水鐵礦納米材料對土壤中砷的吸附固定及其穩(wěn)定化反應機制
發(fā)布時間:2021-03-01 01:40
砷是我國土壤和地下水當中比較常見的一種超標有毒類金屬元素,嚴重影響農產品質量安全和人體健康。使用鐵氧化物作為鈍化劑可有效降低土壤中有效態(tài)砷含量,其產物的穩(wěn)定性效果與氧化物的形態(tài)和粒徑大小等有關。納米材料由于巨大的比表面積和快速反應特性,已廣泛的用于土壤和水中污染物的去除。本研究以羧甲基纖維素鈉(CMC)和淀粉作為穩(wěn)定分散劑,實驗室內合成了水鐵礦(HFO)納米材料,將其用于土壤和水中砷的吸附固定。首先開展了水中砷的吸附熱力學及動力學實驗研究,利用現代技術手段和表面絡合模型在分子水平上探究砷與HFO納米材料的相互作用機制;隨后進行土培實驗,評價HFO納米材料對土壤砷的穩(wěn)定化效果,并分析土壤中砷的形態(tài)變化;采用盆栽試驗驗證HFO納米材料對土壤砷生物有效性的影響,同時監(jiān)測鐵氧化物的組成和形態(tài)變化及其對各結合態(tài)砷含量的影響;最后通過批實驗和模擬土柱試驗探討了HFO納米材料對土壤砷的吸附、納米材料在土壤中的遷移及其與砷的協(xié)同歸趨行為。本研究結果將為砷污染土壤的原位修復和農田安全利用提供理論依據。主要研究結果如下:1.CMC作為HFO納米材料的穩(wěn)定分散劑,主要通過產生空間位阻或靜電作用阻止納米材料的...
【文章來源】:中國農業(yè)科學院北京市
【文章頁數】:105 頁
【學位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 引言
1.1 研究背景
1.1.1 砷污染的危害
1.1.2 土壤砷來源和污染現狀
1.1.3 國內外砷污染土壤修復措施
1.2 研究進展
1.2.1 污染土壤砷的原位固定
1.2.2 鐵氧化物對砷的吸附固定
1.2.3 納米材料在砷修復中的應用
1.2.4 納米材料在土壤中的遷移轉化和污染物的歸趨
1.3 研究目的和意義
1.4 研究內容和技術路線
1.4.1 研究內容
1.4.2 技術路線
第二章 材料與方法
2.1 實驗材料
2.1.1 供試土壤和水樣的來源與采集
2.1.2 水鐵礦納米材料的制備和表征
2.1.3 供試作物
2.1.4 主要藥品與耗材
2.1.5 主要儀器
2.2 實驗方法
2.2.1 水鐵礦納米材料對水中砷的固定吸附實驗
2.2.2 水鐵礦納米材料對非種植條件下土壤砷的穩(wěn)定化效果
2.2.3 水鐵礦納米材料對土壤砷生物有效性的影響
2.2.4 水鐵礦納米材料對土壤砷的原位固定
2.3 分析方法
2.3.1 土壤中各形態(tài)砷含量的測定
2.3.2 土壤毒性浸出實驗(TCLP)
2.3.3 植物樣品中總砷含量的測定
2.3.4 土壤中不同鐵氧化物含量的測定
2.3.5 質量保證與控制
2.3.6 數據分析方法
第三章 水鐵礦納米材料對As(V)的吸附固定
3.1 水鐵礦納米材料的合成和表征
3.1.1 水鐵礦納米材料的水穩(wěn)定性
3.1.2 水鐵礦納米材料粒徑分析
3.2 水鐵礦納米材料對水中As(V)的吸附
3.2.1 不同穩(wěn)定劑對水鐵礦納米材料吸附砷的影響
3.2.2 水鐵礦納米材料對砷的吸附動力學和熱力學研究
3.3 水鐵礦納米材料吸附As(V)的機理
3.3.1 吸附產物表征及吸附機理
3.3.2 pH值對水鐵礦納米材料吸附As(V)的影響
3.3.3 表面絡合模型預測不同pH邊條件下砷酸根分布形態(tài)
3.4 水鐵礦納米材料在砷污染廢水治理中的應用
3.5 討論
3.5.1 穩(wěn)定劑對水鐵礦納米材料合成和As(V)吸附的影響
3.5.2 As(V)在水鐵礦納米材料表面的吸附
3.6 小結
