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煤礦區(qū)中鎘的環(huán)境地球化學(xué)及重金屬在光催化中的作用

發(fā)布時間:2020-12-20 06:12
  鎘由于其潛在的毒性引起了人們很多的關(guān)注。環(huán)境中的鎘及其化合物可以通過多種途徑釋放進(jìn)入環(huán)境,進(jìn)而對人類的健康造成不利的影響。本文在對國內(nèi)外相關(guān)資料充分調(diào)研的基礎(chǔ)上,以煤礦區(qū)中煤及表生環(huán)境中重金屬鎘為研究對象,應(yīng)用地球化學(xué)基本原理,對鎘的豐度,賦存狀態(tài),分布規(guī)律,利用過程中的釋放規(guī)律進(jìn)行了研究,同時對重金屬配合物在催化過程中的作用,原理進(jìn)行了探討。通過研究主要取得了如下結(jié)果:(1)采用儲量加權(quán)法,研究了鎘在中國煤中的含量及分布特征,計算得出了中國煤中鎘的平均值為0.25 mg/kg,分析了鎘在不同成煤時代中的含量分布規(guī)律,劃分了高鎘,中鎘和低鎘區(qū)域;(2)通過逐級提取實驗,研究了鎘在中國煤中的賦存狀態(tài),發(fā)現(xiàn)煤中的鎘的主要賦存狀態(tài)是硫化物,碳酸鹽和硅酸鹽結(jié)合態(tài);(3)通過對中國連續(xù)近20年燃煤排放鎘的時空分布特征的研究,發(fā)現(xiàn)近年來污染控制措施限制了中國燃煤鎘的大/—氣排放,得出了影響鎘排放量的主要因素除防治措施外,還有中國原煤中鎘的含量;(4)以淮北礦區(qū)為例,研究了礦區(qū)表生環(huán)境中鎘的環(huán)境地球化學(xué)行為,評價了礦區(qū)鎬污染的生態(tài)風(fēng)險,發(fā)現(xiàn)研究區(qū)土壤鎘呈現(xiàn)中等程度的風(fēng)險水平;(5)運(yùn)用重金屬配合物作... 

