CO氧化反應(yīng)可用于制備CO檢測器、氣體凈化、汽車尾氣處理等領(lǐng)域。另外因CO氧化反應(yīng)過程相對簡單且具有代表性,所以在理論研究中常用做探針反應(yīng)。目前,CO氧化使用最多的催化劑為銅系和貴金屬催化劑,然而合成這些催化劑大多數(shù)在溶液條件下進行。溶液合成法一般存在環(huán)境污染、耗時、操作過程復(fù)雜等缺點,同時它還要求催化劑的前驅(qū)體要具有一定的溶解性,這極大地限制了前驅(qū)體的選擇。針對該研究領(lǐng)域存在的這些缺點,本論文采用球磨合成技術(shù)實現(xiàn)了多孔金屬氧化物催化劑以及高分散貴金屬催化劑的合成,且利用球磨的特性成功合成了具有高熱穩(wěn)定性的金屬氧化物催化劑。本論文開發(fā)的方法很好地克服了溶液合成方法的缺點,具有潛在的應(yīng)用前景。主要研究工作如下:（1）多孔催化劑有利于反應(yīng)物的擴散,可增加反應(yīng)物與活性中心的接觸。因此在催化劑中創(chuàng)造孔道是一種有效提高過渡金屬催化劑催化性能的方法。我們采用球磨合成技術(shù),用商用的多孔SiO₂為模板劑,成功合成了一系列具有豐富孔道的多孔金屬氧化物(Zr O₂:293 m² g^-1,Fe₂O<... 

【文章來源】：南昌大學(xué)江西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：124 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

高溫穩(wěn)定Au-TiO2催化劑合成圖

第 1 章 引言4圖 1.2 (a) Rh/TiO2的 HAADF-STEM 和粒徑分布圖；(b) O2在 Rh 與 TiO2界面活化以及 CO氧化的模型圖1.2.2 非貴金屬催化劑非貴金屬催化劑由于其儲量豐富、易得、價格低廉等優(yōu)點，將其用作催化劑得到了科研工作者的廣泛關(guān)注。特別是，開發(fā)價格相對便宜的非貴金屬催化劑代替貴金屬催化劑成為了催化領(lǐng)域的研究熱點。近些年來，對于非貴金屬催化劑的研究開發(fā)取得了很大的進展。目前用于 CO 氧化常見的有銅系、鈷系等催化劑。(一) 銅系催化劑在非貴金屬 CO 氧化催化劑中，Cu 系催化劑因其具有很好的催化性能得到了廣泛的研究。代表性催化劑 CuO-CeO2，其具有極好的催化 CO 氧化性能，活性可媲美于甚至高于 Pt、Pd 等貴金屬催化劑[34-40]。CeO2具有螢石型晶體結(jié)構(gòu)，它隨著氧化還原反應(yīng)氛圍的不同，Ce 可以+3 和+4 兩種價態(tài)存在，在結(jié)構(gòu)中形成流動性的氧空位，具有極強的儲放氧功能。在 CuO-CeO2催化 CO 氧化機理方面，大多數(shù)研究認為 CuO 和 CeO2間的強相互作用對 CO 氧化活性有著重要作用

高分散在 CeO2上的 CuO 以及與 CeO2有強相互作用的 CuOx對催O 氧化活性起著重要的作用。通過 H2對上述催化劑進行還原實程不僅有利于催化活性中心的形成，還可以阻止催化活性中心的為開發(fā)熱穩(wěn)定 CO 氧化催化劑提供了新的思路。Zhang F.等人[46漬法負載到含銅的金屬框架材料 Cu3(BTC)2上，然后通過焙燒獲散 CuOx的 CuO-CeO2催化劑，如圖 1.3。該催化劑在富 H2條件下 CO 氧化活性，100% CO 轉(zhuǎn)化溫度為 90oC，這為制備 CO 氧化新思路。Dai S.等人[47]用共沉淀法制備了 1CuOx-5CoOy-5CeOz的化劑，催化劑對 CO 氧化有著優(yōu)異的活性，70oC 下能將 CO 完RD、XPS、H2-TPR 等表征數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)豐富的表面 Cu+物種和 Co3面氧缺位是高活性的來源；同時他們還研究了在有烴類存在下催化能力，發(fā)現(xiàn)催化劑有很好的抗烴類干擾能力[48]。Tang X.等人、沉積-沉淀以及浸漬法制備了一系列的 CuO-CeO2催化劑。催化沉淀法制得的催化劑 CO 氧化活性最高，100% CO 轉(zhuǎn)化溫度為的 CuO 以及 CuO-CeO2間的協(xié)同作用是高 CO 氧化活性的來源。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]鉑族金屬催化劑低溫CO氧化研究近期進展（英文）[J]. 林堅,王曉東,張濤.  催化學(xué)報. 2016(11)
[2]0,1,3維CeO2的可控制備及CuO/CeO2催化劑上CO氧化反應(yīng)（英文）[J]. 單文娟,劉暢,郭紅娟,楊利華,王曉楠,馮兆池.  催化學(xué)報. 2011(08)
[3]一氧化碳低溫催化氧化[J]. 梁飛雪,朱華青,秦張峰,王國富,王建國.  化學(xué)進展. 2008(10)



本文編號：2960876