第四章 非種植條件下水鐵礦納米材料對土壤砷的穩(wěn)定化效應
4.1 水鐵礦納米材料對土壤砷穩(wěn)定效率的影響
4.1.1 水鐵礦和水鐵礦納米材料對土壤TCLP提取可溶態(tài)砷含量的影響
4.1.2 不同水鐵礦納米材料添加量對土壤TCLP提取可溶態(tài)砷含量的影響
4.2 水鐵礦納米材料對非種植土壤砷賦存形態(tài)的影響
4.2.1 水鐵礦納米材料穩(wěn)定土壤后砷結合態(tài)的變化
4.2.2 土壤結合態(tài)砷與TCLP提取可溶態(tài)砷含量的關系
4.3 討論
4.4 小結
第五章 種植條件下水鐵礦納米材料對砷有效性的影響
5.1 水鐵礦納米材料對植株生物量和砷濃度的影響
5.1.1 水鐵礦納米材料對小油菜地上部生物量的影響
5.1.2 水鐵礦納米材料對小油菜砷含量的影響
5.1.3 水鐵礦納米材料對小油菜砷富集和轉移系數的影響
5.2 水鐵礦納米材料對土壤砷有效性的影響
5.2.1 水鐵礦納米材料對水溶態(tài)砷含量的影響
5.2.2 水鐵礦納米材料對有效態(tài)砷含量的影響
5.2.3 水鐵礦納米材料對土壤砷固液分配系數的影響
5.3 水鐵礦納米材料對種植土壤砷賦存形態(tài)的影響
5.3.1 水鐵礦納米材料對土壤各結合態(tài)砷含量的影響
5.3.2 土壤各結合態(tài)砷與植株砷含量的關系
5.4 水鐵礦納米材料在土壤中的轉化及其與砷形態(tài)的關系
5.5 討論
5.5.1 水鐵礦納米材料對土壤砷的鈍化效果
5.5.2 非晶質鐵氧化物含量對砷鈍化的影響
5.6 小結
第六章 水鐵礦納米材料在土壤中的運移及其對砷的固定和遷移行為的影響
6.1 砷在土壤和水鐵礦納米材料膠體上的吸附
6.1.1 砷在土壤中的解吸動力學
6.1.2 水鐵礦納米材料對土壤砷的吸附固定
6.2 水鐵礦納米材料在土壤中的遷移行為
6.2.1 理論基礎
6.2.2 示蹤劑溴離子在土壤中的運移
6.2.3 水鐵礦納米材料在土壤中的運移
6.3 水鐵礦納米材料對砷在土壤中遷移行為的影響
6.3.1 水鐵礦納米材料在砷污染土壤中的遷移行為
6.3.2 水鐵礦納米材料對砷在污染土壤中遷移的影響
6.4 討論
6.5 小結
第七章 全文結論
7.1 全文結論
7.2 創(chuàng)新之處
7.3 研究展望
參考文獻
致謝
作者簡歷
【參考文獻】:
期刊論文
[1]復合材料對砷污染土壤穩(wěn)定效果及其影響因素的研究[J]. 莫小榮,李素霞,王蕓,吳烈善. 土壤通報. 2017(01)
[2]鐵錳雙金屬材料對砷和重金屬復合污染土壤的穩(wěn)定化研究[J]. 費楊,閻秀蘭,廖曉勇,李永華,林龍勇,單天宇. 環(huán)境科學學報. 2016(11)
[3]不同水分條件下鐵基氧化物對土壤砷的穩(wěn)定化效應研究[J]. 費楊,閻秀蘭,廖曉勇,林龍勇. 環(huán)境科學學報. 2015(10)
[4]場地土壤中有效態(tài)砷的穩(wěn)定化處理及機理研究[J]. 盧聰,李青青,羅啟仕,劉莉莉,張長波. 中國環(huán)境科學. 2013(02)
[5]中國農田重金屬問題的若干思考[J]. 曾希柏,徐建明,黃巧云,唐世榮,李永濤,李芳柏,周東美,武志杰. 土壤學報. 2013(01)
[6]表面絡合模式在天然體系中的應用研究進展[J]. 楊航,李敏. 環(huán)境科學與技術. 2012(S2)
[7]土壤砷污染及其修復技術的研究進展[J]. 李圣發(fā),王宏鑌. 水土保持研究. 2011(04)
[8]Mg/Al雙金屬氧化物對As(V)吸附性能的研究[J]. 孫媛媛,曾希柏,白玲玉. 環(huán)境科學學報. 2011(07)
