過(guò)臭氧化技術(shù)處理低濃度有機(jī)廢水的過(guò)程強(qiáng)化及機(jī)理研究
發(fā)布時(shí)間:2020-12-10 11:33
過(guò)臭氧化技術(shù)是一種典型的高級(jí)氧化技術(shù),依靠O3與H2O2反應(yīng)生成高活性的·OH對(duì)廢水中有機(jī)污染物進(jìn)行高效處理,然而該技術(shù)存在02資源浪費(fèi),H202運(yùn)輸儲(chǔ)存安全風(fēng)險(xiǎn)和酸性溶液降解效率低效等問(wèn)題,嚴(yán)重制約著該技術(shù)的發(fā)展。利用電化學(xué)技術(shù),非均相催化劑和等離子體技術(shù)強(qiáng)化過(guò)臭氧化技術(shù),為開發(fā)新型高效過(guò)臭氧化技術(shù)提供了新思路。然而,電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)雖實(shí)現(xiàn)H2O2的原位制備,但存在機(jī)理研究匱乏和O3利用率低等問(wèn)題;非均相催化劑是解決過(guò)臭氧化技術(shù)在酸性溶液低效問(wèn)題的重要途徑,但由于體系復(fù)雜性,該研究仍處于空白;介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體技術(shù)可同時(shí)實(shí)現(xiàn)O3和H2O2的原位制備,但過(guò)臭氧化效果不顯著。本論文針對(duì)各強(qiáng)化路徑中存在的問(wèn)題分別進(jìn)行研究,主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:(1)搭建三電極體系旋轉(zhuǎn)圓環(huán)盤裝置,發(fā)現(xiàn)電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)中存在協(xié)同效應(yīng)。O3電還原原位產(chǎn)生的O2與本體溶液中O2一同電還原為H2O2,而電化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生導(dǎo)致電極附近OH-濃度增加,加速O3向H2O2轉(zhuǎn)變,共同提升體系中H2O2產(chǎn)率,從而加速過(guò)臭氧化反應(yīng)產(chǎn)生·OH,并與O3電還原產(chǎn)生的·OH協(xié)同作用于電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)有機(jī)物的去除。利...
【文章來(lái)源】:中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所)北京市
【文章頁(yè)數(shù)】:144 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
圖1.2?03,?UV/H202和過(guò)臭氧化技術(shù)對(duì)內(nèi)毒素的降解效率圖??
??完美抑制,此外,研宄者還探索出該技術(shù)抑制溴酸鹽形成的機(jī)理(圖1.5),為同??時(shí)去除飲用水中微污染物以及抑制溴酸鹽生成提供了新的解決思路。對(duì)于低濃度??的PPCPs廢水為了節(jié)約成本往往采用吸附濃縮再處理的方法進(jìn)行去除,這對(duì)材??料的吸脫附性能和氧化工藝的選擇要求很高。Huang等人[97]介紹一種碳管-PTFE??電極與電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)協(xié)同降解技術(shù),先通過(guò)對(duì)碳管-PTFE電極加壓吸附??雙氯芬酸鈉,再將該電極改為陰極,進(jìn)行電化學(xué)-過(guò)臭氧化反應(yīng)實(shí)現(xiàn)底物的完美??去除。在多次循環(huán)實(shí)驗(yàn)中,保持了高效的降解效率,而且碳管-PTFE電極的結(jié)構(gòu)??沒(méi)有發(fā)生任何破壞,這說(shuō)明電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)是解決吸附劑再生和底物去除??的最優(yōu)方案[9S]。??e—?h?〇?HOBr/OBr?—BrO,-??fk?ii?H??T?〇?Br?BrO,-??Carbon-?2??ptfh?02?and?03??cathode?t??圖1.5電化學(xué)_過(guò)臭氧化技術(shù)抑制溴酸鹽機(jī)理圖??Figure?1.5?Mechanism?diagram?of?inhibition?of?bromate?in?electro-peroxone?process.??對(duì)電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)研宄的不斷拓展
