Cu/SAPO-34催化劑硫中毒及再生研究
發(fā)布時間：2021-01-25 22:13
迅速增長的汽車保有量和日益嚴(yán)重的城市致霾污染,加速我國機動車尾氣減排控制進(jìn)程。嚴(yán)苛的國VI標(biāo)準(zhǔn)將于2020年施行,對后處理催化材料提出了嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)釩基催化劑由于二次污染、N2選擇性差等問題,將逐步被環(huán)境友好型分子篩催化劑所取代。小孔菱沸石結(jié)構(gòu)的Cu/SAPO-34催化劑因其價格低廉且NOx轉(zhuǎn)化率高、溫度窗口寬、N2選擇性高及高溫?zé)岱�(wěn)定性高等特點,已經(jīng)成為柴油車NOx排放滿足歐V及以上排放標(biāo)準(zhǔn)的主要技術(shù)路線。此外,2017年即將施行的國V油品標(biāo)準(zhǔn)對于菱沸石分子篩催化劑的推廣提供了保障。盡管未來油品S含量越來越低,但S中毒仍然是分子篩催化劑面臨的問題。本文采用一步法合成Cu/SAPO-34,首先考察了不同SO3/SOx（020%）比例對Cu/SAPO-34影響。EPR結(jié)果表明SO3的存在會使得更多的Cu2+含量下降,導(dǎo)致動力學(xué)溫度范圍內(nèi)SCR活性下降;同時,NMR結(jié)果表明SO3<...
【文章來源】：天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：140 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
NSR過程機理圖
圖 1-2 SAPO-34 分子篩的骨架拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1-2 The framework of SAPO-34 molecular sievesO-34 分子篩具有小孔結(jié)構(gòu)，籠口尺寸小于 HC 分子動力學(xué)半易進(jìn)入孔道內(nèi)部[62]，因而 SAPO-34 較其他大孔及中孔分子篩 HC 中毒（積碳）能力。此外，研究表明 SAPO-34 分子篩的0oC 條件下以及大量水蒸汽存在的條件下仍能保持不變；將 S 45 小時和 60 小時的水熱處理后，SAPO-34 樣品的結(jié)晶度仍%以上[63, 64]；雖然也有研究發(fā)現(xiàn)長時間的水熱老化過程仍然會起破壞作用，例如，SAPO-34 在 800oC 條件下經(jīng)過 50 小時的構(gòu)會出現(xiàn)坍塌轉(zhuǎn)變?yōu)闊o定形物質(zhì)，但 SAPO-34 抗高溫水熱能子篩�？傊� SAPO-34 分子篩具有抗高溫老化及抗積碳能力，車尾氣后處理系統(tǒng)當(dāng)中。u/SAPO-34 的合成方法
第 1 章 文獻(xiàn)綜述 H2-TPR 結(jié)果中的得到的孤立態(tài) Cu2+數(shù)量進(jìn)行關(guān)聯(lián)計保持一致，證明了上述觀點。根據(jù) EPR 確定孤立態(tài) Cu2+離態(tài)，如下圖 1-3 所示。進(jìn)一步地，Hu 等[75]采用合成不同量一致 Cu/SAPO-34 催化劑來排除了樣品分子篩內(nèi)擴(kuò)散的據(jù)與孤立態(tài) Cu2+含量進(jìn)行關(guān)聯(lián)之后，仍然能夠得到 Cu/S應(yīng)活性位是孤立態(tài) Cu2+離子；并且通過 EPR 數(shù)據(jù)證明其e 等[71]得到結(jié)果一致。
本文編號：2999983
【文章來源】：天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：140 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
NSR過程機理圖
圖 1-2 SAPO-34 分子篩的骨架拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1-2 The framework of SAPO-34 molecular sievesO-34 分子篩具有小孔結(jié)構(gòu)，籠口尺寸小于 HC 分子動力學(xué)半易進(jìn)入孔道內(nèi)部[62]，因而 SAPO-34 較其他大孔及中孔分子篩 HC 中毒（積碳）能力。此外，研究表明 SAPO-34 分子篩的0oC 條件下以及大量水蒸汽存在的條件下仍能保持不變；將 S 45 小時和 60 小時的水熱處理后，SAPO-34 樣品的結(jié)晶度仍%以上[63, 64]；雖然也有研究發(fā)現(xiàn)長時間的水熱老化過程仍然會起破壞作用，例如，SAPO-34 在 800oC 條件下經(jīng)過 50 小時的構(gòu)會出現(xiàn)坍塌轉(zhuǎn)變?yōu)闊o定形物質(zhì)，但 SAPO-34 抗高溫水熱能子篩�？傊� SAPO-34 分子篩具有抗高溫老化及抗積碳能力，車尾氣后處理系統(tǒng)當(dāng)中。u/SAPO-34 的合成方法
第 1 章 文獻(xiàn)綜述 H2-TPR 結(jié)果中的得到的孤立態(tài) Cu2+數(shù)量進(jìn)行關(guān)聯(lián)計保持一致，證明了上述觀點。根據(jù) EPR 確定孤立態(tài) Cu2+離態(tài)，如下圖 1-3 所示。進(jìn)一步地，Hu 等[75]采用合成不同量一致 Cu/SAPO-34 催化劑來排除了樣品分子篩內(nèi)擴(kuò)散的據(jù)與孤立態(tài) Cu2+含量進(jìn)行關(guān)聯(lián)之后，仍然能夠得到 Cu/S應(yīng)活性位是孤立態(tài) Cu2+離子；并且通過 EPR 數(shù)據(jù)證明其e 等[71]得到結(jié)果一致。
本文編號：2999983
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