[9]石門雄黃礦周邊地區(qū)土壤砷分布及農產品健康風險評估[J]. 李蓮芳,曾希柏,白玲玉,李樹輝. 應用生態(tài)學報. 2010(11)
[10]納米材料在污染土壤修復及污水凈化中應用前景探討[J]. 王萌,陳世寶,李娜,馬義兵. 中國生態(tài)農業(yè)學報. 2010(02)
博士論文
[1]幾種鈍化劑對土壤砷生物有效性的影響與機理[D]. 孫媛媛.中國農業(yè)大學 2015
[2]不同類型礦物和土壤對砷的吸附—解吸研究[D]. 吳萍萍.中國農業(yè)科學院 2011
[3]耐砷真菌的分離鑒定及其砷累積與揮發(fā)機理[D]. 蘇世鳴.中國農業(yè)科學院 2010
本文編號:3056766
【文章來源】:中國農業(yè)科學院北京市
【文章頁數】:105 頁
【學位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 引言
1.1 研究背景
1.1.1 砷污染的危害
1.1.2 土壤砷來源和污染現狀
1.1.3 國內外砷污染土壤修復措施
1.2 研究進展
1.2.1 污染土壤砷的原位固定
1.2.2 鐵氧化物對砷的吸附固定
1.2.3 納米材料在砷修復中的應用
1.2.4 納米材料在土壤中的遷移轉化和污染物的歸趨
1.3 研究目的和意義
1.4 研究內容和技術路線
1.4.1 研究內容
1.4.2 技術路線
第二章 材料與方法
2.1 實驗材料
2.1.1 供試土壤和水樣的來源與采集
2.1.2 水鐵礦納米材料的制備和表征
2.1.3 供試作物
2.1.4 主要藥品與耗材
2.1.5 主要儀器
2.2 實驗方法
2.2.1 水鐵礦納米材料對水中砷的固定吸附實驗
2.2.2 水鐵礦納米材料對非種植條件下土壤砷的穩(wěn)定化效果
2.2.3 水鐵礦納米材料對土壤砷生物有效性的影響
2.2.4 水鐵礦納米材料對土壤砷的原位固定
2.3 分析方法
2.3.1 土壤中各形態(tài)砷含量的測定
2.3.2 土壤毒性浸出實驗(TCLP)
2.3.3 植物樣品中總砷含量的測定
2.3.4 土壤中不同鐵氧化物含量的測定
2.3.5 質量保證與控制
2.3.6 數據分析方法
第三章 水鐵礦納米材料對As(V)的吸附固定
3.1 水鐵礦納米材料的合成和表征
3.1.1 水鐵礦納米材料的水穩(wěn)定性
3.1.2 水鐵礦納米材料粒徑分析
3.2 水鐵礦納米材料對水中As(V)的吸附
3.2.1 不同穩(wěn)定劑對水鐵礦納米材料吸附砷的影響
3.2.2 水鐵礦納米材料對砷的吸附動力學和熱力學研究
3.3 水鐵礦納米材料吸附As(V)的機理
3.3.1 吸附產物表征及吸附機理
3.3.2 pH值對水鐵礦納米材料吸附As(V)的影響
3.3.3 表面絡合模型預測不同pH邊條件下砷酸根分布形態(tài)
3.4 水鐵礦納米材料在砷污染廢水治理中的應用
3.5 討論
3.5.1 穩(wěn)定劑對水鐵礦納米材料合成和As(V)吸附的影響
3.5.2 As(V)在水鐵礦納米材料表面的吸附
3.6 小結
第四章 非種植條件下水鐵礦納米材料對土壤砷的穩(wěn)定化效應
4.1 水鐵礦納米材料對土壤砷穩(wěn)定效率的影響
4.1.1 水鐵礦和水鐵礦納米材料對土壤TCLP提取可溶態(tài)砷含量的影響
4.1.2 不同水鐵礦納米材料添加量對土壤TCLP提取可溶態(tài)砷含量的影響
4.2 水鐵礦納米材料對非種植土壤砷賦存形態(tài)的影響
4.2.1 水鐵礦納米材料穩(wěn)定土壤后砷結合態(tài)的變化
4.2.2 土壤結合態(tài)砷與TCLP提取可溶態(tài)砷含量的關系
4.3 討論
4.4 小結
第五章 種植條件下水鐵礦納米材料對砷有效性的影響
5.1 水鐵礦納米材料對植株生物量和砷濃度的影響
5.1.1 水鐵礦納米材料對小油菜地上部生物量的影響