【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】:192 頁

【學(xué)位級別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
Chapter 1 Introduction
    1.1 Physical chemical properties of Cd
    1.2 The modern use of Cd and its compounds
    1.3 Environmental fate of Cd
        1.3.1 Cd in the soil environment
        1.3.2 Cd in the water environment
        1.3.3 Cd in the atmospheric environment
    1.4 Toxicity and environmental impact of Cd and its compounds
    1.5 Introduction of Cd in coal
    1.6 Environmental application of heavy metals in photocatalysis
    1.7 Overall objectives
        1.7.1 Geochemical survey and environment impact investigation
        1.7.2 Environmental application of compounds of heavy metals in photocatalysis
        1.7.3 Technical route
Chapter 2 Sampling and Methodologies
    2.1 Description of the research area
    2.2 Sample collections
        2.2.1 Coal samples
        2.2.2 Soil samples
    2.3 Sample analysis
        2.3.1 Sample pretreatment
        2.3.2 Sequential chemical extraction
        2.3.3 Instrumental measurements
    2.4 Quality assurance and quality control
    2.5 Data processing
Chapter 3 Abundance and distribution of Cd in Chinese coals
    3.1 Introduction
    3.2 The average content of Cd in Chinese coals
    3.3 Cd distribution in coals from different provinces in China
    3.4 Distribution of Cd in coals of different coal-forming ages
    3.5 Average Cd concentration in coals of different ranks
    3.6 Summary
Chapter 4 Modes of Cd occurrence in selected coals
    4.1 Introduction
    4.2 Relationship between Cd and ash yield in coals
    4.3 Relationship between Cd and S contents in coals
    4.4 Relationship between Cd and other elements in coals
    4.5 Sequential extraction of Cd in coals
    4.6 Summary
Chapter 5 Estimation of Cd emission from coal combustion in China
    5.1 Introduction
    5.2 The behavior of Cd in coal during high-temperature processes
    5.3 Cd emission inventory
        5.3.1 Temporal trend of Cd emission by sector
        5.3.2 Spatial variation characteristics of Cd emission
        5.3.3 Uncertainty assessment
    5.4 Summary
Chapter 6 Chemical speciation and risk assessment of Cd in topsoilsaround a typical coal mining area of China
    6.1 Introduction
    6.2 Distribution of Cd in soils samples around the coal mine
    6.3 Chemical speciation of Cd in soils
    6.4 Risk assessment of Cd
        6.4.1 Static risk assessment of Cd
        6.4.2 Dynamic risk assessment of Cd
    6.5 Summary
2 Reduction">Chapter 7 Environmental application of heavy metals inPhotocatalytic CO2 Reduction
    7.1 Introduction
    7.2 Experimental
        7.2.1 Chemicals
2 reduction">        7.2.2 Photocatalytic CO2 reduction
        7.2.3 Quantum yield determination
        7.2.4 Fluorescence quenching
        7.2.5 Transient absorption spectrum
        7.2.6 Dynamic light scattering
    7.3 Results and discussion
        7.3.1 The effect of sacrificial electron donor
2 reduction with [Ru(bpy)3]2+ as the photosensitizer">        7.3.2 Photocatalytic CO2 reduction with [Ru(bpy)3]2+ as the photosensitizer
            7.3.2.1 Catalytic performance
            7.3.2.2 Detection of particles formed during the reaction
            7.3.2.3 Stability test
2 reduction with purpurin as the photosensitizer">        7.3.3 Photocatalytic CO2 reduction with purpurin as the photosensitizer
            7.3.3.1 Catalytic performance
            7.3.3.2 Detection of particles formed during the reaction
            7.3.3.3 Stability test
        7.3.4 Proposed mechanism
    7.4 Summary
Chapter 8 Major conclusion and innovations
    8.1 Major conclusions
        8.1.1 Abundance and distribution of Cd in Chinese coals
        8.1.2 Modes of Cd occurrence in selected coals
        8.1.3 Atmospheric Cd emission inventories from coal combustion in China
        8.1.4 Distribution and risk assessment of Cd in topsoils around a typical coal miningarea of China
        8.1.5 Environmental application of heavy metal in Photocatalytic CO2 Reduction
    8.2 Major innovations
第一章 緒論
    1.1 鎘的物理化學(xué)特征
    1.2 鎘及其化合物在現(xiàn)代的應(yīng)用
    1.3 鎘在環(huán)境中的行為
        1.3.1 土壤中的鎘
        1.3.2 水中的鎘
        1.3.3 大氣中的鎘
    1.4 鎘及其化合物的毒性和環(huán)境效應(yīng)
    1.5 煤中鎘的研究現(xiàn)狀及意義
    1.6 重金屬在光催化中的環(huán)境作用
    1.7 研究目標(biāo)
        1.7.1 煤中鎘的環(huán)境地球化學(xué)研究
        1.7.2 重金屬在光催化中的作用
        1.7.3 技術(shù)路線
第二章 采樣與測試
    2.1 研究區(qū)概況
    2.2 樣品采集
        2.2.1 煤樣的采集
        2.2.2 土樣的采集
    2.3 樣品分析
        2.3.1 樣品處理
        2.3.2 逐級提取實驗
        2.3.3 儀器分析
    2.4 質(zhì)量保證和控制
    2.5 數(shù)據(jù)統(tǒng)計
第三章 中國煤中鎘的含量與分布
    3.1 前言
    3.2 中國煤中鎘的平均含量
    3.3 中國不同省份煤中鎘的分布特征
    3.4 不同成煤時代煤中鎘的含量分布
    3.5 不同煤級煤中鎘的含量分布
    3.6 小結(jié)
第四章 中國煤中鎘的賦存狀態(tài)
    4.1 前言
    4.2 煤中鎘與灰分的相關(guān)性
    4.3 煤中鎘與硫的相關(guān)性
    4.4 煤中鎘與其它元素的相關(guān)性
    4.5 煤中鎘的逐級提取分析
    4.6 小結(jié)
第五章 中國燃煤大氣鎘排放清單
    5.1 前言
    5.2 高溫過程中煤中鎘的行為
    5.3 燃煤大氣鎘的排放
        5.3.1 燃煤大氣鎘排放的部門特征
        5.3.2 燃煤大氣鎘排放的地區(qū)分布特征
        5.3.3 排放清單的不確定性分析
    5.4 小結(jié)
第六章 中國典型煤礦區(qū)周圍表層土壤中鎘的化學(xué)形態(tài)和風(fēng)險評估
    6.1 前言
    6.2 鎘在煤礦區(qū)周圍土壤中的分布
    6.3 鎘在煤礦區(qū)周圍土壤中的形態(tài)
    6.4 鎘在煤礦區(qū)周圍土壤中的環(huán)境影響評價
        6.4.1 土壤鎘污染的靜態(tài)風(fēng)險評價
        6.4.2 土壤鎘污染的動態(tài)風(fēng)險評價
    6.5 小結(jié)
第七章 重金屬在光催化二氧化碳還原反應(yīng)中的作用研究
    7.1 前言
    7.2 實驗部分
        7.2.1 實驗藥品
        7.2.2 實驗方法
        7.2.3 量子效率的確定
        7.2.4 熒光猝滅研究
        7.2.5 瞬態(tài)吸收光譜研究
        7.2.6 動態(tài)光散射研究
    7.3 結(jié)果與討論
        7.3.1 犧牲劑的影響
3]2+作為光敏劑的催化性能研究">        7.3.2 [Ru(bpy)3]2+作為光敏劑的催化性能研究
            7.3.2.1 催化件能
            7.3.2.2 顆粒大小
            7.3.2.3 穩(wěn)定性測試
        7.3.3 紅紫素作為光敏劑的催化性能研究
            7.3.3.1 催化性能
            7.3.3.2 顆粒大小
            7.3.3.3 穩(wěn)定性研究
        7.3.4 反應(yīng)機(jī)理
    7.4 小結(jié)
第八章 主要結(jié)論和創(chuàng)新點
    8.1 主要結(jié)論
        8.1.1 鎘在中國煤中的分布
        8.1.2 鎘在煤中的賦存狀態(tài)
        8.1.3 煤燃燒鎘的釋放特征
        8.1.4 煤礦區(qū)表生環(huán)境中鎘的環(huán)境意義
        8.1.5 重金屬在光催化還原二氧化碳中的作用研究
    8.2 主要創(chuàng)新點
附表
參考文獻(xiàn)
附錄
致謝
Acknowledgements
學(xué)位申請者簡介


