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基于Fe/Co基催化劑的PS高級(jí)氧化體系降解水中典型有機(jī)污染物的研究

發(fā)布時(shí)間:2021-01-05 18:38
  隨著人口爆炸、水資源短缺以及環(huán)境污染等問題的不斷惡化,水環(huán)境污染已成為當(dāng)代社會(huì)亟需解決的一個(gè)重大問題。基于硫酸根自由基(SO4·-)的高級(jí)氧化技術(shù)是一種能夠快速、高效凈化各種有機(jī)污染源的化學(xué)修復(fù)技術(shù),近年來由于其突出的氧化能力、廣闊的適用范圍、較高的礦化度以及良好的環(huán)境友好性能等優(yōu)點(diǎn)而受到廣大專家學(xué)者的關(guān)注。由于過硫酸鹽(PS,包括過二硫酸鹽PDS和過一硫酸鹽PMS)在常溫下比較穩(wěn)定,無法分解產(chǎn)生SO4·-對(duì)有機(jī)物進(jìn)行氧化降解,因此需要外加能量或催化劑輔助進(jìn)行活化。采用過渡金屬離子活化是最簡單、方便的有效方法,而Fe2+和Co2+分別是PDS和PMS的最佳活化金屬離子。但是研究發(fā)現(xiàn)均相Fe2+活化PDS體系中存在淬滅反應(yīng)多、鐵泥產(chǎn)生量大等問題,而Co2+活化PMS體系也因Co2+離子自身的毒性對(duì)反應(yīng)水體造成二次污染。因此采用高效穩(wěn)定的非均相催化劑替代均相催化劑已成為學(xué)者們關(guān)注的熱點(diǎn)。本文以水體中兩種典型的難降解有機(jī)污染物鄰苯二甲酸二丁酯(DBP)和偶氮染料酸性橙7(AO7)作為目標(biāo)污染物,采用不同粒徑零價(jià)鐵(ZVI)、改性ZVI生成的核殼結(jié)構(gòu)Fe0@Fe3O4復(fù)合物以及鈷金屬有機(jī)骨架材... 