驗(yàn)中引入紫外燈,結(jié)果表明結(jié)合后可將取代苯在15?min內(nèi)基本礦化完全,而對(duì)??于11\7〇3技術(shù)和電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)需要90〇1丨11,提升效率非常明顯。8611531311??等人[_同時(shí)在電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)中引入BDD陽(yáng)極和紫外燈,裝置如圖1.6所??示,對(duì)4-硝基酚的降解結(jié)果表明,添加BDD電極的電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)準(zhǔn)一級(jí)??反應(yīng)速率常數(shù)比〇3氧化技術(shù)高7倍,而BDD電極和紫外燈同時(shí)引入后速率常??數(shù)提升高達(dá)14倍。添加BDD電極和紫外燈可以顯著提升電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)??的處理效率,由于降解時(shí)間的大幅降低,能耗方面也低于前者,但是裝置的前期??投入可能會(huì)增大。??Cathode?UV?lamp?Anode??管。卜??)f??,?h2o??CFTT°e'?02^03?BDD??圖1.6裝配紫外燈和BDD電極的電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)裝置圖??Figure?1.6?Schematic?diagram?of?electro-peroxone?process?with?UV?lamp?and?BDD??electrode??1.4.1.3電化學(xué)耦合過(guò)臭氧化技術(shù)存在問(wèn)題??雖然電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)表現(xiàn)出獨(dú)特的有機(jī)污染物處理優(yōu)勢(shì),但仍存在諸??多問(wèn)題。首先,關(guān)于該技術(shù)的機(jī)理研宄相對(duì)匱乏,目前關(guān)于過(guò)程的最多解釋是通??過(guò)經(jīng)驗(yàn)公式而來(lái),沒(méi)有直接實(shí)驗(yàn)證據(jù)佐證;其次,受電極尺寸,曝氣裝置的影響,??裝置存在傳質(zhì)問(wèn)題
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]濕式氧化技術(shù)處理高濃度有機(jī)廢水的研究進(jìn)展[J]. 張權(quán),國(guó)潔,薛驍,侯永江. 煤炭與化工. 2018(05)
[2]BDD電極電催化降解苯酚廢水的研究[J]. 呂江維,馮玉杰,曲有鵬,劉峻峰,崔福義. 水處理技術(shù). 2013(10)
[3]低溫等離子體處理次甲基藍(lán)染料廢水實(shí)驗(yàn)[J]. 李善評(píng),姜艷艷,陰文杰,曹小紅,崔江杰,曾雪緣. 實(shí)驗(yàn)室研究與探索. 2013(02)
[4]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV工藝降解炸藥工業(yè)廢水中RDX的試驗(yàn)研究[J]. 艾翠玲. 安全與環(huán)境工程. 2013(01)
[5]UV/H2O2高級(jí)氧化工藝反應(yīng)機(jī)理與影響因素最新研究進(jìn)展[J]. 劉楊先,張軍. 化學(xué)工業(yè)與工程技術(shù). 2011(03)
[6]臭氧氧化技術(shù)處理含抗生素廢水[J]. 徐武軍,張國(guó)臣,鄭明霞,陳健,王凱軍. 化學(xué)進(jìn)展. 2010(05)
[7]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV去除水中六氯苯的研究[J]. 王華,呂錫武,楊開明,江元霞. 給水排水. 2007(05)
[8]O3/UV降解水中的乙酸和硝基苯[J]. 童少平,褚有群,馬淳安,劉維屏. 中國(guó)環(huán)境科學(xué). 2005(03)
[9]過(guò)氧化氫高級(jí)氧化技術(shù)去除水中有機(jī)污染物[J]. 張文兵,肖賢明,傅家謨,盛國(guó)英,閔育順,劉光漢. 中國(guó)給水排水. 2002(03)
[10]Fenton法處理垃圾滲濾液[J]. 張暉,Huang C.P.. 中國(guó)給水排水. 2001(03)
本文編號(hào):2908624
【文章來(lái)源】:中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所)北京市
【文章頁(yè)數(shù)】:144 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
圖1.2?03,?UV/H202和過(guò)臭氧化技術(shù)對(duì)內(nèi)毒素的降解效率圖??