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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博士論文
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碩士論文
[1]內(nèi)蒙古伊敏煤田五牧場區(qū)12~#煤的地球化學(xué)特征[D]. 李衛(wèi)旭.河北工程大學(xué) 2017
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[4]青海塔妥煤礦侏羅紀(jì)煤的地球化學(xué)特征[D]. 石杰.河北工程大學(xué) 2016
[5]霍西煤田靈石礦區(qū)石炭—二疊紀(jì)主采煤層煤巖學(xué)及地球化學(xué)特征[D]. 馬鵬程.太原理工大學(xué) 2016
[6]青海石灰溝克魯克組煤中伴生元素的研究[D]. 周建飛.河北工程大學(xué) 2015
[7]準(zhǔn)格爾煤田串草圪旦5號煤有害元素賦存狀態(tài)和分布規(guī)律[D]. 楊寧.中國地質(zhì)大學(xué)(北京) 2015
[8]蔚縣煤田侏羅紀(jì)主采煤層煤中微量元素研究[D]. 楚英軍.河北工程大學(xué) 2014
[9]嘎順礦西山窯組煤的地球化學(xué)特征研究[D]. 李姣龍.河北工程大學(xué) 2014
[10]阿刀亥礦區(qū)石炭二疊紀(jì)煤中微量元素研究[D]. 關(guān)騰.河北工程大學(xué) 2013



本文編號:2927357

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