【文章來源】:華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:197 頁

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 水中典型有機(jī)污染物的危害及治理
        1.2.1 水中有機(jī)污染物的危害
        1.2.2 多環(huán)芳烴類染料污染物
        1.2.3 環(huán)境激素類有機(jī)污染物
        1.2.4 酸性橙7和鄰苯二甲酸二丁酯的物理化學(xué)性質(zhì)
        1.2.5 水中典型有機(jī)污染物的治理方法
    1.3 傳統(tǒng)高級(jí)氧化技術(shù)及其在水污染治理中的應(yīng)用
        1.3.1 高級(jí)氧化技術(shù)的概述
        1.3.2 經(jīng)典Fenton氧化法
        1.3.3 光Fenton氧化法
        1.3.4 電Fenton氧化法
        1.3.5 微波協(xié)同F(xiàn)enton氧化法
        1.3.6 超聲協(xié)同F(xiàn)enton氧化法
        1.3.7 基于過氧化氫的高級(jí)氧化技術(shù)存在的問題
    1.4 基于過硫酸鹽的新型高級(jí)氧化技術(shù)
        1.4.1 過硫酸鹽氧化法的特點(diǎn)
        1.4.2 過硫酸鹽氧化法對(duì)有機(jī)物的降解機(jī)理
        1.4.3 熱活化
        1.4.4 光活化
        1.4.5 過渡金屬離子活化
        1.4.6 提高均相過硫酸鹽氧化體系的方法
        1.4.7 非均相催化劑
    1.5 研究目的和主要內(nèi)容
        1.5.1 研究目的及意義
        1.5.2 本文的主要研究內(nèi)容
第二章 不同粒徑ZVI活化PDS氧化AO7的研究
    2.1 實(shí)驗(yàn)與方法
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)過程
        2.1.3 分析方法
    2.2 結(jié)果與分析
2+體系的對(duì)比">        2.2.1 PDS/ZVI和PDS/Fe2+體系的對(duì)比
        2.2.2 酸洗ZVI對(duì)AO7脫色的影響
        2.2.3 ZVI粒徑對(duì)AO7氧化的影響及降解動(dòng)力學(xué)
        2.2.4 體系中鐵離子和PDS濃度的變化
        2.2.5 ZVI濃度的影響
        2.2.6 PDS濃度的影響
        2.2.7 初始pH的影響
        2.2.8 掃描電鏡及拉曼光譜表征
        2.2.9 AO7降解產(chǎn)物的分析
    2.3 本章小結(jié)
2對(duì)ZVI/PDS體系降解AO7的影響">第三章 常見陰離子、有機(jī)物及溶解性SiO2對(duì)ZVI/PDS體系降解AO7的影響
    3.1 實(shí)驗(yàn)和方法
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        3.1.2 實(shí)驗(yàn)過程
        3.1.3 分析方法
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 常見酸性無機(jī)陰離子的影響
        3.2.2 常見堿性無機(jī)陰離子的影響
        3.2.3 常見天然有機(jī)物的影響
2的影響">        3.2.4 溶解性SiO2的影響
        3.2.5 模擬地下水的影響
    3.3 本章小結(jié)
第四章 ZVI表面腐蝕產(chǎn)物在不同pH中的形成規(guī)律及其對(duì)催化活性的影響研究
    4.1 實(shí)驗(yàn)與方法
        4.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        4.1.2 實(shí)驗(yàn)過程
        4.1.3 分析方法
    4.2 結(jié)果與分析
        4.2.1 初始pH對(duì)DBP降解的影響
        4.2.2 SEM-EDS分析
        4.2.3 拉曼光譜分析
        4.2.4 XPS的分析
        4.2.5 腐蝕層對(duì)DBP降解的影響
    4.3 本章小結(jié)
第五章 Micro-ZVI活化PDS氧化DBP的機(jī)理研究
    5.1 實(shí)驗(yàn)與方法
        5.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        5.1.2 實(shí)驗(yàn)過程
        5.1.3 分析方法
    5.2 結(jié)果與討論
        5.2.1 化學(xué)探針法鑒定自由基
        5.2.2 電子自旋共振波譜(ESR)鑒定分析自由基
        5.2.3 DBP氧化降解產(chǎn)物及其轉(zhuǎn)變
        5.2.4 DBP氧化降解機(jī)理及歷程
    5.3 本章小結(jié)
0@Fe3O4的制備及在中性條件下活化PDS降解DBP的研究">第六章 核-殼Fe0@Fe3O4的制備及在中性條件下活化PDS降解DBP的研究
    6.1 材料與方法
        6.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        6.1.2 實(shí)驗(yàn)過程
0@Fe3O4復(fù)合材料的制備">            6.1.2.1 Fe0@Fe3O4復(fù)合材料的制備
        6.1.3 分析方法
    6.2 結(jié)果與討論
0@Fe3O4的表征">        6.2.1 Fe0@Fe3O4的表征
0@Fe3O4對(duì)PDS的非均相催化活性">        6.2.2 Fe0@Fe3O4對(duì)PDS的非均相催化活性
0@Fe3O4催化活性的影響">        6.2.3 制備條件對(duì)Fe0@Fe3O4催化活性的影響
        6.2.4 PDS濃度對(duì)DBP降解的影響
0@Fe3O4用量對(duì)DBP降解的影響">        6.2.5 Fe0@Fe3O4用量對(duì)DBP降解的影響
        6.2.6 初始pH對(duì)DBP降解的影響
0@Fe3O4的催化循環(huán)性能">        6.2.7 Fe0@Fe3O4的催化循環(huán)性能
0@Fe3O4對(duì)PDS的催化機(jī)理">        6.2.8 Fe0@Fe3O4對(duì)PDS的催化機(jī)理
    6.3 本章小結(jié)
第七章 鈷金屬有機(jī)骨架材料活化PMS降解DBP的性能和機(jī)理研究
    7.1 實(shí)驗(yàn)與方法
        7.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        7.1.2 實(shí)驗(yàn)過程
        7.1.3 分析方法
    7.2 結(jié)果與討論
        7.2.1 Co-BTC的表征
        7.2.2 Co-BTC的形貌
        7.2.3 Co-BTC對(duì)PMS的催化活性
        7.2.4 PMS濃度和Co-BTC(A)用量對(duì)DBP降解的影響
        7.2.5 初始pH對(duì)DBP降解的影響
        7.2.6 Co-BTC(A)的循環(huán)使用性能和穩(wěn)定性
        7.2.7 Co-BTC(A)對(duì)PMS的活化機(jī)理
    7.3 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
    結(jié)論
    研究的創(chuàng)新點(diǎn)
    研究和展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Simple Preparation of Crystal Co3(BTC)2·12H2O and Its Catalytic Activity in CO Oxidation Reaction[J]. 譚海燕,LIU Cheng,YAN Yunfan,吳金平.  Journal of Wuhan University of Technology(Materials Science Edition). 2015(01)
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[4]pH值對(duì)納米零價(jià)鐵吸附降解2,4-二氯苯酚的影響[J]. 馮麗,葛小鵬,王東升,湯鴻霄.  環(huán)境科學(xué). 2012(01)
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[9]電-Fenton法降解青霉素的動(dòng)力學(xué)研究[J]. 黃昱,李小明,楊麒,曾光明,張振.  環(huán)境化學(xué). 2007(05)
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博士論文
[1]含鐵化合物活化過硫酸鹽及其在有機(jī)污染物修復(fù)中的應(yīng)用[D]. 晏井春.華中科技大學(xué) 2012
[2]基于硫酸自由基的高級(jí)氧化技術(shù)降解水中典型有機(jī)污染物研究[D]. 陳曉旸.大連理工大學(xué) 2007

碩士論文
[1]基于二羧酸的多孔金屬有機(jī)框架化合物的合成與表征[D]. 趙莉.華南理工大學(xué) 2013



本文編號(hào):2959104

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