FeMnMg-LDH的制備及其對環(huán)境鉛鎘污染的鈍化效應研究
發(fā)布時間:2021-02-08 19:17
隨著工業(yè)化、城市化的快速發(fā)展,人類活動向自然環(huán)境輸入了大量的重金屬,這些重金屬在水體、土壤、大氣以及生物之間進行遷移轉(zhuǎn)化,但絕大多數(shù)重金屬最終都進入了土壤環(huán)境,提高了土壤重金屬負荷,并最終導致了土壤的重金屬污染。我國的土壤重金屬污染形勢較為嚴峻,約有1/5的耕地受到重金屬污染,對農(nóng)產(chǎn)品安全、人群健康和生態(tài)環(huán)境構(gòu)成了威脅,其中尤以鉛(Pb)、鎘(Cd)污染最為普遍、危害最為突出。土壤重金屬污染的修復受到高度關(guān)注,修復技術(shù)和方法的研發(fā)成為土壤環(huán)境保護的熱點內(nèi)容。土壤重金屬污染修復主要從兩條思路出發(fā),一是減少土壤重金屬總量,二是控制土壤重金屬活性、減少其向食物鏈的遷移。現(xiàn)有的技術(shù)手段難以經(jīng)濟、有效地降低土壤,特別是農(nóng)地土壤中重金屬的總量,因此,對土壤重金屬活性的調(diào)控成為農(nóng)地土壤重金屬修復重要方向,高效重金屬活性調(diào)控劑的研發(fā)及其調(diào)控機制研究是實現(xiàn)土壤重金屬活性調(diào)控的基礎(chǔ);同時,腐殖酸類物質(zhì)廣泛存在于自然環(huán)境中,并且富含腐殖酸類物質(zhì)的有機肥、生物炭等有機物料常用于耕地的快速培肥,但腐殖酸類物質(zhì)對土壤重金屬的調(diào)控作用方向尚不明確;因此,研發(fā)新型重金屬活性調(diào)控劑及其作用機制、探討腐殖酸關(guān)鍵活性組分對...
【文章來源】:西南大學重慶市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:180 頁
【學位級別】:博士
【部分圖文】:
LDHs的可能組分(Zhaoetal.,2012)(著色的格子表明該組合可能合成LDHs,其中藍色的格子代表該種LDHs具有催化性能)
c、將金屬離子鹽混合溶液緩慢滴加到三頸燒瓶中,滴加速率為 0.5ml/min,全程采用機械攪拌器攪拌,轉(zhuǎn)速為 120 r/min,在滴加金屬離子混合溶液的同時,滴加堿液以保持反應溶液 pH =10±0.1 左右,整個滴加過程中,持續(xù)測量溶液 pH,以隨時調(diào)整堿液滴加速率。d、滴加完成后,持續(xù)通入 N2,繼續(xù)攪拌 2h,然后停止通入氮氣,停止攪拌,三頸燒瓶瓶口用塑料膜密封,調(diào)整將水浴鍋中水的溫度至特定溫度,使反應物繼續(xù)充分反映,晶化 12h。e、對上步反應后固體產(chǎn)物冷卻至室溫后,反復用無氧水進行洗滌至洗水呈中性,靜置沉淀,倒掉上清液。f、將上步反應后固體產(chǎn)物轉(zhuǎn)移到 100ml 離心管中,①將離心管用橡皮筋捆綁后豎直放置在 200ml 燒杯中,然后將燒杯放入真空干燥箱中,60℃真空干燥 72h;②將離心管管口用塑料膜密封后,用橡皮筋成捆綁扎,置于冷凍冰箱中冰凍,完全冰凍后,將離心管置于冷凍干燥箱中,使離心管中固體完全干燥;將完全干燥后,倒出離心管中固體,用瑪瑙研缽磨碎過 100 目篩,妥善密封保存于干燥箱中,備用。2+3+
兩種金屬陽離子存在時(圖 2-2 B3-B6),采用冷凍干燥后制備出的產(chǎn)物均不具有典型層狀金屬氫氧化物的 XRD 特征峰,同時產(chǎn)物的 SEM 圖譜也不具有LDHs的類水滑結(jié)構(gòu)(圖2-3B)。產(chǎn)物中的Fe、Mn主要以Fe(OH)3(JCPDS No 22-0346)、Fe0.67Mn0.33OOH(JCPDS No 14-0557)或氧化物 FeO/Fe2O3(JCPDS No 07-0322)、Fe3O4(JCPDSNo 65-3107)、MnFe2O4(JCPDS No 10-0319)等形態(tài)存在存在;旌辖饘匐x子溶液體系中僅存在 Fe、Mn 時,采用冷凍干燥也難以制備出具有良好層狀結(jié)構(gòu)的 FeMn-LDH,這可能與 Fe、Mn 的多價態(tài)和價態(tài)可變性有關(guān)。