚佑銘,劉燕群,宿飛,胡凱,馮易. 環(huán)境與健康雜志. 2008(03)
[9]O3/H2O2降解阿特拉津影響因素研究[J]. 李紹峰,梁媛,張榮全,李平,葉非. 環(huán)境工程學報. 2008(03)
[10]Science Letters:Development of supported boron-doping TiO2 catalysts by chemical vapor deposition[J]. Xing-wang ZHANG, Le-cheng LEI (Institute of Environmental Pollution Controlling Technologies, Zhejiang University, Hangzhou 310028, China). Journal of Zhejiang University（Science A:An International Applied Physics & Engineering Journal）. 2008(01)
博士論文
[1]微波強化處理二甲亞砜生產(chǎn)廢水工藝及機理研究[D]. 李楠.哈爾濱工業(yè)大學 2010
碩士論文
[1]水熱法制備納米二氧化鋯及其形貌控制[D]. 王云燕.南京理工大學 2007
[2]銅鋅鈰體系催化劑催化氧化CO的研究[D]. 左寧.哈爾濱工程大學 2007
[3]微波無極紫外燈的研制及其在染料廢水降解中的應用[D]. 孟祥周.華中科技大學 2004
本文編號：3081920
【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】：145 頁
【學位級別】：博士
【部分圖文】：
序批式微波輔助光催化氧化反應裝置示意圖
循環(huán)降解工藝，從而解決催化劑的后處理問題，幫助實現(xiàn)連續(xù)化處理。本實驗中將負載催化劑均勻鋪設于反應器底部布流板上作為固定床，待處理廢水為流動相，制成圓柱形有機玻璃材質的固定床反應器，如圖2-5所示。反應器中設置了升流區(qū)、緩流區(qū)和降流區(qū)以保證反應液在反應器中充分混合并提供足夠的水力停留時間使反應液充分反應而被降解。反應時，通過布流板由反應器底部進水，同時在反應器中平均分隔出三個小反應室，每個反應室底部均設有進水口，以保證整個反應器內(nèi)布水均勻。反應液進入反應器后經(jīng)升流區(qū)、緩流區(qū)和降流區(qū)后流出反應器，通過水泵進行循環(huán)流動，循環(huán)式降解過程中反應液的流速可以通過循環(huán)水泵來調節(jié)。循環(huán)式反應裝置沿用了序批式反應裝置(參見圖2-4)中的微波源和紫外光源，由于微波由外向反應器中心輻射，而且水是微波的良吸收劑，水吸收微波對微波穿透深度影響很大，為了保證微波能有效穿透反應液，同時充分利用反應器空間
波輔助光催化氧化降解DMP的去除率為催化劑活性評價指標進行考察。0.1~0.5mol/L范圍內(nèi)，水熱前驅物濃度對催化劑活性的影響并不特別顯物濃度達到0.2mol/L后，濃度增加帶來的催化劑活性增加不明顯。說明濃度為0.2mol/L時已經(jīng)能夠提供足夠的水熱反應晶核，促進催化劑晶繼續(xù)增大濃度，對晶體生長沒有明顯促進作用。本實驗后續(xù)均采用Zr4+ol/L。 改性組分的選擇為進一步提高ZrOx催化劑活性，也為開發(fā)ZrOx基系列催化劑進行探索x催化劑基礎上進行改性研究。常用的光催化劑改性方法有半導體復屬摻雜、貴金屬沉積、非金屬摻雜和表面光敏化等，每種改性方法都的性能有一定促進作用。其中，半導體復合方法能夠利用兩種半導體能級差有效地分離電荷，擴展光頻譜響應范圍，從而提高光催化活性ZrOx催化劑的光頻譜響應性能考慮，本實驗采用半導體復合法來對Zr行改性。為不改變ZrOx半導體的各項特性，保持催化劑的高活性，復水熱制備條件沿用上文已優(yōu)化的ZrOx制備條件。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Fe（Ⅲ）改性金紅石TiO2可見光催化H2O2降解阿特拉津的研究[J]. 劉豐良,劉淑君,薛志超,王了一. 水處理技術. 2010(01)
[2]北京污水廠進、出水中內(nèi)分泌干擾物的分布[J]. 周海東,王曉琳,高密軍,黃霞. 中國給水排水. 2009(23)
[3]Electrochemical incineration of dimethyl phthalate by anodic oxidation with boron-doped diamond electrode[J]. HOU Yining1,2, QU Jiuhui1,*, ZHAO Xu1, LIU Huijuan1 1. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China. 2. Graduate School of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100039, China. Journal of Environmental Sciences. 2009(10)
[4]生活污水中環(huán)境雌激素的厭氧消化行為特征及環(huán)境風險評價[J]. 王宇,袁濤,胡江泳. 環(huán)境科學. 2009(06)
[5]膠州灣及其鄰近河流中壬基酚等有機污染物的分布特征[J]. 李正炎,傅明珠,衛(wèi)東. 海洋與湖沼. 2008(06)
[6]松花江水中13種內(nèi)分泌干擾物的初步調查[J]. 邵曉玲,馬軍. 環(huán)境科學學報. 2008(09)
[7]腐殖酸共存條件下雙酚A的納濾分離效果研究[J]. 孫曉麗,王磊,程愛華,王旭東,林峰,張虹. 水處理技術. 2008(06)
[8]某市自來水與原水中環(huán)境內(nèi)分泌干擾物的調查[J]. 譚佑銘,劉燕群,宿飛,胡凱,馮易. 環(huán)境與健康雜志. 2008(03)
[9]O3/H2O2降解阿特拉津影響因素研究[J]. 李紹峰,梁媛,張榮全,李平,葉非. 環(huán)境工程學報. 2008(03)
[10]Science Letters:Development of supported boron-doping TiO2 catalysts by chemical vapor deposition[J]. Xing-wang ZHANG, Le-cheng LEI (Institute of Environmental Pollution Controlling Technologies, Zhejiang University, Hangzhou 310028, China). Journal of Zhejiang University（Science A:An International Applied Physics & Engineering Journal）. 2008(01)
博士論文
[1]微波強化處理二甲亞砜生產(chǎn)廢水工藝及機理研究[D]. 李楠.哈爾濱工業(yè)大學 2010
碩士論文
[1]水熱法制備納米二氧化鋯及其形貌控制[D]. 王云燕.南京理工大學 2007
[2]銅鋅鈰體系催化劑催化氧化CO的研究[D]. 左寧.哈爾濱工程大學 2007
[3]微波無極紫外燈的研制及其在染料廢水降解中的應用[D]. 孟祥周.華中科技大學 2004
本文編號：3081920
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