5.1.2 水鐵礦納米材料對小油菜砷含量的影響
5.1.3 水鐵礦納米材料對小油菜砷富集和轉移系數的影響
5.2 水鐵礦納米材料對土壤砷有效性的影響
5.2.1 水鐵礦納米材料對水溶態(tài)砷含量的影響
5.2.2 水鐵礦納米材料對有效態(tài)砷含量的影響
5.2.3 水鐵礦納米材料對土壤砷固液分配系數的影響
5.3 水鐵礦納米材料對種植土壤砷賦存形態(tài)的影響
5.3.1 水鐵礦納米材料對土壤各結合態(tài)砷含量的影響
5.3.2 土壤各結合態(tài)砷與植株砷含量的關系
5.4 水鐵礦納米材料在土壤中的轉化及其與砷形態(tài)的關系
5.5 討論
5.5.1 水鐵礦納米材料對土壤砷的鈍化效果
5.5.2 非晶質鐵氧化物含量對砷鈍化的影響
5.6 小結
第六章 水鐵礦納米材料在土壤中的運移及其對砷的固定和遷移行為的影響
6.1 砷在土壤和水鐵礦納米材料膠體上的吸附
6.1.1 砷在土壤中的解吸動力學
6.1.2 水鐵礦納米材料對土壤砷的吸附固定
6.2 水鐵礦納米材料在土壤中的遷移行為
6.2.1 理論基礎
6.2.2 示蹤劑溴離子在土壤中的運移
6.2.3 水鐵礦納米材料在土壤中的運移
6.3 水鐵礦納米材料對砷在土壤中遷移行為的影響
6.3.1 水鐵礦納米材料在砷污染土壤中的遷移行為
6.3.2 水鐵礦納米材料對砷在污染土壤中遷移的影響
6.4 討論
6.5 小結
第七章 全文結論
7.1 全文結論
7.2 創(chuàng)新之處
7.3 研究展望
參考文獻
致謝
作者簡歷
【參考文獻】:
期刊論文
[1]復合材料對砷污染土壤穩(wěn)定效果及其影響因素的研究[J]. 莫小榮,李素霞,王蕓,吳烈善. 土壤通報. 2017(01)
[2]鐵錳雙金屬材料對砷和重金屬復合污染土壤的穩(wěn)定化研究[J]. 費楊,閻秀蘭,廖曉勇,李永華,林龍勇,單天宇. 環(huán)境科學學報. 2016(11)
[3]不同水分條件下鐵基氧化物對土壤砷的穩(wěn)定化效應研究[J]. 費楊,閻秀蘭,廖曉勇,林龍勇. 環(huán)境科學學報. 2015(10)
[4]場地土壤中有效態(tài)砷的穩(wěn)定化處理及機理研究[J]. 盧聰,李青青,羅啟仕,劉莉莉,張長波. 中國環(huán)境科學. 2013(02)
[5]中國農田重金屬問題的若干思考[J]. 曾希柏,徐建明,黃巧云,唐世榮,李永濤,李芳柏,周東美,武志杰. 土壤學報. 2013(01)
[6]表面絡合模式在天然體系中的應用研究進展[J]. 楊航,李敏. 環(huán)境科學與技術. 2012(S2)
[7]土壤砷污染及其修復技術的研究進展[J]. 李圣發(fā),王宏鑌. 水土保持研究. 2011(04)
[8]Mg/Al雙金屬氧化物對As(V)吸附性能的研究[J]. 孫媛媛,曾希柏,白玲玉. 環(huán)境科學學報. 2011(07)
[9]石門雄黃礦周邊地區(qū)土壤砷分布及農產品健康風險評估[J]. 李蓮芳,曾希柏,白玲玉,李樹輝. 應用生態(tài)學報. 2010(11)
[10]納米材料在污染土壤修復及污水凈化中應用前景探討[J]. 王萌,陳世寶,李娜,馬義兵. 中國生態(tài)農業(yè)學報. 2010(02)
博士論文
[1]幾種鈍化劑對土壤砷生物有效性的影響與機理[D]. 孫媛媛.中國農業(yè)大學 2015
[2]不同類型礦物和土壤對砷的吸附—解吸研究[D]. 吳萍萍.中國農業(yè)科學院 2011
[3]耐砷真菌的分離鑒定及其砷累積與揮發(fā)機理[D]. 蘇世鳴.中國農業(yè)科學院 2010
本文編號:3056766
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