新型陽(yáng)離子骨架材料高效去除放射性陰離子污染物及其機(jī)理研究
發(fā)布時(shí)間：2021-02-09 04:52
隨著核電的發(fā)展,如何安全處置核燃料循環(huán)過程中產(chǎn)生的大量放射性廢液成為政府高度重視和公眾十分關(guān)注的問題。這些放射性廢液中包含長(zhǎng)壽命錒系元素及其裂變產(chǎn)物。在放射性廢水中,這些核素通常以陽(yáng)離子或陰離子的形態(tài)存在。對(duì)于目前地質(zhì)處置庫(kù)中核廢料固化儲(chǔ)放形式而言,長(zhǎng)壽命的陰離子(99TcO4-,79SeO42-/79SeO32-,129IO3-)比陽(yáng)離子更易泄漏和遷移。由于這些陰離子帶負(fù)電荷,并且地殼中大部分礦物為中性或陰離子骨架結(jié)構(gòu),其無法被礦物或巖石有效阻滯和吸附,容易隨著地下水的遷移進(jìn)入生物圈,從而對(duì)環(huán)境造成污染。因此,對(duì)放射性陰離子的安全處置非常重要。通常在這些放射性廢液中,還有大量過量的競(jìng)爭(zhēng)陰離子與之共存。如何高選擇性且高效地去除放射性陰離子也一直是環(huán)境放射化學(xué)領(lǐng)域中的一個(gè)技術(shù)難題。陽(yáng)離子骨架材料被認(rèn)為是去除環(huán)境中放射性陰離子污染...
【文章來源】：蘇州大學(xué)江蘇省
【文章頁(yè)數(shù)】：162 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【部分圖文】：
用于TcO4-去除的樹脂材料[3]
圖 1.1 用于 TcO4-去除的樹脂材料[3]:(A) IRA-401, (B) Purolite A-520E, (C)RelixTM-HP, (D) RO-02-119, (E) SuperLigTM.1.2 陽(yáng)離子骨架材料概述陽(yáng)離子骨架材料被認(rèn)為是去除環(huán)境中放射性陰離子污染物的有效策略之一。陽(yáng)離子骨架材料是指整體骨架帶正電性，骨架內(nèi)存在弱配位的陰離子作為抗衡離子平衡骨架電荷的材料。主要有無機(jī)陽(yáng)離子骨架材料，陽(yáng)離子 MOFs 材料和有機(jī)陽(yáng)離子骨架材料三大類（圖 1.2）。目前報(bào)道的大部分無機(jī)骨架材料和有機(jī)/無機(jī)雜化材料均為中性或陰離子骨架，例如礦物、粘土、金屬氧化物和沸石分子篩等，且被廣泛用于分離、催化和污水純化等方面[47-51]。陽(yáng)離子骨架材料中抗衡陰離子的可交換性是中性或陰離子骨架材料所不具備的結(jié)構(gòu)特性，也是此類材料能更有效地去除環(huán)境中放射性陰離子污染物的內(nèi)在原因。(A) (B) (C)
金屬有機(jī)框架（Metal-Organic Frameworks, MOFs）材料是指由金屬離子或與含 N、O 等的有機(jī)配體自組裝而成的具有周期性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的配位聚合物[ MOFs 既包含無機(jī)組分又含有有機(jī)組分，因此具有合成方法簡(jiǎn)單、熱穩(wěn)定結(jié)構(gòu)可調(diào)控和易修飾等特點(diǎn)。基于這些優(yōu)點(diǎn)，上個(gè)世紀(jì) 90 年代 MOFs 材料道以來，短短二十年里 MOFs 得到了廣泛關(guān)注并在非線性光學(xué)、磁性、催吸附和分離、鐵電、熒光、生物醫(yī)藥等諸多領(lǐng)域都具有廣闊的應(yīng)用前景[56,大學(xué)錢國(guó)棟等人[58]指出通過對(duì) MOFs 材料的合理設(shè)計(jì)，能實(shí)現(xiàn)不同離子的離（圖 1.3）。國(guó)際上多個(gè)課題組初步研究了 MOFs 材料針對(duì)多種放射性核要有錒系核素釷、鈾，裂變核素鍶、銫、锝、碘、硒等）的分離富集作用發(fā)現(xiàn)對(duì)于以上所有放射性核素的去除，MOFs 材料能夠集吸附容量大、動(dòng)力選擇性高、穩(wěn)定性好等眾多優(yōu)點(diǎn)于一身，在放射性廢物處理處置、放射性理、核設(shè)施退役、海水提鈾等眾多領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景[59-63]。(A) (B)
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Reductive immobilization of Re（VⅡ） by graphene modified nanoscale zero-valent iron particles using a plasma technique[J]. Jie Li,Changlun Chen,Rui Zhang,Xiangke Wang. Science China（Chemistry）. 2016(01)
