人類生產和生活過程中產生的各種廢水,尤其是含氮有機廢水,含有大量有毒有害物質,對環(huán)境和生態(tài)有巨大的影響和破壞作用。這些污染物有些是含有氨基和氰基的有機化合物,常規(guī)方法難以進行有效的降解處理。超臨界水氧化技術是一種新型、高效的有機廢水處理技術,在超臨界狀態(tài)下,水的密度、介電常數、離子積都會下降,氫鍵也會減少,水就會成為一種高擴散性和具有優(yōu)良傳遞特性的非極性溶劑。此時有機物、氧氣和水可以以任意比例互溶,形成單一的均相反應體系。超臨界水氧化技術對于處理難降解高濃度有機廢水具有相當大的優(yōu)越性,一般只需很短的時間即可將廢水中的有機物質徹底氧化分解。同時,已有研究發(fā)現N2O成為了超臨界水氧化含氮有機廢水的主要污染物。N2O作為一種重要的溫室氣體,具有較強的全球變暖潛勢,對全球溫室效應的貢獻率達到7.9%。在超臨界水氧化處理有機廢水的同時,如果能盡量減少或避免N2O的產生,會帶來更多的環(huán)境效益。這需要詳細了解超臨界水氧化有機廢水中氮元素的遷移過程,掌握N2O的形成機理。本論文首先詳細地討論了超臨界水的各種特殊的物理化學性質（包括氫鍵、密度、熱導率、擴散系數、介電常數、溶解度、電離度等）以及超臨界水氧... 

【文章來源】：山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數】：203 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
符號說明
第1章 緒論
    1.1 研究背景及意義
    1.2 超臨界水介紹
        1.2.1 超臨界水中的氫鍵
        1.2.2 超臨界水的密度
        1.2.3 超臨界水的溶解度
        1.2.4 超臨界水的介電常數和離子積
        1.2.5 超臨界水的其他性質
        1.2.6 超臨界水的反應
    1.3 超臨界水氧化特點
    1.4 國內外研究現狀綜述
        1.4.1 超臨界水氧化應用
        1.4.2 反應釜設計
        1.4.3 超臨界水氧化的動力學研究
        1.4.4 超臨界水氧化的反應機理研究
    1.5 論文的主要研究內容
    1.6 本章小結
第2章 實驗裝置與方法
    2.1 實驗裝置
    2.2 實驗方法
        2.2.1 實驗流程
        2.2.2 實驗材料
        2.2.3 定性定量分析
            2.2.3.1 COD分析測試方法
            2.2.3.2 TOC分析測試方法
            2.2.3.3 乙二胺分析測試方法
            2.2.3.4 氣體產物的分析方法
    2.3 計算方法
        2.3.1 停留時間
        2.3.2 反應物起始濃度
        2.3.3 去除效率
        2.3.4 氧氣的化學計量比
    2.4 本章小結
第3章 超臨界水氧化乙二胺動力學及機理研究
    3.1 超臨界水氧化乙二胺影響因素分析
        3.1.1 停留時間對乙二胺氧化降解效率的影響
        3.1.2 溫度對乙二胺氧化降解效率的影響
        3.1.3 壓力對乙二胺氧化降解效率的影響
        3.1.4 過氧量及有機物濃度對乙二酸氧化降解效率的影響
    3.2 超臨界水氧化乙二胺氣體產物分布研究
        3.2.1 反應溫度對氣體產物分布的影響
        3.2.2 過氧量對氣體產物分布的影響
        3.2.3 停留時間對氣體產物分布的影響
        3.2.4 EDA起始濃度對氣體產物分布的影響
    3.3 乙二胺氧化降解的機理和路線推測
    3.4 超臨界水中乙二胺氧化降解動力學研究
        3.4.1 超臨界水氧化反應體系的熱力學行為
        3.4.2 超臨界水氧化反應動力學方程的建立
    3.5 本章小結
第4章 超臨界水氧化苯胺基乙腈影響因素及反應動力學研究
    4.1 引言
    4.2 超臨界水氧化苯胺基乙腈廢水影響因素研究
        4.2.1 氧化劑劑量的影響
        4.2.2 反應溫度的影響
        4.2.3 停留時間的影響
        4.2.4 起始COD濃度對反應的影響
    4.3 碳平衡和氮平衡分析
    4.4 超臨界水氧化苯胺基乙腈廢水的反應動力學
    4.5 本章小結
第5章 量子化學研究超臨界水氧化典型有機物反應機制
    5.1 量子化學基本理論
        5.1.1 分子體系的薛定諤方程
        5.1.2 密度泛函理論
        5.1.3 原子軌道線性組合為分子軌道法（LCAO-MO）
        5.1.4 振動頻率的計算
        5.1.5 內稟反應坐標方法
        5.1.6 通過勢能面確定反應通道
    5.2 ·OH引發(fā)的超臨界水中2-氯酚氧化降解反應的量子化學研究
        5.2.1 引言
        5.2.2 分析和計算方法
        5.2.3 ·OH引發(fā)的超臨界水中2-氯酚氧化降解機理
            5.2.3.1 2-CP降解研究
            5.2.3.2 有機單環(huán)產物分布
            5.2.3.3 2-CP轉化為單環(huán)產物的反應路徑
            5.2.3.4 理論計算的反應機制
2O與CO反應的量子化學研究">    5.3 超臨界水中N₂O與CO反應的量子化學研究
        5.3.1 引言
        5.3.2 計算方法
2O降解路徑研究">        5.3.3 N₂O降解路徑研究
    5.4 本章小結
第6章 結論、展望和創(chuàng)新點
    6.1 結論和展望
    6.2 創(chuàng)新點
參考文獻
致謝
攻讀學位期間發(fā)表論文目錄
外文論文一
外文論文二
學位論文評閱及答辯情況表


【參考文獻】：
期刊論文
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碩士論文
[1]苯胺基乙腈車間生產廢水預處理工藝研究[D]. 陳琳.重慶大學 2008



本文編號：3051131