Fe 離子有+2、+3 等價態(tài),而 Mn 離子則具有+2、+3、+4 等價態(tài),并且在一定條件下,價態(tài)可以相互轉(zhuǎn)化,而價態(tài)的改變往往會引起由其構(gòu)成的化合物晶體結(jié)構(gòu)的改變。Fe、Mn元素的多價態(tài)和價態(tài)可變性可能導致了材料在制備過程中晶體生長的紊亂,進而無法形成預期的具典型水滑石結(jié)構(gòu)的層狀金屬氫氧化物;由此,除了干燥條件的影響之外,F(xiàn)e、Mn 兩種元素的均可變價態(tài)可能是無法制備出具有典型層狀氫氧化物的 XRD 特征峰的 FeMn-LDH最主要原因。向混合金屬離子溶液中添加固定價態(tài)的金屬離子作為離子穩(wěn)定劑
【參考文獻】:
期刊論文
[1]巢湖流域市政污泥重金屬形態(tài)分布及生態(tài)毒性研究[J]. 楊長明,荊亞超,王育來,張敏,韓登程. 中國給水排水. 2017(03)
[2]氣態(tài)二甲基汞的發(fā)生系統(tǒng)與產(chǎn)生速率[J]. 孫婷,王章瑋,陳劍,張曉山. 環(huán)境化學. 2016(09)
[3]淮南某煤礦鄰近農(nóng)田土壤中重金屬的生態(tài)風險研究[J]. 王興明,張瑞良,王運敏,魯先文,查甫更,陳廣洲,胡云虎,程一松,王斌. 生態(tài)環(huán)境學報. 2016(05)
[4]我國水環(huán)境重金屬污染現(xiàn)狀及檢測技術(shù)研究[J]. 王玉杰. 科技視界. 2015(34)
[5]土地整理對煙田耕作層土壤基本肥力的影響[J]. 譚思思,黃銀章,單雪華,向鵬華. 湖南農(nóng)業(yè)科學. 2015(06)
[6]天津污灌區(qū)小麥和水稻重金屬的含量及健康風險評價[J]. 孫亞芳,王祖?zhèn)?孟偉慶,胡蓓蓓,侯迎迎,王子璐,張輝. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學學報. 2015(04)
[7]磁性Mn-Fe載體制備及其在合成碳酸二苯酯中應用[J]. 張林鋒,周潔,賀玉成,楊小俊,陳衛(wèi),吳元欣. 化學工程. 2015(04)
[8]鎘污染土壤上偏施氮磷鉀肥對蕹菜產(chǎn)量及鎘積累的影響[J]. 杜應瓊,疏仁宗,王富華,文典,趙沛華,徐愛平,李富榮. 生態(tài)環(huán)境學報. 2015(03)
[9]氨基改性過程引入去離子水對層狀雙氫氧化物CO2吸附性能的影響規(guī)律研究[J]. 周春萍,張夏卿,姜哲. 功能材料. 2014(22)
[10]污灌農(nóng)田土壤-作物體系重金屬污染評價[J]. 龐妍,同延安,梁連友,吉普輝,唐希望. 農(nóng)業(yè)機械學報. 2015(01)
博士論文
[1]宮內(nèi)砷鎘鉛暴露與新生兒生長發(fā)育的關(guān)系研究[D]. 黃麗華.中國疾病預防控制中心 2014
[2]Fe0-PRB修復地下水中鉻鉛復合污染的研究[D]. 李雅.西北農(nóng)林科技大學 2011
[3]我國典型農(nóng)田土壤中重金屬的轉(zhuǎn)化與遷移特征研究[D]. 鄭順安.浙江大學 2010
[4]長春市土壤重金屬污染機理與防治對策研究[D]. 郭平.吉林大學 2005
碩士論文
[1]有機酸對三峽庫區(qū)典型土壤磷素釋放的影響及機理研究[D]. 楊茜.西南大學 2015
[2]改性玻璃纖維負載復合鐵錳鈰氧化物低溫選擇性催化還原NO[D]. 曹偉.東華大學 2015
[3]層狀雙氫氧化物復合材料在生物法水處理中的應用[D]. 姜福嬌.齊魯工業(yè)大學 2014