[2]Preparation of a new anion exchanger by pre-irradiation grafting technique and its adsorptive removal of rhenium（Ⅶ） as analogue to 99Tc[J]. 俎建華,韋悅周,葉茂松,唐方東,何林鋒,劉瑞芹. Nuclear Science and Techniques. 2015(01)
本文編號(hào)：3025079
【文章來源】：蘇州大學(xué)江蘇省
【文章頁(yè)數(shù)】：162 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【部分圖文】：
用于TcO4-去除的樹脂材料[3]
圖 1.1 用于 TcO4-去除的樹脂材料[3]:(A) IRA-401, (B) Purolite A-520E, (C)RelixTM-HP, (D) RO-02-119, (E) SuperLigTM.1.2 陽(yáng)離子骨架材料概述陽(yáng)離子骨架材料被認(rèn)為是去除環(huán)境中放射性陰離子污染物的有效策略之一。陽(yáng)離子骨架材料是指整體骨架帶正電性，骨架內(nèi)存在弱配位的陰離子作為抗衡離子平衡骨架電荷的材料。主要有無機(jī)陽(yáng)離子骨架材料，陽(yáng)離子 MOFs 材料和有機(jī)陽(yáng)離子骨架材料三大類（圖 1.2）。目前報(bào)道的大部分無機(jī)骨架材料和有機(jī)/無機(jī)雜化材料均為中性或陰離子骨架，例如礦物、粘土、金屬氧化物和沸石分子篩等，且被廣泛用于分離、催化和污水純化等方面[47-51]。陽(yáng)離子骨架材料中抗衡陰離子的可交換性是中性或陰離子骨架材料所不具備的結(jié)構(gòu)特性，也是此類材料能更有效地去除環(huán)境中放射性陰離子污染物的內(nèi)在原因。(A) (B) (C)
金屬有機(jī)框架（Metal-Organic Frameworks, MOFs）材料是指由金屬離子或與含 N、O 等的有機(jī)配體自組裝而成的具有周期性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的配位聚合物[ MOFs 既包含無機(jī)組分又含有有機(jī)組分，因此具有合成方法簡(jiǎn)單、熱穩(wěn)定結(jié)構(gòu)可調(diào)控和易修飾等特點(diǎn)。基于這些優(yōu)點(diǎn)，上個(gè)世紀(jì) 90 年代 MOFs 材料道以來，短短二十年里 MOFs 得到了廣泛關(guān)注并在非線性光學(xué)、磁性、催吸附和分離、鐵電、熒光、生物醫(yī)藥等諸多領(lǐng)域都具有廣闊的應(yīng)用前景[56,大學(xué)錢國(guó)棟等人[58]指出通過對(duì) MOFs 材料的合理設(shè)計(jì)，能實(shí)現(xiàn)不同離子的離（圖 1.3）。國(guó)際上多個(gè)課題組初步研究了 MOFs 材料針對(duì)多種放射性核要有錒系核素釷、鈾，裂變核素鍶、銫、锝、碘、硒等）的分離富集作用發(fā)現(xiàn)對(duì)于以上所有放射性核素的去除，MOFs 材料能夠集吸附容量大、動(dòng)力選擇性高、穩(wěn)定性好等眾多優(yōu)點(diǎn)于一身，在放射性廢物處理處置、放射性理、核設(shè)施退役、海水提鈾等眾多領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景[59-63]。(A) (B)
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Reductive immobilization of Re（VⅡ） by graphene modified nanoscale zero-valent iron particles using a plasma technique[J]. Jie Li,Changlun Chen,Rui Zhang,Xiangke Wang. Science China（Chemistry）. 2016(01)
[2]Preparation of a new anion exchanger by pre-irradiation grafting technique and its adsorptive removal of rhenium（Ⅶ） as analogue to 99Tc[J]. 俎建華,韋悅周,葉茂松,唐方東,何林鋒,劉瑞芹. Nuclear Science and Techniques. 2015(01)
本文編號(hào)：3025079
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