迅速增長的汽車保有量和日益嚴重的城市致霾污染,加速我國機動車尾氣減排控制進程。嚴苛的國VI標準將于2020年施行,對后處理催化材料提出了嚴峻的挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)釩基催化劑由于二次污染、N₂選擇性差等問題,將逐步被環(huán)境友好型分子篩催化劑所取代。小孔菱沸石結構的Cu/SAPO-34催化劑因其價格低廉且NO_x轉化率高、溫度窗口寬、N₂選擇性高及高溫熱穩(wěn)定性高等特點,已經成為柴油車NO_x排放滿足歐V及以上排放標準的主要技術路線。此外,2017年即將施行的國V油品標準對于菱沸石分子篩催化劑的推廣提供了保障。盡管未來油品S含量越來越低,但S中毒仍然是分子篩催化劑面臨的問題。本文采用一步法合成Cu/SAPO-34,首先考察了不同SO₃/SO_x（0²0%）比例對Cu/SAPO-34影響。EPR結果表明SO₃的存在會使得更多的Cu²⁺含量下降,導致動力學溫度范圍內SCR活性下降;同時,NMR結果表明SO_3<... 

【文章來源】：天津大學天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：140 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

NSR過程機理圖

圖 1-2 SAPO-34 分子篩的骨架拓撲結構示意圖Fig. 1-2 The framework of SAPO-34 molecular sievesO-34 分子篩具有小孔結構，籠口尺寸小于 HC 分子動力學半易進入孔道內部[62]，因而 SAPO-34 較其他大孔及中孔分子篩 HC 中毒（積碳）能力。此外，研究表明 SAPO-34 分子篩的0oC 條件下以及大量水蒸汽存在的條件下仍能保持不變；將 S 45 小時和 60 小時的水熱處理后，SAPO-34 樣品的結晶度仍%以上[63, 64]；雖然也有研究發(fā)現(xiàn)長時間的水熱老化過程仍然會起破壞作用，例如，SAPO-34 在 800oC 條件下經過 50 小時的構會出現(xiàn)坍塌轉變?yōu)闊o定形物質，但 SAPO-34 抗高溫水熱能子篩�？傊� SAPO-34 分子篩具有抗高溫老化及抗積碳能力，車尾氣后處理系統(tǒng)當中。u/SAPO-34 的合成方法

第 1 章 文獻綜述 H2-TPR 結果中的得到的孤立態(tài) Cu2+數(shù)量進行關聯(lián)計保持一致，證明了上述觀點。根據(jù) EPR 確定孤立態(tài) Cu2+離態(tài)，如下圖 1-3 所示。進一步地，Hu 等[75]采用合成不同量一致 Cu/SAPO-34 催化劑來排除了樣品分子篩內擴散的據(jù)與孤立態(tài) Cu2+含量進行關聯(lián)之后，仍然能夠得到 Cu/S應活性位是孤立態(tài) Cu2+離子；并且通過 EPR 數(shù)據(jù)證明其e 等[71]得到結果一致。


本文編號：2999983