??完美抑制,此外,研宄者還探索出該技術(shù)抑制溴酸鹽形成的機(jī)理(圖1.5),為同??時(shí)去除飲用水中微污染物以及抑制溴酸鹽生成提供了新的解決思路。對(duì)于低濃度??的PPCPs廢水為了節(jié)約成本往往采用吸附濃縮再處理的方法進(jìn)行去除,這對(duì)材??料的吸脫附性能和氧化工藝的選擇要求很高。Huang等人[97]介紹一種碳管-PTFE??電極與電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)協(xié)同降解技術(shù),先通過(guò)對(duì)碳管-PTFE電極加壓吸附??雙氯芬酸鈉,再將該電極改為陰極,進(jìn)行電化學(xué)-過(guò)臭氧化反應(yīng)實(shí)現(xiàn)底物的完美??去除。在多次循環(huán)實(shí)驗(yàn)中,保持了高效的降解效率,而且碳管-PTFE電極的結(jié)構(gòu)??沒(méi)有發(fā)生任何破壞,這說(shuō)明電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)是解決吸附劑再生和底物去除??的最優(yōu)方案[9S]。??e—?h?〇?HOBr/OBr?—BrO,-??fk?ii?H??T?〇?Br?BrO,-??Carbon-?2??ptfh?02?and?03??cathode?t??圖1.5電化學(xué)_過(guò)臭氧化技術(shù)抑制溴酸鹽機(jī)理圖??Figure?1.5?Mechanism?diagram?of?inhibition?of?bromate?in?electro-peroxone?process.??對(duì)電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)研宄的不斷拓展
驗(yàn)中引入紫外燈,結(jié)果表明結(jié)合后可將取代苯在15?min內(nèi)基本礦化完全,而對(duì)??于11\7〇3技術(shù)和電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)需要90〇1丨11,提升效率非常明顯。8611531311??等人[_同時(shí)在電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)中引入BDD陽(yáng)極和紫外燈,裝置如圖1.6所??示,對(duì)4-硝基酚的降解結(jié)果表明,添加BDD電極的電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)準(zhǔn)一級(jí)??反應(yīng)速率常數(shù)比〇3氧化技術(shù)高7倍,而BDD電極和紫外燈同時(shí)引入后速率常??數(shù)提升高達(dá)14倍。添加BDD電極和紫外燈可以顯著提升電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)??的處理效率,由于降解時(shí)間的大幅降低,能耗方面也低于前者,但是裝置的前期??投入可能會(huì)增大。??Cathode?UV?lamp?Anode??管。卜??)f??,?h2o??CFTT°e'?02^03?BDD??圖1.6裝配紫外燈和BDD電極的電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)裝置圖??Figure?1.6?Schematic?diagram?of?electro-peroxone?process?with?UV?lamp?and?BDD??electrode??1.4.1.3電化學(xué)耦合過(guò)臭氧化技術(shù)存在問(wèn)題??雖然電化學(xué)-過(guò)臭氧化技術(shù)表現(xiàn)出獨(dú)特的有機(jī)污染物處理優(yōu)勢(shì),但仍存在諸??多問(wèn)題。首先,關(guān)于該技術(shù)的機(jī)理研宄相對(duì)匱乏,目前關(guān)于過(guò)程的最多解釋是通??過(guò)經(jīng)驗(yàn)公式而來(lái),沒(méi)有直接實(shí)驗(yàn)證據(jù)佐證;其次,受電極尺寸,曝氣裝置的影響,??裝置存在傳質(zhì)問(wèn)題
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]濕式氧化技術(shù)處理高濃度有機(jī)廢水的研究進(jìn)展[J]. 張權(quán),國(guó)潔,薛驍,侯永江. 煤炭與化工. 2018(05)
[2]BDD電極電催化降解苯酚廢水的研究[J]. 呂江維,馮玉杰,曲有鵬,劉峻峰,崔福義. 水處理技術(shù). 2013(10)
[3]低溫等離子體處理次甲基藍(lán)染料廢水實(shí)驗(yàn)[J]. 李善評(píng),姜艷艷,陰文杰,曹小紅,崔江杰,曾雪緣. 實(shí)驗(yàn)室研究與探索. 2013(02)
[4]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV工藝降解炸藥工業(yè)廢水中RDX的試驗(yàn)研究[J]. 艾翠玲. 安全與環(huán)境工程. 2013(01)
[5]UV/H2O2高級(jí)氧化工藝反應(yīng)機(jī)理與影響因素最新研究進(jìn)展[J]. 劉楊先,張軍. 化學(xué)工業(yè)與工程技術(shù). 2011(03)
[6]臭氧氧化技術(shù)處理含抗生素廢水[J]. 徐武軍,張國(guó)臣,鄭明霞,陳健,王凱軍. 化學(xué)進(jìn)展. 2010(05)
[7]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV去除水中六氯苯的研究[J]. 王華,呂錫武,楊開明,江元霞. 給水排水. 2007(05)
[8]O3/UV降解水中的乙酸和硝基苯[J]. 童少平,褚有群,馬淳安,劉維屏. 中國(guó)環(huán)境科學(xué). 2005(03)
[9]過(guò)氧化氫高級(jí)氧化技術(shù)去除水中有機(jī)污染物[J]. 張文兵,肖賢明,傅家謨,盛國(guó)英,閔育順,劉光漢. 中國(guó)給水排水. 2002(03)
[10]Fenton法處理垃圾滲濾液[J]. 張暉,Huang C.P.. 中國(guó)給水排水. 2001(03)
本文編號(hào):2908624
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