[4]殼聚糖改性吸附劑的制備及其在重金屬污染的污水和土壤處理中的應用[D]. 武娜娜.華南理工大學 2014
[5]天然高分子殼聚糖的修飾及其對痕量重金屬的吸附性能研究與應用[D]. 賀錦燦.湘潭大學 2013
[6]生物炭對鎘污染土壤的修復效應及其環(huán)境影響行為[D]. 郭文娟.中國農(nóng)業(yè)科學院 2013
[7]Fe-Mn復合金屬氧化物催化劑低溫SCR脫除NOx研究[D]. 鐘標城.華南理工大學 2011
[8]東南景天鎘超積累生態(tài)型根系分泌物的研究[D]. 李雪蓮.浙江大學 2011
[9]類水滑石對水環(huán)境中低濃度磷的調(diào)控研究[D]. 付格娟.陜西師范大學 2010
[10]重金屬污染土壤動電修復過程試驗研究[D]. 林君鋒.福州大學 2005
本文編號:3024403
【文章來源】:西南大學重慶市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:180 頁
【學位級別】:博士
【部分圖文】:
LDHs的可能組分(Zhaoetal.,2012)(著色的格子表明該組合可能合成LDHs,其中藍色的格子代表該種LDHs具有催化性能)
c、將金屬離子鹽混合溶液緩慢滴加到三頸燒瓶中,滴加速率為 0.5ml/min,全程采用機械攪拌器攪拌,轉(zhuǎn)速為 120 r/min,在滴加金屬離子混合溶液的同時,滴加堿液以保持反應溶液 pH =10±0.1 左右,整個滴加過程中,持續(xù)測量溶液 pH,以隨時調(diào)整堿液滴加速率。d、滴加完成后,持續(xù)通入 N2,繼續(xù)攪拌 2h,然后停止通入氮氣,停止攪拌,三頸燒瓶瓶口用塑料膜密封,調(diào)整將水浴鍋中水的溫度至特定溫度,使反應物繼續(xù)充分反映,晶化 12h。e、對上步反應后固體產(chǎn)物冷卻至室溫后,反復用無氧水進行洗滌至洗水呈中性,靜置沉淀,倒掉上清液。f、將上步反應后固體產(chǎn)物轉(zhuǎn)移到 100ml 離心管中,①將離心管用橡皮筋捆綁后豎直放置在 200ml 燒杯中,然后將燒杯放入真空干燥箱中,60℃真空干燥 72h;②將離心管管口用塑料膜密封后,用橡皮筋成捆綁扎,置于冷凍冰箱中冰凍,完全冰凍后,將離心管置于冷凍干燥箱中,使離心管中固體完全干燥;將完全干燥后,倒出離心管中固體,用瑪瑙研缽磨碎過 100 目篩,妥善密封保存于干燥箱中,備用。2+3+
兩種金屬陽離子存在時(圖 2-2 B3-B6),采用冷凍干燥后制備出的產(chǎn)物均不具有典型層狀金屬氫氧化物的 XRD 特征峰,同時產(chǎn)物的 SEM 圖譜也不具有LDHs的類水滑結(jié)構(gòu)(圖2-3B)。產(chǎn)物中的Fe、Mn主要以Fe(OH)3(JCPDS No 22-0346)、Fe0.67Mn0.33OOH(JCPDS No 14-0557)或氧化物 FeO/Fe2O3(JCPDS No 07-0322)、Fe3O4(JCPDSNo 65-3107)、MnFe2O4(JCPDS No 10-0319)等形態(tài)存在存在;旌辖饘匐x子溶液體系中僅存在 Fe、Mn 時,采用冷凍干燥也難以制備出具有良好層狀結(jié)構(gòu)的 FeMn-LDH,這可能與 Fe、Mn 的多價態(tài)和價態(tài)可變性有關(guān)。Fe 離子有+2、+3 等價態(tài),而 Mn 離子則具有+2、+3、+4 等價態(tài),并且在一定條件下,價態(tài)可以相互轉(zhuǎn)化,而價態(tài)的改變往往會引起由其構(gòu)成的化合物晶體結(jié)構(gòu)的改變。Fe、Mn元素的多價態(tài)和價態(tài)可變性可能導致了材料在制備過程中晶體生長的紊亂,進而無法形成預期的具典型水滑石結(jié)構(gòu)的層狀金屬氫氧化物;由此,除了干燥條件的影響之外,F(xiàn)e、Mn 兩種元素的均可變價態(tài)可能是無法制備出具有典型層狀氫氧化物的 XRD 特征峰的 FeMn-LDH最主要原因。向混合金屬離子溶液中添加固定價態(tài)的金屬離子作為離子穩(wěn)定劑
【參考文獻】:
期刊論文
[1]巢湖流域市政污泥重金屬形態(tài)分布及生態(tài)毒性研究[J]. 楊長明,荊亞超,王育來,張敏,韓登程. 中國給水排水. 2017(03)
[2]氣態(tài)二甲基汞的發(fā)生系統(tǒng)與產(chǎn)生速率[J]. 孫婷,王章瑋,陳劍,張曉山. 環(huán)境化學. 2016(09)
[3]淮南某煤礦鄰近農(nóng)田土壤中重金屬的生態(tài)風險研究[J]. 王興明,張瑞良,王運敏,魯先文,查甫更,陳廣洲,胡云虎,程一松,王斌. 生態(tài)環(huán)境學報. 2016(05)
[4]我國水環(huán)境重金屬污染現(xiàn)狀及檢測技術(shù)研究[J]. 王玉杰. 科技視界. 2015(34)
[5]土地整理對煙田耕作層土壤基本肥力的影響[J]. 譚思思,黃銀章,單雪華,向鵬華. 湖南農(nóng)業(yè)科學. 2015(06)
[6]天津污灌區(qū)小麥和水稻重金屬的含量及健康風險評價[J]. 孫亞芳,王祖?zhèn)?孟偉慶,胡蓓蓓,侯迎迎,王子璐,張輝. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學學報. 2015(04)
[7]磁性Mn-Fe載體制備及其在合成碳酸二苯酯中應用[J]. 張林鋒,周潔,賀玉成,楊小俊,陳衛(wèi),吳元欣. 化學工程. 2015(04)
[8]鎘污染土壤上偏施氮磷鉀肥對蕹菜產(chǎn)量及鎘積累的影響[J]. 杜應瓊,疏仁宗,王富華,文典,趙沛華,徐愛平,李富榮. 生態(tài)環(huán)境學報. 2015(03)
[9]氨基改性過程引入去離子水對層狀雙氫氧化物CO2吸附性能的影響規(guī)律研究[J]. 周春萍,張夏卿,姜哲. 功能材料. 2014(22)
[10]污灌農(nóng)田土壤-作物體系重金屬污染評價[J]. 龐妍,同延安,梁連友,吉普輝,唐希望. 農(nóng)業(yè)機械學報. 2015(01)
博士論文
[1]宮內(nèi)砷鎘鉛暴露與新生兒生長發(fā)育的關(guān)系研究[D]. 黃麗華.中國疾病預防控制中心 2014
[2]Fe0-PRB修復地下水中鉻鉛復合污染的研究[D]. 李雅.西北農(nóng)林科技大學 2011
[3]我國典型農(nóng)田土壤中重金屬的轉(zhuǎn)化與遷移特征研究[D]. 鄭順安.浙江大學 2010
[4]長春市土壤重金屬污染機理與防治對策研究[D]. 郭平.吉林大學 2005
碩士論文
[1]有機酸對三峽庫區(qū)典型土壤磷素釋放的影響及機理研究[D]. 楊茜.西南大學 2015
[2]改性玻璃纖維負載復合鐵錳鈰氧化物低溫選擇性催化還原NO[D]. 曹偉.東華大學 2015
[3]層狀雙氫氧化物復合材料在生物法水處理中的應用[D]. 姜福嬌.齊魯工業(yè)大學 2014
[4]殼聚糖改性吸附劑的制備及其在重金屬污染的污水和土壤處理中的應用[D]. 武娜娜.華南理工大學 2014
[5]天然高分子殼聚糖的修飾及其對痕量重金屬的吸附性能研究與應用[D]. 賀錦燦.湘潭大學 2013
[6]生物炭對鎘污染土壤的修復效應及其環(huán)境影響行為[D]. 郭文娟.中國農(nóng)業(yè)科學院 2013
[7]Fe-Mn復合金屬氧化物催化劑低溫SCR脫除NOx研究[D]. 鐘標城.華南理工大學 2011
[8]東南景天鎘超積累生態(tài)型根系分泌物的研究[D]. 李雪蓮.浙江大學 2011
[9]類水滑石對水環(huán)境中低濃度磷的調(diào)控研究[D]. 付格娟.陜西師范大學 2010
[10]重金屬污染土壤動電修復過程試驗研究[D]. 林君鋒.福州大學 2005
本文編號:3024403
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